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Estudos cinéticos de uma reação de Heck intramolecular em meio aquoso catalisadas por nanopartículas de paládio suportadas em polietilenoimina ramificada
No full textDissertação (mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas, Programa de Pós-Graduação em Química, Florianópolis, 2013Reações de acoplamento Carbono-Carbono do tipo Heck, em meio aquoso, tem se destacado como uma nova forma de realizar síntese orgânica, com uma metodologia mais barata, segura e confiável para a construção de diferentes moléculas. Até o momento poucos trabalhos foram dedicados ao estudo mecanístico destas reações. Neste sentido, este trabalho envolve a preparação, caracterização e o emprego de colóides de paládio, estabilizados pelo polímero comercial polietilenoimina, como catalisador em uma Reação de Heck Intramolecular, na presença de base, usando água como solvente e sem controle da atmosfera. O estudo dos diversos aspectos que influenciaram a velocidade da reação, assim como também a conversão ao produto, foi realizado por uma nova metodologia cinética. Análise Cinética do Progresso da Reação foi aplicada e pelos resultados obtidos foi observado que a reação é de primeira-ordem em relação ao catalisador e ordens em relação aos outros reagentes. Além disso, identificou-se uma forte relação, tanto na velocidade da reação quanto na conversão ao produto, com as concentrações iniciais da base. A análise destes resultados, aliados à estudos morfológicos das nanopartículas de paládio por microscopia eletrônica de transmissão, indicam a participação da superfície da nanopartícula e a alteração de seu tamanho durante o progresso da reação. Ainda, nas condições reacionais estudadas foi possível obter até 90% de conversão a produto após 24 horas, sem uso de atmosfera inerte e em condições brandas de temperatura.Abstract : Carbon-Carbon Heck coupling reactions, in aqueous media, have become a new way to make organic synthesis, as a cheaper, safer and more reliable methodology to build different molecules. So far only a few works have been dedicated to the mechanistic studies of these reactions. Through this way, the present work involves the preparation, characterization and the use of palladium colloids, stabilized by the commercial polymer polyethyleneimine, in an Intramolecular Heck Reaction, in the presence of a base, using water as the reaction solvent and without control of the atmosphere. The study of the different aspects that influenced the reaction rate, as well as the product conversion, was performed by a new kinetic methodology. Reaction Progress Kinetic Analysis was applied and from the results it was observed that the reaction is first-order in respect to the catalyst and have complex orders in respect to other reactants. Besides, it has been identified a strong relationship of the reaction rate, and product conversion, with the initial concentrations of the base. Analysis of these results, allied to the palladium nanoparticles morphological studies by transmission electron microscopy, indicated a participation of the nanoparticle#s surface and its size shifting during the reaction progress. Moreover, in the reaction conditions studied it was possible to obtain up to 90% of conversion to product in 24 hours without inert atmosphere and under mild conditions of temperature
Julian M. luxford et Michael A. Michael (éd.), Tributes to Nigel Morgan. Contexts of Medieval Art : Images, Objects and Ideas
No full textHeck Christian. Julian M. luxford et Michael A. Michael (éd.), Tributes to Nigel Morgan. Contexts of Medieval Art : Images, Objects and Ideas. In: Bulletin Monumental, tome 170, n°4, année 2012. pp. 365-367
Asymmetric induction in domino Heck-aza-Michael reactions
No full textAsymmetric induction in domino Heck-aza-Michael reaction
Daten für Taten - wirkungsorientierte Dokumentation und Datenerfassung
No full textDATEN FÜR TATEN - WIRKUNGSORIENTIERTE DOKUMENTATION UND DATENERFASSUNG
Daten für Taten - wirkungsorientierte Dokumentation und Datenerfassung / Heck, Michael (Rights reserved) (-
Not Enough Time in the Day
No full text"A collection of daily drawings done in March / April of 2015 by Michael Heck." -- Publisher's website
Dark Matter
No full text"This is a collection of daily drawings [by Michael R. Heck] from January and February 2015." -- Publisher's website
A one-pot, three-component approach to functionalised tetrahydroisoquinolines using domino Heck-aza-Michael reactions
No full textA one-pot, three-component method incorporating a domino Heck–aza-Michael reaction has been developed for the rapid synthesis of functionalised tetrahydroisoquinolines. Following the in situ generation of an acrylamide, a domino process involving intermolecular Heck reaction and subsequent intramolecular aza-Michael addition affords tetrahydroisoquinolines bearing C1-acetamide functionality.<br
A general approach to N-heterocyclic scaffolds using domino Heck-aza-Michael reactions
No full textPalladium-catalyzed domino Heck–aza-Michael reactions for the synthesis of a series of C1-substituted tetrahydro-β-carbolines, tetrahydroisoquinolines and isoindolines are described. The domino process involves the initial intermolecular Heck reaction of an aryl bromide with an electron deficient alkene, followed by an intramolecular aza-Michael reaction to form the new N-heterocycle in high yield
C. Michael Kauffmann, Biblical Imagery in Medieval England, 700-1550, Londres/Turnhout, éd. Harvey Miller, 2003, 365 p.
No full textHeck Christian. C. Michael Kauffmann, Biblical Imagery in Medieval England, 700-1550, Londres/Turnhout, éd. Harvey Miller, 2003, 365 p.. In: Bulletin Monumental, tome 163, n°3, année 2005. pp. 292-294
C. Michael Kauffmann, Biblical Imagery in Medieval England, 700-1550, Londres/Turnhout, éd. Harvey Miller, 2003, 365 p.
No full textHeck Christian. C. Michael Kauffmann, Biblical Imagery in Medieval England, 700-1550, Londres/Turnhout, éd. Harvey Miller, 2003, 365 p.. In: Bulletin Monumental, tome 163, n°3, année 2005. pp. 292-294
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