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Selective reflection spectroscopy on molecular rovibrational lines
No full textLa spectroscopie de réflexion sélective fournit des signaux de résolution sub-Doppler, linéaires en intensité, sondant des gaz (atomes ou molécules) à des distances de l’ordre de la longueur d'onde (~λ/2π). Cette technique a permis de sonder les interactions atome-surface de type Casimir-Polder et les interactions interatomiques dans des vapeurs très denses. Nous étendons ici les mesures de réflexion sélective aux gaz moléculaires, en utilisant les transitions rovibrationnelles du NH3 et du SF6 dans la région de l'infrarouge moyen (~10,6μm). Nous sondons ainsi une couche mince de gaz moléculaire (~1,7μm) près d'une surface. Nos mesures sont rendues possibles à l’aide de Lasers à Cascades Quantiques (QCL). Un certain nombre de techniques ont été développées pour rendre le QCL compatible avec la spectroscopie à haute résolution tout en maintenant son accordabilité en fréquences. Nous avons réduit sa dérive en fréquence et obtenu des spectres expérimentaux de résolution inférieure au MHz, limitée uniquement par la largeur de raie du laser. Nous présentons des mesures de la transition sP(1,0) du NH3, qui nous permettent de résoudre sa structure hyperfine et des mesures d’une multitude de transitions rovibrationnelles du SF6 (non répertoriées dans les bases de données moléculaires). La réflexion sélective a permis d'identifier ces transitions et de déterminer leurs amplitudes relatives. Les expériences présentées permettent d’envisager les premières mesures spectroscopiques de l’interaction molécule-surface ainsi que la fabrication de références de fréquences moléculaires miniaturisées et compactes à partir de cellules minces.Selective reflection spectroscopy provides signals with sub-Doppler resolution, linear with optical intensity, probing gases (atoms or molecules) at distances comparable to the reduced optical wavelength of excitation (~λ/2π). The technique has been used for probing atom-surface interactions of the Casimir-Polder type and interatomic interactions in very dense vapours. Here we extend for the first time selective reflection measurements to molecular gases, using rovibrational transitions of NH3 and SF6 in the mid-infrared spectral region (~ 10,6μm). This allows us to probe a thin layer of molecular gas (~1,7μm) next to a surface. Our measurements are made possible using the newly developed Quantum Cascade Laser (QCL) sources. During this thesis, a number of techniques were developed to render the QCL compatible with high-resolution spectroscopy while maintaining its frequency tunability. We have managed to reduce the frequency drift of the QCL and have obtained experimental spectra of sub-MHz resolution limited only by laser linewidth. Indeed, this is the highest resolution achieved to date in reflection spectroscopy. We present measurements in the sP(1,0) transition of NH3, that allow us to resolve its hyperfine structure and measurements in a multitude of rovibrational lines of SF6, mostly unidentified in molecular databases. Linear selective reflection allows us to pinpoint these transitions and easily determine their relative amplitude. The experiments allow us to envisage the first spectroscopic measurements of the molecule-surface Casimir-Polder interaction, and the fabrication of compact miniaturised molecular frequency references based on thin cell platforms
Sonder des atomes de césium, excités à un état de Rydberg, prés d'une surface de saphir
No full textL’interaction Casimir-Polder entre un atome et une surface macroscopique est une prédiction fondamentale de l’électrodynamique quantique, importante pour les mesures de précision, les technologies quantiques et notre compréhension des propriétés électromagnétiques des matériaux. En champ proche, les interactions Casimir-Polder sont décrites comme l’interaction du dipôle atomique fluctuant avec son image induite par la surface, qui évolue comme -C3/z3, où z est la distance atome-surface et C3 le coefficient de van der Waals. Dans cette thèse, nous étudions théoriquement et expérimentalement l’interaction Casimir-Polder entre un atome de césium fortement excité (atome de Rydberg) et une surface diélectrique. Notre théorie étend les études précédentes pour inclure des termes d’ordre supérieur dans l’interaction atome-surface, au-delà du terme d’interaction dipôle-dipôle étudié dans le travail de Casimir et Polder. En particulier, nous incluons des termes d’interaction quadrupole-quadrupole et dipôle-octupole avec une dépendance en distance de -C5/z5. Nous fournissions également des calculs explicites des coefficients C5 pour la plupart des atomes alcalins courants. Nous décrivons également une nouvelle expérience de réflexion sélective sondant des atomes de Rydberg de Cs (15-17D3/2 et 16-17S1/2) à des distances nanométriques d’une surface de saphir. L’expérience est réalisée dans une cellule à vapeur entièrement en saphir en utilisant une spectroscopie d’excitation par étapes qui comprend une étape de pompage à 6S1/2?6P1/2 (894nm) et une étape de sondage par réflexion sélective à 6P1/2?nS1/2 , nD3/2 avec n=15-17 (~510nm). Afin d’analyser nos spectres expérimentaux, nous étendons la théorie de la réflexion sélective au-delà de l’approximation Doppler infinie, en incluant dans notre analyse la distribution Maxwell-Boltzmann des vitesses atomiques. L’ajustement de nos spectres expérimentaux avec nos modèles théoriques nous permet d’extraire le coefficient de van der Waals C3 pour les états excités du césium sondés. Les résultats expérimentaux dépassent nos prédictions théoriques (d’un facteur d’environ 1,5 à 2, selon l’état sondé). Enfin, nous décrivons une nouvelle expérience en cellule mince qui vise à éclaircir le désaccord signalé entre la théorie et l’expérience pour le coefficient C3 et à fournir une première mesure expérimentale du coefficient C5 (étude expérimentale des interactions d’ordre supérieur).The Casimir-Polder interaction between atoms and macroscopic surfaces is a fundamental prediction of quantum electrodynamics of importance for precision measurements, quantum technologies and our understanding of the electromagnetic properties of materials. In the near field, Casimir-Polder interactions are described as the interaction of the fluctuating atomic dipole with its surface induced image, which evolves as -C3/z3 where z is the atom-surface distance and C3 is the van der Waals coefficient. In this thesis, we study both theoretically and experimentally the Casimir-Polder interaction between a highly excited cesium atom (Rydberg atom) and a dielectric surface. Our theory extends previous studies to[3]include higher-order terms in the atom-surface interaction, beyond the dipole-dipole interaction term investigated in the seminal work of Casimir and Polder. In particular, we include quadrupole-quadrupole and dipole-octupole interaction terms with a distance dependence of ?C5/z5 giving explicit calculations of the C5 coefficients for most common alkali atoms. We also describe a new selective reflection experiment probing Cs Rydberg atoms (15-17D3/2 and 16-17S1/2) at nanometric distances away from a sapphire surface. The experiment is performed in an all-sapphire vapour cell using stepwise excitation spectroscopy that includes a pumping step at 6S1/2?6P1/2 (894nm) and a selective reflection probing step at 6P1/2?nS1/2 , nD3/2 with n=15-17 (~510nm). In order to analyze our experimental spectra, we extend selective reflection theory beyond the infinite Doppler approximation, including in our analysis the Maxwell-Boltzmann distribution of atomic velocities. Fitting our experimental spectra with our theoretical models allows us to extract the C3 van der Waals coefficient for the probed cesium excited states. The experimental results exceed our theoretical predictions (by a factor of about 1.5-2, depending on the probed state). Finally, we describe a new thin-cell experiment that aims to illuminate the reported disagreement between theory and experiment for the C3 coefficient and provide a first experimental measurement of the C5 coefficient (experimental study of higher-order interactions)
Going Beyond Counting First Authors in Author Co-citation Analysis
Full text linkThe present study examines one of the fundamental aspects of author co-citation analysis (ACA) - the way co-citation
counts are defined. Co-citation counting provides the data on which all subsequent statistical analyses and mappings
are based, and we compare ACA results based on two different types of co-citation counting - the traditional type that
only counts the first one among a cited work's authors on the one hand and a non-traditional type that takes into
account the first 5 authors of a cited work on the other hand. Results indicate that the picture produced through this non-traditional author co-citation counting contains more coherent author groups and is therefore considerably clearer. However, this picture represents fewer specialties in the research field being studied than that produced through the traditional first-author co-citation counting when the same number of top-ranked authors is selected and analyzed. Reasons for these effects are discussed
Experimental data for: 'Probing molecules in gas cells of subwavelength thickness with high frequency resolution'
No full textAnalysis and fabrication of homogenous, high concentration erbium doped waveguide amplifiers
No full textEThOS - Electronic Theses Online ServiceGBUnited Kingdo
Analyse et fabrication d'amplificateurs homogènes à haute concentration en guide d'ondes dopé à l'erbium
No full textIn this thesis, characterisation measurements on sol-gel erbium doped waveguide amplifiers are performed. The measurements are subsequently used to obtain information on the spectroscopic properties of erbium ions, as well as rare earth ion interaction coefficients.A numerical model based on the Method of Lines beam propagation method isdeveloped. Though a similar approach has previously been applied to the treatment ofbent amplifiers, the present procedure is generalised by the inclusion of AmplifiedSpontaneous Emission and bi-directional pumping. An iterative scheme is describedand its convergence verified. By means of this technique interaction of counterpropagating signals is described for the first time with the Method of Lines. A new treatment of the Amplified Spontaneous Emission based on randomising the phase of the field by the application of a Brownian random process is accordingly developed for the needs of this model. Results are verified by comparison with experimentalmeasurements, and further analysis on the noise figure of sol-gel amplifiers isperformed. Experimental measurements that demonstrate evidence of sol-gel metastabilityare presented. We show that high inversion and low scattering losses are only achievedin sol-gel waveguides which have had restricted heat treatment, and that both degradeupon additional annealing. Analysis of spectroscopic measurements, with the aid ofnumerical modelling, shows that the erbium environment relaxes to its equilibrium after exposure at high temperatures. Fluorescence decay behaviour is also measured, and the effects of clustering in erbium lifetime measurements are demonstrated for the same amplifier.Sol-gel amplifier fabrication is subsequently optimised to minimise the effectsof extended heat treatment. A method for measuring amplifier porosity, based onellipsometry, is described. The optimum time and temperature of waveguideconsolidation are subsequently measured. A multilayer process for etchingmulticomponent glasses by conventional reactive ion etching techniques is alsodeveloped. The advantages of this method, which include vertical waveguide cross section, smooth sidewall profile and low propagation loss, are demonstrated bywaveguide characterisation and electron microscopy.Fabrication and characterisation of a variety of amplifier compositions isperformed and their respective advantages are discussed. It is shown that even thoughspectral benefits cannot be easily achieved through the use of single core compositions,multi-layered (laminated) structures could provide a potential solution to this problem.The advantages of these structures are analysed by means of numerical modelling andthe possibility of increasing the available gain spectrum of waveguide amplifiers isshown. This evidence is also supported by characterisation measurements on laminatedamplifiers.Dans les années 80, les fibres optiques amplificatrices à erbium ont révolutionné les communications optiques sur des grandes distances. Pour résoudre le problème ‘bottle-neck’ (diminution de la vitesse du réseau près de l’utilisateur à cause de composantes électroniques), il devient impératif de fabriquer et utiliser des composants optiques intégrés.Dans ce cadre, une opération très importante à intégrer est l’amplification de la lumière. Les guides d’ondes amplificateurs à erbium fonctionnent avec des principes analogues aux fibres optiques amplificatrices, et proposent une solution séduisante aux problèmes de l’intégration des composants optiques. Le principal défi est d’augmenter la densité d’ions erbium, pour que l’amplification sur quelques centimètres de guide d’onde soit du même niveau que l’amplification d’une fibre optique amplificatrice, typiquement de quelques mètres de longueur. Cela pose un problème car les ions erbium forment des agrégats ce qui réduit l’amplification totale. L’optimisation de la fabrication et de la performance des guides d’ondes amplificateurs était le sujet principal de ma thèse.J’ai fabriquées des guides d’ondes amplificateurs intégrés sur puce de silice en utilisant la méthode de déposition sol-gel. Ceci nous a permis d’augmenter la concentration d’erbium dans les guides et augmenter le niveaux d’amplification à ~2dB/cm. J’ai aussi développer des modelés numériques pour analyses la performance de ces dispositifs
Analyse et fabrication d'amplificateurs homogènes à haute concentration en guide d'ondes dopé à l'erbium
No full textIn this thesis, characterisation measurements on sol-gel erbium doped waveguide amplifiers are performed. The measurements are subsequently used to obtain information on the spectroscopic properties of erbium ions, as well as rare earth ion interaction coefficients.A numerical model based on the Method of Lines beam propagation method isdeveloped. Though a similar approach has previously been applied to the treatment ofbent amplifiers, the present procedure is generalised by the inclusion of AmplifiedSpontaneous Emission and bi-directional pumping. An iterative scheme is describedand its convergence verified. By means of this technique interaction of counterpropagating signals is described for the first time with the Method of Lines. A new treatment of the Amplified Spontaneous Emission based on randomising the phase of the field by the application of a Brownian random process is accordingly developed for the needs of this model. Results are verified by comparison with experimentalmeasurements, and further analysis on the noise figure of sol-gel amplifiers isperformed. Experimental measurements that demonstrate evidence of sol-gel metastabilityare presented. We show that high inversion and low scattering losses are only achievedin sol-gel waveguides which have had restricted heat treatment, and that both degradeupon additional annealing. Analysis of spectroscopic measurements, with the aid ofnumerical modelling, shows that the erbium environment relaxes to its equilibrium after exposure at high temperatures. Fluorescence decay behaviour is also measured, and the effects of clustering in erbium lifetime measurements are demonstrated for the same amplifier.Sol-gel amplifier fabrication is subsequently optimised to minimise the effectsof extended heat treatment. A method for measuring amplifier porosity, based onellipsometry, is described. The optimum time and temperature of waveguideconsolidation are subsequently measured. A multilayer process for etchingmulticomponent glasses by conventional reactive ion etching techniques is alsodeveloped. The advantages of this method, which include vertical waveguide cross section, smooth sidewall profile and low propagation loss, are demonstrated bywaveguide characterisation and electron microscopy.Fabrication and characterisation of a variety of amplifier compositions isperformed and their respective advantages are discussed. It is shown that even thoughspectral benefits cannot be easily achieved through the use of single core compositions,multi-layered (laminated) structures could provide a potential solution to this problem.The advantages of these structures are analysed by means of numerical modelling andthe possibility of increasing the available gain spectrum of waveguide amplifiers isshown. This evidence is also supported by characterisation measurements on laminatedamplifiers.Dans les années 80, les fibres optiques amplificatrices à erbium ont révolutionné les communications optiques sur des grandes distances. Pour résoudre le problème ‘bottle-neck’ (diminution de la vitesse du réseau près de l’utilisateur à cause de composantes électroniques), il devient impératif de fabriquer et utiliser des composants optiques intégrés.Dans ce cadre, une opération très importante à intégrer est l’amplification de la lumière. Les guides d’ondes amplificateurs à erbium fonctionnent avec des principes analogues aux fibres optiques amplificatrices, et proposent une solution séduisante aux problèmes de l’intégration des composants optiques. Le principal défi est d’augmenter la densité d’ions erbium, pour que l’amplification sur quelques centimètres de guide d’onde soit du même niveau que l’amplification d’une fibre optique amplificatrice, typiquement de quelques mètres de longueur. Cela pose un problème car les ions erbium forment des agrégats ce qui réduit l’amplification totale. L’optimisation de la fabrication et de la performance des guides d’ondes amplificateurs était le sujet principal de ma thèse.J’ai fabriquées des guides d’ondes amplificateurs intégrés sur puce de silice en utilisant la méthode de déposition sol-gel. Ceci nous a permis d’augmenter la concentration d’erbium dans les guides et augmenter le niveaux d’amplification à ~2dB/cm. J’ai aussi développer des modelés numériques pour analyses la performance de ces dispositifs
Probing atoms and molecules close to macroscopic bodies
Full text linkIn this habilitation thesis, I briefly present my work at Imperial College
London on trapping atomic clouds in micro-pyramids fabricated on silicon chips,
which led to the fabrication of an on-chip integrated atom source. Next, I
describe the research carried out at the Laboratoire de Physique des Lasers in
the SAI group. Our experiments demonstrated the temperature dependence of
near-field Casimir-Polder interactions due to thermal excitation of surface
waves, thus advancing our understanding of the dielectric properties of matter
and the quantum vacuum that surrounds it. I also present spectroscopic
experiments with atomic vapors confined in nanostructures (nano-sphere opals)
aiming at the fabrication of miniature frequency references. Finally, I explore
the possibility of performing spectroscopic experiments on molecular gases
close to surfaces.Comment: Habilitation thesis (HDR
- …
