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Optimization of absorber/buffer layer/window layer interfaces in Cu(In,Ga)Se2-based solar cells
No full textLe remplacement du CdS dans les cellules solaires à base de Cu(In,Ga)Se2 est un des défis majeurs de la communauté. À ce jour un des matériaux les plus prometteurs est le Zn(S,O,OH) déposée par voie chimique en solution. En raison de la faible vitesse de dépôt du matériau et des phénomènes de métastabilités présents dans les dispositifs formés, il apparaît nécessaire d’optimiser les conditions expérimentales et les interfaces. La 1ère partie de ces travaux a été consacré à l’optimisation des conditions de dépôt des couches minces de Zn(S,O,OH) grâce à l’introduction d’additifs. Il a été possible de souligner l’effet des additifs sur la composition des couches déposées et sur les vitesses de réaction. La 2ème partie de ces travaux a été consacrée à l’optimisation des conditions de dépôt par pulvérisation cathodique de la fenêtre avant (Zn,Mg)O/ZnO :Al permettant une diminution des phénomènes de métastabilité et une limitation de la migration de sodium jusqu’au Zn(S,O,OH). Ces conditions combinées à une variation de la composition de la surface du CIGSe a permis d’obtenir des rendements de photo-conversion supérieurs à ceux des références à base de CdS.The replacement of CdS-based buffer layer in Cu(In,Ga)Se2 solar cells has been one of the main challenges of the research community for the last decade. Today, one of the most promising alternative material is the chemically bath deposited Zn(S,O,OH). Because of its low deposition rate and of metastable behavior, it becomes necessary to proceed to an optimization of experimental conditions and of the various interfaces. The first part of this work has been dedicated to the optimization of the deposition bath thanks to the introduction of new additives. It has been possible to underline the additive effects on both the deposition rate and on the chemical composition of the deposited layers. The second part of this work has been dedicated to the optimization of the (Zn,Mg)O/ZnO:Al window layer. Thanks to an improvement of the sputtering conditions, it has been possible to reduce metastability of the solar cells, and to limit sodium migration up to the Zn(S,O,OH) layer. These optimized conditions combined to the variation of the CIGSe surface composition have allowed us to outperform CdS-based references solar cells
Lithography process optimization for high efficiency thin film solar cells
Full text linkIn this work, photolithography-assisted chemical etching is explored as an alternative method, with respect to mechanical scribing, for sub-cell division in Copper Indium Gallium Selenide (CIGS) solar cells. This technique is indeed expected to selectively remove only the buffer and top contact layers of the cells, leaving the substrate unaltered.
The separation of sub-cells through photolithography was successful: the intended layers were properly and selectively removed, while the absorber layer was preserved. Opto-electronic characterization was then carried out on cells divided into sub-cells either through photolithography or by mechanical scribing, in order to compare their performances. Higher efficiencies were consistently registered in the samples processed by photolithography, with an average increase in efficiency between the two methods of 30\% for standard (1.18 eV) band-gap CIGS. The selective nature of photolithography-assisted etching is therefore found to have a positive impact on the charge collection in the cells. Photolithography is additionally tested as a technique for the creation of a pattern for the deposition of top contact grids for wider-area sub-cells. The grids were successfully fabricated and their performance was compared to the ones obtained for scribed sub-cells with evaporated contacts
Optimization and understanding of Cu2ZnSn(Sx,Se1-x)4 based devices for thin films photovoltaic applications
No full textCe travail s'inscrit dans une stratégie de développement de matériaux abondants, non toxiques, pour le photovoltaïque. Le Cu2ZnSn(S,Se)4 (CZTSSe) est un matériau qui répond à tous ces critères et est de ce fait, un candidat très prometteur. Parmi les techniques utilisées pour synthétiser le CZTSSe, le procédé en deux étapes (dépôt du précurseur + recuit) semble être le plus adapté pour l'obtention de meilleurs rendements. L'objectif de cette thèse est de développer et d'optimiser un procédé de fabrication pour la synthèse d'absorbeurs CZTSSe intégrés à des dispositifs photovoltaïques. Pour atteindre ce but, différentes études ont été réalisées. Premièrement, le mécanisme de formation du matériau a été étudié en fonction des conditions de synthèse ; plus précisément l'intérêt était porté sur les réactions ayant lieu pendant la montée en température. Cela a permis de comprendre que la vitesse de chauffe était un paramètre déterminant lors du recuit, car elle affectait la cinétique de formation des composés binaires, ternaires et quaternaires. Plus intéressant encore, cette étude a mis en lumière une forte affinité chimique entre les vapeurs de sélénium et l'étain qui domine sur l'affinité entre le cuivre et le sélénium gazeux. Ensuite, différents absorbeurs ont été fabriquées en modifiant des paramètres telles que l'épaisseur du précurseur, l'atmosphère de recuit, les traitements chimiques pour optimiser les paramètres électriques. Des rendements de 8% ont été obtenus pour des cellules à base de CZTSe et 7,1% sur celles à base de CZTSSe, avec de très bonnes homogénéités. Un rendement de 2,3% a été obtenu sur une architecture nouvelle intégrant les TCO comme contact arrière.This work is part of a strategy to develop abundant, non-toxic, for photovoltaics. The Cu2ZnSn(S,Se)4 (CZTSSe) is a material that meets all these criteria and is therefore a very promising candidate. Among the techniques used to synthesize the CZTSSe, the two-step process (deposition of precursor + annealing) seems to be the most suitable for obtaining higher efficiencies. The objective of this thesis is to develop and optimize a method for the synthesis of CZTSSe absorbers integrated into photovoltaic devices. To achieve this purpose, various studies have been carried out. First, the formation mechanism of CZTSSe has been studied as a function of the synthesis conditions; more precisely the interest was focused on reactions taking place during the rise in temperature. This helped to understand that the heating rate was a critical parameter during annealing because it affected the formation kinetics of binary, ternary and quaternary compounds. More interestingly, this study has highlighted a strong chemical affinity between selenium vapors and tin which dominates the affinity between copper and selenium gaseous species. Then, different absorbers were synthesized by changing parameters such as the thickness of the precursor, the annealing atmosphere and chemical treatments to optimize the electrical parameters. 8% efficiency was obtained for CZTSe-based solar cells and 7.1% of those based on CZTSSe, with very good homogeneity. A 2.3% efficiency was obtained on a new architecture integrating TCO thin films as back contact
Réduction du CO2 par combinaison de matériaux photovoltaïques et de catalyseurs moléculaires
No full textLa photosynthèse artificielle est une approche prometteuse pour la valorisation du CO2 et la production de carburants. Cependant, dans ces systèmes, le rendement de conversion est encore trop faible pour les applications industrielles. Pour atteindre un haut rendement de conversion solaire-carburant, de nouvelles stratégies produisant un photo-courant élevé et une tension photoélectrique suffisante doivent être développées. Malgré les progrès remarquables réalisés depuis la première cellule de réduction du CO2 par voie photoélectrochimique (PEC) en 1978, la recherche sur la réduction du CO2 par PEC n'en est qu'à ses débuts. Malgré les efforts considérables déployés pour le développement des cellules PEC de réduction du CO2, les performances restent insatisfaisantes. La plupart des photocathodes PEC rapportées souffrent d'une faible efficacité de conversion solaire, d'une sélectivité des produits incontrôlée, d'une faible durabilité et d'une forte concurrence entre la réduction du CO2 et la réaction d'évolution de l'hydrogène (HER). Le chargement de la surface des photoélectrodes avec des électrocatalyseurs ou des catalyseurs moléculaires s'est avéré être une approche efficace pour accélérer et réguler la cinétique de la réaction de surface et améliorer la sélectivité du produit dans les systèmes PEC. Par conséquent, un sujet clé de la réaction de réduction du CO2 par PEC est lié à la fabrication des photoélectrodes afin d'obtenir des rendements de conversion énergétique élevés et une sélectivité élevée pour les produits ciblés. Les progrès récents dans le domaine photovoltaïque d'une part et de la catalyse moléculaire d'autre part ouvrent de nouvelles possibilités pour améliorer les processus de photoconversion afin de surmonter les limites des systèmes PEC. L'objectif de cette thèse a été de développer des couches nanostructurées transparentes et conductrices polyvalentes intégrant des catalyseurs moléculaires et adaptables aux cellules solaires en couches minces pour la photo-électroréduction du CO2. Ces couches ont des fonctionnalités multiples : couches de fenêtre et de protection pour les cellules solaires et fonctionnalisation de la photo-électrode pour la conversion du soleil en carburant.Pour atteindre cet objectif, des catalyseurs moléculaires comprenant des métaux abondants (comme le cobalt) ont été intégrés à la couche de fenêtre de cellules solaires à haut rendement à base de Cu(In,Ga)Se2 comme preuve de concept. L'accent a été mis sur la conception et le développement des couches de fenêtre, leur intégration à la surface des cellules solaires et la compréhension de l'impact de la morphologie, de la forme et de la composition de leur nanostructure sur l'absorption de la lumière par les cellules photovoltaïques et sur le processus de réduction photoélectrochimique du CO2. Tout d'abord, des couches hybrides ZnO/catalyseur ont été préparées par une méthode simple de dépôt électrochimique en une étape sur des couches conductrices transparentes ZnO:Al. Trois types d'électrodes nanostructurées ont été développés : une structure hybride nanoporeuse (NPS) incorporant un catalyseur moléculaire présentant une structure de type éponge à l'échelle nanométrique, des structures de ZnO nanorod (ZNRs) et une nanostructure 3D basée sur la structure de ZnO nanoporeuse (NPS) cultivée sur des ZNRs. Des catalyseurs moléculaires (phthalocyanines, porphyrines) ont été intégrés aux couches nanostructurées. Leur réactivité et leur stabilité dans la réduction électrochimique du CO2 en CO ont été évaluées.Artificial photosynthesis is a promising approach for CO2 valorization and fuel production. However, in such systems, the conversion efficiency is still too low for industrial applications. To achieve a high solar-to-fuel conversion efficiency, new strategies yielding high photocurrent along with sufficient photo-voltage should be developed. Even though remarkable progresses made since the first photoelectrochemical (PEC) CO2 reduction cell was reported in 1978, research about PEC CO2 reduction is still on the early stage of development. Despite tremendous efforts made for the development of PEC CO2RR cells, the performances remain unsatisfactory, most of the reported PEC photocathodes suffer from low solar conversion efficiency, uncontrolled product selectivity, poor durability, and strong competition between CO2RR and hydrogen evolution reaction (HER). The loading of the photoelectrode surface with electrocatalysts or molecular catalysts has been shown to be an effective approach to accelerate and regulate the surface reaction kinetics and improve the product selectivity in PEC systems. Therefore, a key topic in the PEC CO2RR is related to on photoelectrode fabrication and cell design to achieve high energy conversion efficiencies and high selectivity toward target products. Recent advances in photovoltaic on the one hand and in molecular catalysis on the other hand open up new possibilities for improving photo-conversion processes in order to overcome the limitations of PEC systems. The objective of this PhD has been to develop versatile transparent and conductive nanostructured layers integrating molecular catalysts and adaptable to thin film based solar cells for photo-electro-reduction of CO2. These layers have multiple functionalities: window and protective layers for solar cells and functionalization of photo-electrode for solar to fuel conversion.To reach this goal, molecular catalysts including earth abundant metals (such as Cobalt) have been integrated to the window layer of high-efficiency Cu(In,Ga)Se2 based solar cells as a proof of concept. A strong emphasis has been placed on the design and development of the window layers, their integration at the surface of solar cells, and the understanding of the impact of their nanostructure morphology, shape, and composition on the light absorption of the PV cells and on the photoelectrochemical CO2 reduction process. First, hybrids ZnO/catalyst layers were prepared by a simple one step electrochemical deposition method on ZnO:Al transparent conducting layers. Three type of nanostructured electrodes have been developed: a hybrid nanoporous structure (NPS) incorporating a molecular catalyst presenting a sponge-like structure at a nanoscale level, nanorod ZnO structures (ZNRs) and 3D nanostructure based on the nanoporous ZnO structure (NPS) grown on ZNRs. Molecular catalysts based on phthalocyanine derivatives have been integrated to these nanostructured layers. Their reactivity and stability in electrochemical CO2 reduction to CO have been evaluated.The most efficient combination of catalyst/nanostructure in terms of efficiency, stability and product selectivity have been integrated to the window layer of Copper Indium Gallium Selenide (CIGS) solar cells, resulting in a multilayer device capable of performing PEC reduction of CO2 at low overpotential while reaching high current densities and maintaining high stability. We showed that the combination of hybrids ZnO with very low concentration of an encapsulated Co-based molecular catalyst inside the oxide layer can lead to a high catalytic response for the reduction of CO2 into CO (93% selectivity) with large currents (up to ca. 7 mA cm-2). This demonstrates the molecules' highly electrochemically active nature through the oxide layer
Development of high performance CIGS solar photovoltaic cells on metallic substrates
No full textL’objectif de cette thèse est l’optimisation de cellules solaires à base de Cu(In,Ga)Se2 (CIGS) sur substrat métallique à très haut rendement (>20%). Les métaux ont généralement une meilleure tenue mécanique que le verre qui est un matériau fragile. Cela permet par exemple de réduire fortement leur épaisseur et d’obtenir des dispositifs photovoltaïques plus légers. De plus, si leur épaisseur est suffisamment réduite, ils deviennent conformables voire flexibles. Cependant, les substrats métalliques ont leurs propres inconvénients. Ils peuvent contenir des impuretés (ex : Fe) qui dégradent les propriétés électroniques du matériau absorbeur. De plus, leur coefficient de dilatation thermique n’est pas toujours adapté aux procédés d’élaboration à haute température du CIGS. Enfin les cellules CIGS déposées sur substrat verre bénéficient d’un apport de sodium, élément connu pour améliorer les propriétés du CIGS, et apporté par la diffusion de cet élément depuis le verre via le molybdène. L’objectif principal de cette thèse consiste à réaliser des cellules solaire à base de CIGS par la technique de coévaporation sur substrats métalliques ayant des performances les plus proches possibles des cellules sur substrats en verre sodocalcique (>20%). Les problématiques auxquelles cette thèse doit répondre sont le choix du substrat métallique, le blocage de la diffusion des impuretés contenues dans les substrats métalliques, l’assurance d’une adhésion forte au substrat, la réduction des contraintes résiduelles (permettant de garantir l’adhésion) et surtout l’optimisation de la couche de Mo adéquate permettant l’apport nécessaire d’élément alcalin (Na/K,…) pour un CIGS de haute performance et l’adaptation de l’absorbeur à ce type de substrat. En effet la qualité du CIGS sera fortement dépendante de la température de dépôt, de l’apport d’élément alcalin provenant du substrat et des gradients de composition In/Ga du contact arrière vers la surface du CIGS. Il est connu qu’il est nécessaire d’avoir un gradient de gallium dans la couche de CIGS afin d’obtenir des cellules à haut. Le dépôt de couches de CIGS par co-évaporation se fera par la méthode du « three-stage process ». Celle-ci consiste à déposer la couche en trois étapes bien définies. Il est important de bien maîtriser ce procédé afin de pouvoir obtenir un absorbeur de qualité pour les cellules solaires.The objective of this thesis is the optimization of solar cells based on Cu (In, Ga) Se 2 (CIGS) on high performance metal substrate (> 20%). Metals generally have better mechanical strength than glass which is a brittle material. This allows for example to significantly reduce their thickness and get lighter photovoltaic devices. Moreover, if their thickness is sufficiently reduced, they become conformable or flexible. However, the metal substrates have their own drawbacks. They may contain impurities (eg Fe) that degrade the electronic properties of the absorber material. Furthermore, their thermal expansion coefficient is not always suitable for methods of making high temperature CIGS. Finally CIGS cells on glass substrate have a sodium intake, known element for improving the properties of the CIGS, and brought by the spread of this element from the glass through the molybdenum. The main objective of this thesis is to make solar cells based on CIGS by co-evaporation technique on metal substrates having the closest possible performance of the cells on substrates of soda lime glass (> 20%). The problems that this thesis must meet are the choice of the metal substrate, blocking the diffusion of impurities in the metallic substrates, ensuring strong adhesion to the substrate, reducing residual stresses (to ensure adherence ) and especially the optimization of the Mo adequate layer allowing necessary intake of alkali metal element (Na / K, ...) for a high performance and adaptation CIGS absorber to this type of substrate. Indeed the quality of CIGS will be highly dependent on the deposition temperature of the intake of alkaline element from the substrate and composition gradients In / Ga the back contact to the surface of CIGS. It is known that it is necessary to have a gradient gallium in the CIGS layer in order to obtain cells high. The deposition of CIGS layers by co-evaporation method will be by the "three-stage process." This involves depositing the layer of three well-defined stages. It is important to control this process in order to get a quality absorber for solar cells
Going Beyond Counting First Authors in Author Co-citation Analysis
Full text linkThe present study examines one of the fundamental aspects of author co-citation analysis (ACA) - the way co-citation
counts are defined. Co-citation counting provides the data on which all subsequent statistical analyses and mappings
are based, and we compare ACA results based on two different types of co-citation counting - the traditional type that
only counts the first one among a cited work's authors on the one hand and a non-traditional type that takes into
account the first 5 authors of a cited work on the other hand. Results indicate that the picture produced through this non-traditional author co-citation counting contains more coherent author groups and is therefore considerably clearer. However, this picture represents fewer specialties in the research field being studied than that produced through the traditional first-author co-citation counting when the same number of top-ranked authors is selected and analyzed. Reasons for these effects are discussed
Variations on the Author
Full text link“Variations on the Author” discusses two of Eduardo Coutinho’s recent films (Um Dia na Vida, from 2010, and Últimas Conversas, posthumously released in 2015) and their contribution to the general question of documentary authorship. The director’s filmography is characterized by a consistent yet self-effacing form of authorial self-inscription: Coutinho often features as an interviewer that rather than express opinions propels discourses; an interviewer that is good at listening. This mode of self-inscription characterizes him as an author who is not expressive but who is nonetheless markedly present on the screen. In Um Dia na Vida, however, Coutinho is completely absent form the image, while Últimas Conversas, on the contrary, includes a confessional prologue that moves the director from the margins to the center of his films. This article examines the ways in which these works stand out in the filmography of a director who offers new insights into the notion of cinematic authorship
Appropriate Similarity Measures for Author Cocitation Analysis
Full text linkWe provide a number of new insights into the methodological discussion about author cocitation analysis. We first argue that the use of the Pearson correlation for measuring the similarity between authors’ cocitation profiles is not very satisfactory. We then discuss what kind of similarity measures may be used as an alternative to the Pearson correlation. We consider three similarity measures in particular. One is the well-known cosine. The other two similarity measures have not been used before in the bibliometric literature. Finally, we show by means of an example that our findings have a high practical relevance.information science;Pearson correlation;cosine;similarity measure;author cocitation analysis
Dispelling the Myths Behind First-author Citation Counts
Full text linkWe conducted a full-scale evaluative citation analysis study of scholars in the XML research field to explore just how different from each other author rankings resulting from different citation counting methods actually are, and to demonstrate the capability of emerging data and tools on the Web in supporting more realistic citation counting methods. Our results contest some common arguments for the continued
use of first-author citation counts in the evaluation of scholars, such as high correlations between author rankings by first-author citation counts and other citation
counting methods, and high costs of using more realistic citation counting methods that are not well-supported by the ISI databases. It is argued that increasingly available digital full text research papers make it possible for citation analysis studies to go beyond what the ISI databases have directly supported and to employ more
sophisticated methods
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