Ehime University Institutional Repository

吉村, 直道

小川, 智也

Japanese

「速さ」の学習指導の提案 - 等速を仮定した速さへの焦点化による授業実践

熊谷, 隆至

三浦, 孝之

理想気体の状態方程式を用いた分子量測定に関する一考察

淡野, 寧彦

永井, 響子

愛媛県伊予市におけるキウイフルーツの導入にみる地域農業の特色

梶原, 克彦

奈良岡, 聰智

第一次世界大戦と在墺日本人の抑留問題(三)

加藤, 好文

カリフォルニアの「ぶどう」を食べるのは誰か : 『怒りのぶどう』とアメリカの道文化

Ehime University (愛媛大学)博士(医学)thesi

西田, 賀津子

NISHIDA, Katsuko

（第３号様式）     
 
 
学 位 論 文 要 旨 
 
 
            氏   名  西田 賀津子 
 
 
            論 文 名 セロトニンによって誘発されるラット脊髄後角細胞の興奮
はスクラッチ刺激で抑制され、スクラッチする部位でその
抑制機序は変化する 
 
学位論文要旨 
                  
【背景と目的】痒みは不快な感覚であり、その慢性化は生活の質を著しく低下させ
る。痒みはスクラッチ刺激により抑制されるが、そのメカニズムには脊髄における痒
みシグナルへの抑制が関与していることが示唆されている。本研究ではラットの脊髄
後角からの細胞外記録法を用いて、スクラッチ刺激が起痒物質（pruritogen）である
セロトニン、そして発痛物質（algogen）であるマスタードオイルによって誘発された
神経発火を抑制するかどうか、そしてスクラッチ刺激の部位によって神経発火の抑制
がどのように影響されるか検討した。 
【対象と方法】実験には SDラット 13匹を使用した。バルビタール麻酔下でラットの
腰髄を露出した後タングステン電極を脊髄後角に刺入し、セロトニン反応神経を同定
した。ラットの後肢足蹠に 0.1μℓの 1％セロトニン（5-HT）を投与し神経発火頻度の
30%以上の増加を確認した後に、受容野（on-site）及び受容野周辺（off-site）にス
クラッチ刺激を加えた。刺激の条件は可動域 3mm，強度 300ｍN，頻度 2Hz，刺激時間 2
0秒とした。その後同様のスクラッチ刺激を生理食塩水皮内注射後、マスタードオイ
ル（AITC）塗布後及びミネラルオイル塗布後に加えた。活動電位は Spike2と Chart s
oftwareで解析した。多群検定には ANOVAを使用し、事後検定にはボンフェローニ法
を用い有意水準を 5%とした。記録後の脊髄については、神経発火を得られた個所を電
極で焼却し、ホルマリン処理後 50μmの厚さでスライスし顕微鏡で位置を同定した。 
【結果】記録に成功したセロトニン反応ニューロンは 13単位であった。それらは脊髄
表面から 146.4±33.7μmに位置していた。そのうち 20％は広作動域（WDR）ニューロ
ンに、80%は特異的侵害受容（NS）ニューロンに分類された。セロトニン注射により誘
発された神経発火は、受容野周辺へのスクラッチ刺激では刺激をしている間のみ抑制 
氏名  西田  賀津子  
 
された。受容野へのスクラッチ刺激では、刺激の間に神経発火頻度が増加し、刺激後
の発火頻度が刺激前と比較して有意に減少していた。生食投与では神経発火の変化は
なかったが、受容野へのスクラッチ刺激で神経発火は増強した。また、セロトニン反
応ニューロンの殆どは、マスタードオイル塗布で神経発火頻度が増加した。このマス
タードオイルにより誘発された神経発火の増強は受容野周辺へのスクラッチ刺激によ
る影響を受けなかった。また、受容野へのスクラッチ刺激の間は、刺激の間に神経発
火頻度を増加させたが、刺激後の発火頻度は刺激前と比較して同程度だった。マスタ
ードオイルのコントロール物質であるミネラルオイル塗布では神経発火の増強はなか
ったが、受容野へのスクラッチ刺激の間には増強した。 
【考察】記録に成功したセロトニン反応ニューロンの殆どがマスタードオイルに反応
した。このことは、痒み受容ニューロンは発痛物質にも反応するという過去の知見と
一致している。セロトニンやマスタードオイルによって誘発された神経発火へのスク
ラッチ刺激の影響を観察したところ、スクラッチ刺激はセロトニン反応時にのみ神経
発火頻度を減少させた。スクラッチ刺激による痒み反応の抑制を確認するには起痒物
質による痒み受容ニューロンの活性化が必要であると考えられる。このような痒み受
容ニューロンの活性状態に対するスクラッチ刺激により痒み反応が抑制されること
は、サルやマウスでの研究結果と一致している。近年、痒みを抑制する抑制性介在ニ
ューロンが同定されつつある。しかし、これらの抑制性介在ニューロンが、痒み受容
時の間だけ痒み受容ニューロンを抑制しているメカニズムは現在のところ明らかにな
っていない。スクラッチ刺激部位による痒み反応の抑制への影響を検討したところ、
受容野周辺については、スクラッチ刺激を行っている間のみセロトニンの反応を抑制
した。このことについては、セロトニン反応ニューロンに投射する侵害受容ニューロ
ンを興奮させることなく、痒みの抑制性介在ニューロンを興奮させていることが考え
られる。一方、受容野については、スクラッチ終了後にのみ痒みを抑制したことか
ら、スクラッチ刺激によって脊髄内に放出された抑制性伝達物質 GABA、グリシン、タ
イノルフィンなどが間接的に痒み反応を抑えている可能性があるが、今後の詳細な解
析が必要である。 
【結語】スクラッチ刺激による痒みの抑制には、脊髄での痒み受容ニューロンの活動
の抑制が寄与している。この抑制は痒み刺激に対する反応中にのみ生じ、スクラッチ
の部位によって異なるメカニズムで痒み受容ニューロンの活動を抑制していることが
明らかになった。 
 
キーワード（３～５） rat; serotonin; itch dorsal horn neuron; inhibition 
 


English

SCRATCHING INHIBITS SEROTONIN-EVOKED RESPONSES OF RAT DORSAL HORN NEURONS IN A SITE- AND STATE-DEPENDENT MANNER

曽我, 亘由

SOGA, Nobuyuki

選択実験を用いた婚姻相手に求める条件に関する研究

Ehime University (愛媛大学)博士(農学)thesi

Prapaipit, Suwitchayanon

（様式５）(Style5) 
学位論文全文に代わる要約 
Extended Summary in Lieu of Dissertation 
 
 
氏名： 
Name 
 
Prapaipit Suwitchayanon 
 
学位論文題目： 
Title of Dissertation 
 
Investigation of Thai Medicinal Plants for Their Allelopathic Potential and 
Bioactive Compounds 
(タイの薬用植物におけるアレロパシー活性と生理活性物質に関する研
究) 
 
学位論文要約： 
Dissertation Summary 
 
Allelopathy, a natural phenomenon, refers to the interactions between plant-plant, 
plant-microorganisms, plant-virus, plant-insect, and plant-soil-plant mediated by the release of plant- or 
microorganism-produced secondary metabolites called “allelochemicals or allelopathic compounds” into 
the environment, causing either inhibitory or stimulatory and either direct or indirect effects to the growth of 
other plants (Molisch, 1937; Rice, 1984; Gniazdowska and Bogatek, 2005). Currently, many researchers are 
attempt to useful from the inhibitory effects, such as inhibit or delay the seed germination and/or the growth 
and development of other plants, of allelopathic plants and/or allelopathic compounds in agricultural weed 
management to reduce the rely on synthetic herbicides because the use of synthetic herbicides in such a long 
time and/or the overuse of herbicides has adverse effects on an environment, human health and also resulted 
in the increasing of herbicide resistance weed biotypes (Owen and Zelaya, 2005; Hager and Refsell, 2008; 
Bhadoria, 2011). The success of using allelopathic plants as weed-suppressive crop, rotational crop, 
intercrops or cover crops and etc. to control weeds while maintaining high crop yields have been reported 
by many researchers (Singh et al., 2001; Brust et al., 2014; Shah et al., 2016; Masilionyte et al., 2017).  
In general, plants produce a diversity of secondary metabolites in response to biotic or abiotic stress. 
Medicinal plants producing a wide variety of bioactive compounds have also been demonstrated to have 
powerful allelopathic effects. Many researchers have proven that some medicinal plants have influence on 
the growth and development of test species and this may convey to their allelopathic property (Fujii et al. 
2003; Sodaeizadeh et al., 2010; Devkota and Sharma, 2014; Appiah et al., 2017). These imply that some of 
（様式５）(Style5) 
metabolites produced by medicinal plants may act as phytotoxic and/or allelopathic compounds, and could 
influence on the growth and community patterning of other plants. Therefore, this research has focused on 
investigating the allelopathic activity of Thai medicinal plants and their bioactive compounds for further 
utilize as natural herbicides for alternative weed management strategies.  
Thailand is located in the tropical area and has a high biodiversity of medicinal plant species. Since 
medicinal plants could also possess allelopathic potential, we have interested in studying the allelopathic 
activity of medicinal plants from Thailand with the purpose to evaluate their possibility to utilize for weed 
control in sustainable agriculture. We screened the allelopathic activity of 14 Thai medicinal plants from 
Northern Thailand and found three medicinal plants had strong activity against seedling growth of lettuce 
(Suwitchayanon et al., 2017). In the present study, the three medicinal plants, Cymbopogon nardus, Piper 
retrofractum, and Acmella oleracea, were carried out to evaluate their allelopathic activities, isolate and 
identify the allelopathic compounds and/or phytotoxic compounds, and determine the biological activity of 
the isolated compounds against the growth of test species.  
Cymbopogon nardus is a perennial grass, it probably originated in Sri Lanka and is distributed in 
Burma, India, Indonesia, and Thailand (Oyen and Dung, 1999). The plant is well known as a source of 
essential oil, citronella oil. Piper retrofractum is a woody climber native to Southeast Asia. The fruit of this 
plant contains a wide variety of compounds with medicinal values and is also used as a spice and flavoring 
(Roecklein and Leung, 1987; Parmar et al., 1997). Acmella oleracea is a flowering herb that globally 
distributed throughout tropical and subtropical areas (Jansen, 1985). 
These plants, grow naturally as a colony, were collected, dried under sunlight, and ground into 
powder. Each plant powder (C. nardus roots, P. retrofractum fruit, and A. oleracea whole plants) was 
extracted with 70% (v/v) aqueous methanol and methanol. The extract of each plant was dissolved with 
methanol to prepare four assay concentrations (10, 30, 100, and 300 mg dry weight equivalent extract/mL) 
and evaluated the biological activity against seedling growth of monocotyledon agricultural weeds 
(barnyard grass, Italian ryegrass, jungle rice, timothy) and dicotyledons (alfalfa, cress, lettuce, rapeseed).  
（様式５）(Style5) 
The results showed that all the aqueous methanol extracts of C. nardus roots, P. retrofractum fruit, 
and A. oleracea whole plants had the activity against seedling growth of monocotyledons and dicotyledons. 
The threshold of growth inhibition for the C. nardus root extracts was 10 mg dry weight equivalent 
extract/mL. The shoot of lettuce and the root of barnyard grass were the most sensitive to all the tested 
concentrations of the root extracts, while the shoot and root growth of the other test species decreased lower 
than 25% that of control, at 30 mg dry weight equivalent extract/mL of the root extracts. P. retrofractum 
fruit extracts showed the threshold concentration of growth inhibition at 1 mg dry weight equivalent 
extract/mL. At this concentration, the shoot and root growth of alfalfa, cress and lettuce were highly 
sensitive to the fruit extracts, while almost of the shoot and root growth of the other test species decreased 
lower than 25% that of control, at 30 and 10 mg dry weight equivalent extract/mL of the fruit extracts, 
respectively. For the other plant extract, A. oleracea whole plants inhibited the seedling growth of all the test 
species at concentrations greater than 10 mg dry weight equivalent extract/mL. The shoot and root growth 
of all the test species decreased lower than 20% that of control, at 100 mg dry weight equivalent extract/mL 
of the whole plant extracts, except the shoot of barnyard grass. 
All the plant extracts inhibited the shoot and root growth of the test species with increasing 
concentrations and exhibited different levels of activity against the test species, indicating the effects of the 
extracts were concentration- and test species-dependent. These results are in agreement with Blum (2014) 
who reported that the inhibitory activity of plant extracts and/or inhibitory active compounds were species 
specific and concentration dependent, which the sensitivity of seeds and seedling of target plants are 
determined by their genetic makeup (Blum and Rice, 1969; Rice, 1984; Duke et al., 2006). The results also 
indicate that the effectiveness of all the plant extracts against the test plant roots was greater than that of 
their shoots which correspond to the reported by many researchers (Olofsdotter et al., 2002; Zhang and Fu, 
2010; Hussain and Reigosa, 2011; Esmaeili et al., 2012). A possible reason may be root is the first organ to 
emerge, contact, and absorb the extracts and/or active compounds in the Petri dishes. Rice (1984) also 
indicates that allelopathic compounds may affect root growth by inhibited or retarded germination rate, 
（様式５）(Style5) 
reduced root radicle or shoot coleoptiles, swelling or necrosis of root tips, discoloration, lack of root hairs, 
increased number of seminal roots and also reduced dry weight accumulation. 
The increase of inhibition percentage with increasing concentrations of the extracts suggests that all the 
plant extracts may contain active compounds with growth inhibitory activity. Therefore, active compounds 
from all the plant extracts were isolated using bioassay-guided fractionations and identified using 
HRESIMS, 1H-, and 13C-NMR. Two active compounds, myrislignan and N-octanoyl tyramine, were 
isolated from the root extracts of C. nardus. Myrislignan showed a significant inhibition on the seedling 
growth of cress at a concentration greater than 100 µM, with the IC50 values in the range between 429 – 517 
µM. N-octanoyl tyramine showed the activity against seedling growth of cress and barnyard grass at a 
concentration greater than 100 and 300 µM, with the IC50 values of 426 – 444 µM and 450 – 1430 µM, 
respectively. The reduction in seedling growth of the test species increased with increasing concentration of 
the compounds.  
Seven active compounds, 3-phenylpropanoic acid (1), (2E,4E)-methyl piperate (2), (2E,4Z)-methyl 
piperate (3), piperlonguminine (4), dihydropiperine (5), isochavicine (6), and piperine (7), were isolated 
from the fruit extracts of P. retrofractum. Each of the compounds affected seedling growth of cress and 
barnyard grass in different levels, depending on the test species, and the concentration of compounds. The 
seedling growth of cress was sensitive to 4, 6, and 7 at the threshold concentration of 30 µM, and the IC50 
values of these compounds were in the range between 10 – 35 µM. In addition, barnyard grass responded 
to 2, 5, 6 and 7 at a concentration greater than 100 µM, and the IC50 values of these compounds were in 
the range between 37 – 758 µM.  
Two active compounds, (E,E)-2,4-undecadien-8,10-diynoic acid isobutylamide (1) and 
nona-(2Z)-en-6,8-diynoic acid 2-phenylethylamide (2), were isolated from the whole plant extracts of A. 
oleracea. The compound 1 significantly inhibited the shoot and root growth of cress at the concentration of 
300 µM and at 30 µM for barnyard grass roots. The IC50 values of compound 1 on the seedling growth of 
both test species were in the range between 120 – 2500 µM. In addition, compound 2 significantly inhibited 
（様式５）(Style5) 
the shoot of cress and the root of barnyard grass at 1000 µM, and the IC50 values of compound 2 on all the 
test species were in the range between 620 – 4200 µM. 
This study summarizes that the aqueous methanol extracts of C. nardus, P. retrofractum, and A. 
oleracea, had the activity against seedling growth of monocotyledons and dicotyledons, and these effects 
may be involved in their allelopathic properties. Eleven compounds were isolated from these plant extracts. 
All the compounds had the activity to inhibit seedling growth of the test species in different levels, 
depending on compound characteristics, concentration, test plant species and parts of the test species. To the 
best of our knowledge, this study is the first to report the allelopathic activity of C. nardus, P. retrofractum 
and A. oleracea, and their compounds responsible for the activity. Therefore, these Thai medicinal plants 
have the possibility to use their plant residues, plant extracts or the bioactive compounds as biological 
control for weed management.  
 
References 
Appiah, K.S., Mardani, H.K., Osivand, A., Kpabitey, S., Amoatey, C.A., Oikawa, Y., Fujii, Y., 2017. Exploring 
alternative use of medicinal plants for sustainable weed manangement. Sustainability 9: 1468. 
Bhadoria, P. B. S., 2011. Allelopathy: A natural way towards weed management. Amer. J. Exp. Agri. 1: 7–20. 
Blum, U., 2014. Plant-plant allelopathic interaction II: Laboratory bioassays for water-soluble compounds with 
an emphasis on phenolic acids. Springer, USA. 
Blum, U., Rice, E.L., 1969. Inhibition of symbiotic nitrogen-fixation by gallic and tannic acid, and possible 
roles in old-field succession. Bull. Torrey. Bot. Club 96: 531–544. 
Brust, J., Claupein, W., Gerhards, R., 2014. Growth and weed suppression ability of common and new cover 
crops in Germany. Crop Protection 63: 1–8. 
Devkota, A., Sharma, S., 2014. Allelopathic potential of medicinal plants: Costus speciosus Koen Ex. Retz and 
Justica adhatoda Linn. J. Nat. Hist. Mus. 28: 57–65. 
 
（様式５）(Style5) 
Duke, S.O., Cedergreen, N., Velini, E.D., Belz, R.G., 2006. Hormesis: Is it an important factor in herbicide use 
and allelopathy?. In outlooks on Pest Management. 29–33. 
Esmaeili, M., Heidarzadel, A., Pirdashti, H., Exmaeili, F., 2012. Inhibitory activity of pure allelochemicals on 
barnyard grass (Echinochloa crus-galli L) seed and seedling parameters. Inter. J. Agri. and Crop 
Sciences. 4: 274–279.  
Fujii, Y., Parvez, S.S., Parvez, M.M., Ohmae, Y., Iida, O., 2003. Screening of 239 medicinal plant species for 
allelopathic acivity using the sandwich method. Weed Biol. Manag. 3: 233–241. 
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allelochemicals. APP. 27: 395–407. 
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Jansen, R.K., 1985. Systematic botany monographs: Vol. 8, The systematics of Acmella 
(Asteraceae-Heliantheae), pp. 1–115. 
Masilionyte, L., Maiksteniene, S., Kriauciuniene, Z., Jablonskyte-Rasce, D., Zou, L., Sarauskis, E., 2017. 
Effect of cover crops in smothering weeds and volunteer plants in alternative farming systems. Crop 
Protection 91: 74–81. 
Molisch, H., 1937. Der Einfluss einer Pflanze auf die andere-Allelopathie. Fischer, Jena. 
Olofsdotter, M., Jensen, L.B., Courtois, B., 2002. Improving crop competitive ability using allelopathy an 
example from rice. Plant Breeding. 121: 1–9.  
Owen, M.D., Zelaya I.A., 2005. Herbicide-resistant crop and weed resistance to herbicides. Pest Manage Sci. 
61: 301–311. 
Oyen, L.P.A., Dung, N.X., 1999. Plant resources of South-east Asia no.19: Essential-oil plants. Backhuys. 
（様式５）(Style5) 
Parmar, V.S., Jain, S.C., Bisht, K.S., Jain, R., Taneja, P., Jha, A., Tyagi, O.D., Prasad, A.K., Wengel, J., Olsen, 
C.E., Boll, P.M., 1997. Phytochemistry of the genus Piper. Phytochemistry 46: 597–673. 
Rice, E.L., 1984. Allelopathy. 2nd edition. Orlando.  
Roecklein, J., Leung, P.S., 1987. A Profile of Economic Plants, Transaction Books, 608 pp. 
Shah, S.H., Khan, E.A., Shah, H., Ahmad, N., Khan, J., Sadozai, G.U., 2016. Allelopathic sorghum water 
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Singh, A., Singh, M., Singh, S., 2001. Effective utilization of distillation waste as organic mulch for weed 
management in the aromatic grass, Citronella java. Int. J. Pest Manage 24: 253–257. 
Sodaeizadeh, H., Rafieiolhossaini, M., Damme, R.V., 2010. Herbicidal activity of a medicinal plant, Peganum 
harmala L., and decomposition dynamics of its phytotoxins in the soil. Ind. Crops Prod. 31: 385–394. 
Suwitchayanon, P., Kunasakdakul, K., Kato-Noguchi, H., 2017. Screening the allelopathic activity of 14 
medicinal plants from Northern Thailand. Environ. Control Biol. 55: 143–145. 
Zhang, C., Fu, S., 2010. Allelopathic effects of leaf litter and live roots exudates of Eucalyptus species on crops. 
Allelopathy J. 26: 91–100. 


Investigation of Thai Medicinal Plants for Their Allelopathic Potential and Bioactive Compounds

Ehime University (愛媛大学)博士(医学)doctoral thesi

難波, 千佳

NANBA, Chika

 
（第３号様式）     
 
 
学 位 論 文 要 旨 
 
 
 
            氏   名 難波 千佳 
 
 
 
            論 文 名 セツキシマブによるアナフィラキシーとアレルゲン特異的抗体および 
            マダニ媒介感染症抗体との関連 
 
 
 
 
学位論文要旨  
               
セツキシマブによるアナフィラキシーの主要抗原は、モノクローナル抗体の Fab 領域に発現する
galactose-α-1,3-galactose (α-gal)であり、獣肉に対する遅発性アレルギー・アナフィラキ
シーの主要抗原もα-gal であると言われている。米国の東南部において、これらのアナフィラ
キシーの多発地域がマダニ媒介疾患である Rockey Mountain spotted fever の多発地域と一致し
ていたことから、これらのアナフィラキシーとマダニ咬傷に関連があることが示唆された。 
日本においても千貫らが、島根県における日本紅斑熱多発地域でセツキシマブアレルギー患者が
多く、これらの患者で牛肉・セツキシマブに対する IgE 値が高いことを報告している。 
愛媛県においてもマダニ咬傷・日本紅斑熱多発地域があることから、またセツキシマブによるア
ナフィラキシーの予測因子の検討を行った。また、マダニ媒介感染症に対する抗体価の測定を行
うことでマダニ咬傷とセツキシマブによるアナフィラキシーとの関連についても検討した。 
方法）愛媛大学あるいは四国がんセンターでセツキシマブの投与を受けた 52 人の患者を対象
に、豚肉・牛肉・動物のフケ・α-gal に対する特異的 IgE 値の測定、Rickettsia japonica 抗体
の測定、Western blotting 法・ELISA 法にて抗セツキシマブ抗体の測定を行った。 
結果）52 人のセツキシマブを投与中あるいは投与予定の患者が登録され、そのうちアナフィラ
キシーを生じたのは 5 人であった。獣肉・動物のフケに対する特異的 IgE はアナフィラキシーの
有無で有意差は認めなかった。α-gal 特異的 IgE は 5 人中 2 人において class 1 で陽性であ
り、有意差を認めた。残る 3 人中 2 人は class 0 であったが検出感度以上であった。セツキシマ
ブに対する IgE 抗体は 52 人中 4 人で検出されたが、アナフィラキシーを生じた患者は 1 人であ
った。R.japonica 抗体との関連は見出せなかった。よって、セツキシマブによるアナフィラキ
シーを回避するには、α-gal 特異的抗体のみが有用であることが明らかになった。 
 
氏名 難波 千佳      
 
結論）これまでの報告と同様にα-gal 特異的 IgE の測定はセツキシマブによるアナフィラキシ
ーを回避するために有用である。しかし、我々の研究ではこれまでの報告とは異なりその特異的
IgE 値は非常に低く、cut off 値を検出感度以上としなければセツキシマブによるアナフィラキ
シーを回避することができないと考える。また、これまでの報告と異なりα-gal 特異的 IgE と
同様に牛肉・豚肉の特異的 IgE も低く、投与前の獣肉アレルギーの有無の聴取、牛肉・豚肉の特
異的 IgE の測定のみでは、セツキシマブによるアナフィラキシーを回避することはできない。愛
媛県のセツキシマブによるアナフィラキシーを生じた患者が、島根県の患者に比べα-gal・牛
肉・豚肉の特異的 IgE が低値である原因として、マダニの種類による差が考えられた。 
以上のことから、唯一α—gal 特異的 IgE の測定がセツキシマブによるアナフィラキシーと関連
があったが、検出感度以上を陽性とする必要があることが本研究により明らかになった。 
 
 
 
 
 
 
キーワード（３～５） 
 
 
 
Cetuximab 
anaphylaxis 
α-gal 
tick bite 
red meat 
    
 
 


Relationships between cetuximab-induced anaphylaxis and specific antibodies against allergen and tick-transmitted infections

Ehime University (愛媛大学)博士(工学)doctoral thesi

北村, 直登

KITAMURA, Naoto

(第 6号様式)
学位論文審査の結果の要旨
氏 名
キタムラナオ卜
北村直登
審査委員
論文 名
放射性スラッジ固化のための鉄リン酸塩系ガラスの特性と構造
(Properties and Structure ofIron Phosphate-Based Glasses for Radioactive Sludge) 
審査結果の要旨
現在、わが国で発生している放射性スラッジの処理方法の確立が喫緊の課題となっている。
2011年 3月 1 日に発生した東日本大震災によって福島第一原子力発電所は被災し、施設内に放
射能汚染水が滞留している。初期 (201年 6-9月)の汚染水処理に使用された凝集沈殿法による
除染装置から二次放射性廃棄物として放射性スラッジが発生している。さらに、核燃料の再処理
によって発生する高レベル放射性廃液の濃縮・貯蔵課程で再沈殿物から成るスラッジが生成して
いる。これらのスラッジの主成分には、硫酸塩化合物やモリブデン酸ジルコニウムが含まれてお
り、現行のガラス固化媒体であるホウケイ酸塩系ガラスの溶解度が低くかっ易溶性の結品を生成
することから、安定なガラス固化が困難である。鉄リン酸塩ガラスは、1990年代にミズーリ科
学技術大学で開発されたガラスであり、これまで硫酸塩および、モリブデン含有放射性廃棄物など
への適用が検討されている。しかしながら、従来の研究では、鉄リン酸塩系ガラスへの硫酸塩化
合物および Zr02などの廃棄物成分の添加が固化媒体として不可欠な耐結晶化性、耐水性とガラ
ス構造に及ぼす影響については十分に明らかになっていない。
本研究は、上記の擬放射性スラッジの主要成分である BaS04および Zr02が鉄リン酸塩系ガラ
ス (以下 lPガラスと記す)の耐結晶化性および耐水性に及ぼす影響を調べるとともに、これら
の特性とガラスネッ トワーク構造および表面微細構造などの微視的構造との関係を明らかにし
たものである。本論文で得られた主な成果は以下のとおりである。
第 1章では、背景としてわが国で発生した放射性スラッジの現状と課題、 IPガラスの特性と
構造を過去の研究から調査し、本研究の目的を述べている。
第 2章では、BaS04とFeOx(x= 1-1.5)の含有量を変化させ溶融凝固法で作製した IPガラスに
ついて、 SEM-EDSおよびXRFによる組成分析と鉄の価数分析からガラス試料の化学組成を評価
している。組成分析結果から S元素が検出されず (Sく0.1'Wt%)、 BaS04がBaOとしてガラスに含
有されることを明らかにしている。 DTAで求めた特性温度から耐結晶化性を評価し、 MCC-2静
的浸出試験で求めた単位表面積当たりの重量減少から耐水性を評価している。これらーの特性を組
成分析の結果を基にして算出した組成パラメータ O/P比(酸素/リンモル比)によって整理し、
OIP=3.32-3.38において優れた特性を有するガラス組成の最適化が可能であることを見出してい
る。ラマン散乱分光法によるリン酸塩ネットワーク構造の評価解析から耐結晶化性及び耐水性と
ガラス構造との相関性を明らかにしている。 BaOを含有した IPガラスにおいて、表面に干渉色
を示しており、可視光の波長よりも薄い反応層が形成され、漫漬試験後の巨視的な形状変化が見
られず極めて優れた耐水性を有することを見出している。
第3章では、 Zr02の添加が日ガラスの耐水性と構造に及ぼす影響を明らかにしている。 XRD
と SEM-EDSの分析結果から Zr02がガラス中に殆ど溶解せず(く1mol%)、ZrP207結晶として析
出することを見出している。粒状試料を用いた PCT-B試験において、 Zr02添加が耐水性に及ぼ
す影響を評価し、ラマン分光の結果から耐水性とリン酸塩ネットワーク構造との相関性を明らか
にしている。また、 BaOの共添加によって試料ガラス表面に第 2章と同様の反応層が形成し、
耐水性がさらに向上することを見出している。
第 4章では、第 2章および第 3章で確認された反応層の形成が試料ガラスの耐水性に及ぼす影
響を明らかにしている。溶出量の時間変化と FE-SEMによる微細構造の観察から、浸漬時間と
ともに反応層の厚さが増加し、保護層として機能するととを見出している。 TEM-EDSと電子線
回折により、反応層がカチオン成分に FeとPを含み、 6・lineferrihydriteナノ結晶と非晶質相から
構成されていることを明らかにしている。鋼板のリン酸処理によって形成する被膜と比較すると
とで、反応層の構成相と形成環境が類似していることから、溶出したガラス成分が試料表面で再
析出することで反応層が形成し、 BaOの添加がガラス表面の局所的なpHを上昇させることで反
応層の形成を促進するという反応層形成メカニズムを提案している。
第5章では、本研究の主要な結論をまとめている。また今後の展開として、反応層の形成にお
けるガラス組成の寄与やバイオアクティブガラスの溶出挙動制御などの応用について述べてい
る。
本論文の公聴会は平成 30年 2月 8日に工学部講義棟 ELl6講義室において行われ、論文の発
表と質疑が行われた。続いて、同講義室にて学位論文の審査が行われた。審査の結果、本研究は
放射性スラッジの主要成分の添加が鉄リン酸塩系ガラスの耐結晶化性および耐水性とガラス構
造に及ぼす影響を明らかにするとともに、溶出過程で形成する反応層が耐水性の向上に寄与する
ことを見出し、その形成プロセスを提案したものである。本研究は優れた発想に基づいた学術的
に価値の高い業績と認められ、放射性廃棄物処理分野での新しい機能材料の提案へ貢献するとと
もに非晶質材料工学および表面 ・界面工学に寄与するところが大きい。従って、審査員全員一致
して本論文は博士(工学)の学位論文に価するものと判断した。


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