Qucosa – Hemholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf
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Annual Report 2012 - Institute of Resource Ecology
Get PDFThe Institute of Resource Ecology (IRE) is one of the currently eight institutes of the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR). The research activities are fully integrated into the program “Nuclear Safety Research” of the Helmholtz Association and focused on the topics “Safety of Nuclear Waste Disposal” and “Safety Research for Nuclear Reactors”. With the integration of the division of “Reactor Safety” from the former “Institute of Safety Research” nuclear research at HZDR is now mainly concentrated within this institute.
In addition, various activities have been started investigating chemical and environmental aspects of processing and recycling of strategic metals, namely rare earth elements. Here, a knowledge transfer from the nuclear to the non-nuclear community, branching thermodynamics and spectroscopy, has been established. This also strengthens links to the recently established “Helmholtz-Institute Freiberg for Resource Technology”
Entwicklung und Validierung von Modellen für Blasenkoaleszenz und -zerfall
Get PDFEin neues, verallgemeinertes Modell für Blasenkoaleszenz und –zerfall wurde entwickelt. Es basiert auf physikalischen Überlegungen und berücksichtigt verschiedene Mechanismen, die zu Blasenkoaleszenz und –zerfall führen können. In einer ausführlichen Literaturrecherche wurden zunächst die verfügbaren Modelle zusammengestellt und analysiert. Es zeigte sich, dass viele widersprüchliche Modelle veröffentlicht wurden. Keins dieser Modelle erlaubt die Vorhersage der Entwicklung der Blasengrößenverteilungen entlang einer Rohrströmung für einen breiten Bereich an Kombinationen von Volumenströmen der Gas- und der Flüssigphase.
Das neue Modell wurde ausführlich in einem vereinfachten Testsolver untersucht. Dieser erfasst zwar nicht alle Einzelheiten einer sich entlang des Rohres entwickelten Strömungen, erlaubt aber im Gegensatz zu den CFD-Simulationen eine Vielzahl von Variationsrechnungen zur Untersuchung des Einflusses einzelner Größen und Modelle. Koaleszenz und Zerfall kann nicht getrennt von anderen Phänomenen und Modellen, die diese widerspiegeln, betrachtet werden. Es bestehen enge Wechselwirkungen mit der Turbulenz der Flüssigphase und dem Impulsaustausch zwischen den Phasen. Da die Dissipationsrate der turbulenten kinetischen Energie ein direkter Eingangsparameter für das neue Modell ist, wurde die Turbulenzmodellierung besonders genau untersucht.
Zur Validierung des Modells wurde eine TOPFLOW-Experimentalserie zur Luft-Wasser-Strömungen in einem 8 m langen DN200-Rohr genutzt. Die Daten zeichnen sich durch eine hohe Qualität aus und wurden im Rahmen des TOPFLOW-IIVorhabens mit dem Ziel eine Grundlage für die hier vorgestellten Arbeiten zu liefern, gewonnen. Die Vorhersage der Entwicklung der Blasengrößenverteilung entlang des Rohrs konnte im Vergleich zu den bisherigen Standardmodellen für Blasenkoaleszenz und -zerfall in CFX deutlich verbessert werden. Einige quantitative Abweichungen bleiben aber bestehen.
Die vollständigen Modellgleichungen sowie eine Implementierung über „User-FORTRAN“ in CFX stehen zur Verfügung und können für weitere Arbeiten zur Simulation polydisperser Blasenströmungen genutzt werden
S-factor measurement of the 2H(α,γ)6Li reaction at energies relevant for Big-Bang nucleosynthesis
Get PDFFor about 20 years now, observations of 6Li in several old metal-poor stars inside the halo of our galaxy have been reported, which are largely independent of the stars’ metallicity, and which point to a possible primordial origin. The observations exceed the predictions of the Standard Big-Bang Nucleosynthesis model by a factor of 500. In the relevant energy range, no directly measured S-factors were available yet for the main production reaction 2H(α,γ)6Li, while different theoretical estimations have an uncertainty of up to two orders of magnitude. The very small cross section in the picobarn range has been measured with a deuterium gas target at the LUNA acceler- ator (Laboratory for Underground Nuclear Astrophysics), located deep underground inside Laboratori Nazionali del Gran Sasso in Italy. A beam-induced, neutron-caused background in the γ-detector occurred which had to be analyzed carefully and sub- tracted in an appropriate way, to finally infer the weak signal of the reaction. For this purpose, a method to parameterize the Compton background has been developed. The results are a contribution to the discussion about the accuracy of the recent 6Li observations, and to the question if it is necessary to include new physics into the Standard Big-Bang Nucleosynthesis model
Annual Report 2011 - Institute of Radiochemistry
Get PDFThe Institute of Radiochemistry (IRC) is one of the seven institutes of the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR). The research activities are fully integrated into the “Nuclear Safety Research Program” of the Helmholtz Association and focused on the topic “Safety of Nuclear Waste Disposal”.
The research objectives are to generate better process understanding and data for the long-term safety analysis of a nuclear waste disposal in the deep geological underground. A better knowledge about the dominating processes essential for radionuclide (actinide) mobilization and immobilization on the molecular level is needed for the assessment of the macroscopic processes which determine the transport and distribution of radioactivity in the environment.
Special emphasis is put on the biological mediated transport of long-lived radionuclides in the geosphere and their interaction with different biosystems like biota and human organism for a better calculation of environmental and health risks.
Advanced knowledge is needed for description of the processes dominating at the interfaces between geo- and bio-systems related to the distribution of long-lived radionuclides in various bio-systems along the food chain
Joint Project: Interaction and transport of actinides in natural clay rock with consideration of humic substances and clay organics - Characterization and quantification of the influence of clay organics on the interaction and diffusion of uranium and americium in the clay
Get PDFThe objective of this project was the study of basic interaction processes in the systems actinide - clay organics - aquifer and actinide - natural clay - clay organics - aquifer. Thus, complexation, redox, sorption and diffusion studies were performed.
To evaluate the influence of nitrogen, phosphorus and sulfur containing functional groups of humic acid (HA) on the complexation of actinides in comparison to carboxylic groups, the Am(III) and U(VI) complexation by model ligands was studied by UV-Vis spectroscopy and TRLFS. The results show that Am(III) is mainly coordinated via carboxylic groups, however, probably stabilized by nitrogen groups. The U(VI) complexation is dominated by carboxylic groups, whereas nitrogen and sulfur containing groups play a minor role. Phosphorus containing groups may contribute to the U(VI) complexation by HA, however, due to their low concentration in HA they play only a subordinate role compared to carboxylic groups. Applying synthetic HA with varying sulfur contents (0 to 6.9 wt.%), the role of sulfur functionalities of HA for the U(VI) complexation and Np(V) reduction was studied. The results have shown that sulfur functionalities can be involved in U(VI) humate complexation and act as redox-active sites in HA for the Np(V) reduction. However, due to the low content of sulfur in natural HA, its influence is less pronounced.
In the presence of carbonate, the U(VI) complexation by HA was studied in the alkaline pH range by means of cryo-TRLFS (-120°C) and ATR FT-IR spectroscopy. The formation of the ternary UO2(CO3)2HA(II)4− complex was detected. The complex formation constant was determined with log β0.1 M = 24.57 ± 0.17.
For aqueous U(VI) citrate and oxalate species, luminescence emission properties were determined by cryo-TRLFS and used to determine stability constants. The existing data base could be validated.
The U(VI) complexation by lactate, studied in the temperature range 7 to 65°C, was found to be endothermic and entropy-driven. In contrast, the complex stability constants determined for U(VI) humate complexation at 20 and 40°C are comparable, however, decrease at 60°C.
For aqueous U(IV) citrate, succinate, mandelate and glycolate species stability constants were determined. These ligands, especially citrate, increase solubility and mobility of U(IV) in solution due to complexation.
The U(VI) sorption onto crushed Opalinus Clay (OPA, Mont Terri, Switzerland) was studied in the absence and presence of HA or low molecular weight organic acids, in dependence on temperature and CO2 presence using OPA pore water as background electrolyte. Distribution coefficients (Kd) were determined for the sorption of U(VI) and HA onto OPA with (0.0222 ± 0.0004) m3/kg and (0.129 ± 0.006) m3/kg, respectively. The U(VI) sorption is not influenced by HA (50 mg/L), however, decreased by low molecular weight organic acids (> 1×10-5 M), especially by citrate and tartrate. With increasing temperature, the U(VI) sorption increases both in the absence and in the presence of clay organics.
The U(VI) diffusion in compacted OPA is not influenced by HA at 25 and 60°C. Predictions of the U(VI) diffusion show that an increase of the temperature to 60°C does not accelerate the migration of U(VI). With regard to uranium-containing waste, it is concluded that OPA is suitable as host rock for a future nuclear waste repository since OPA has a good retardation potential for U(VI)
Ein neues Konzept zur Modellierung der Positronenemitter-Produktion bei der Partikeltherapie: Dissertation
Get PDFEine der drei Säulen der Krebsbehandlung ist die Strahlentherapie. Einer der neuesten Ansätze hierbei ist die Bestrahlung mit Ionen, zurzeit insbesondere Protonen und Kohlenstoffionen. Diese Hochpräzisionstherapie erfordert ein hohes Maß an Kontrolle, da die applizierte Dosisverteilung sehr empfindlich von Dichteveränderungen im durchstrahlten Gewebe abhängt. Das bisher einzige klinisch eingesetzte Verfahren zur in vivo Überwachung der Dosisapplikation bei Ionenbestrahlungen ist die Positronen-Emissions-Tomographie (PET). Sie ermöglicht eine Verifikation der Teilchenreichweite sowie der Lage des Bestrahlungsfeldes.
Die mit der PET-Methode gemessene Aktivitätsverteilung lässt sich jedoch nicht direkt mit der geplanten Dosisverteilung vergleichen. Daher ist eine Vorherberechnung der erwarteten Aktivitätsverteilung auf der Grundlage des Bestrahlungsplanes notwendig, welche dann mit der Messung verglichen wird und eine qualitative Beurteilung der Bestrahlung ermöglicht. Die Vorherberechnung der erwarteten Aktivitätsverteilung erfordert bislang die Kenntnis einer Vielzahl von Wirkungsquerschnitten. Nur für wenige dieser Wirkungsquerschnitte liegen jedoch Messdaten im benötigten Energiebereich und mit ausreichender Genauigkeit vor. Daher verwenden viele Monte-Carlo-Simulationen intrinsische Kernmodelle oder semi-empirische Modellierungen, die häufig eine unzureichende Genauigkeit aufweisen.
In Fachkreisen ist bisher noch nicht geklärt, welches die optimale Ionensorte für die Tumortherapie ist. Insbesondere Lithiumionen weisen aufgrund ihrer physikalischen und radiobiologischen Eigenschaften ein großes Potenzial auf. Auch für Bestrahlungen mit diesen Ionen ist ein PET-Monitoring der Therapie erstrebenswert. In der vorliegenden Arbeit wird zunächst die Anwendbarkeit der Reichweite-Verifikation mittels PET bei Bestrahlung mit Lithiumionen gezeigt. Des Weiteren wird ein Konzept zur Modellierung der Positronenemitter-Verteilung ohne Kenntnis der Wirkungsquerschnitte entwickelt. Diese Vorhersage beruht auf in Referenzmaterialien (Wasser, Graphit und Polyethylen) gemessenen tiefenabhängigen Positronenemitter-Yields, mit welchen durch geeignete Linearkombination die Verteilung der Positronenemitter in beliebigen Materialien bekannter Stöchiometrie vorausberechnet werden kann. Die Anwendbarkeit des Yield-Konzeptes wird gezeigt für Lithium- und Kohlenstoffbestrahlungen homogener Polymethylmethacrylat (PMMA) Targets sowie verschiedener inhomogener Targets.One of the three main tumour treatment forms is radiation therapy. Here, the application of ion beams, in particular protons and carbon ions, is of growing importance. This high precision therapy requires a consequent monitoring of the dose delivery since the induced dose deposition is very sensitive to density changes in the irradiated tissue. Up to now, positron emission tomography (PET) is the only in vivo method in clinical use for monitoring the dose deposition in ion beam therapy. It allows for the verification of the particle range as well as the position of the irradiation field.
The distribution of activity measured by means of PET cannot be compared directly to the planned dose distribution. Thus, a calculation of the expected activity distribution is required which then can be compared to the measurement. Simulation of the expected activity distribution requires the exact knowledge of various cross sections. Only a few of them have been measured in the required energy range so far. Therefore, in Monte Carlo simulations often intrinsic nuclear models or semi-empirical parametrization are used which often exhibit insufficient accuray.
Among experts the question on the optimum ion species for tumour therapy is still open. Especially lithium ions exhibit a great potential due to their favourable physical and radiobiological properties. Also for these ions a PET monitoring is highly desirable. The presented work shows the feasibility of range verification by means of PET for lithium irradiation. Furthermore, a concept for modeling positron emitter distributions without the knowledge of cross sections is developed. This prediction is based on depth-dependent positron emitter yields measured in reference materials (water, graphite and polyethylene). With these data the positron emitter distribution in any material of known stoichiometry can be calculated by means of an appropriate linear combination. The feasibility of the yield concept is shown for lithium and carbon irradiation, respectively, of homogeneous polymethyl methacrylate (PMMA) as well as various inhomogeneous targets
Ein neues Konzept zur Modellierung der Positronenemitter-Produktion bei der Partikeltherapie
Get PDFEine der drei Säulen der Krebsbehandlung ist die Strahlentherapie. Einer der neuesten Ansätze hierbei ist die Bestrahlung mit Ionen, zurzeit insbesondere Protonen und Kohlenstoffionen. Diese Hochpräzisionstherapie erfordert ein hohes Maß an Kontrolle, da die applizierte Dosisverteilung sehr empfindlich von Dichteveränderungen im durchstrahlten Gewebe abhängt. Das bisher einzige klinisch eingesetzte Verfahren zur in vivo Überwachung der Dosisapplikation bei Ionenbestrahlungen ist die Positronen-Emissions-Tomographie (PET). Sie ermöglicht eine Verifikation der Teilchenreichweite sowie der Lage des Bestrahlungsfeldes.
Die mit der PET-Methode gemessene Aktivitätsverteilung lässt sich jedoch nicht direkt mit der geplanten Dosisverteilung vergleichen. Daher ist eine Vorherberechnung der erwarteten Aktivitätsverteilung auf der Grundlage des Bestrahlungsplanes notwendig, welche dann mit der Messung verglichen wird und eine qualitative Beurteilung der Bestrahlung ermöglicht. Die Vorherberechnung der erwarteten Aktivitätsverteilung erfordert bislang die Kenntnis einer Vielzahl von Wirkungsquerschnitten. Nur für wenige dieser Wirkungsquerschnitte liegen jedoch Messdaten im benötigten Energiebereich und mit ausreichender Genauigkeit vor. Daher verwenden viele Monte-Carlo-Simulationen intrinsische Kernmodelle oder semi-empirische Modellierungen, die häufig eine unzureichende Genauigkeit aufweisen.
In Fachkreisen ist bisher noch nicht geklärt, welches die optimale Ionensorte für die Tumortherapie ist. Insbesondere Lithiumionen weisen aufgrund ihrer physikalischen und radiobiologischen Eigenschaften ein großes Potenzial auf. Auch für Bestrahlungen mit diesen Ionen ist ein PET-Monitoring der Therapie erstrebenswert. In der vorliegenden Arbeit wird zunächst die Anwendbarkeit der Reichweite-Verifikation mittels PET bei Bestrahlung mit Lithiumionen gezeigt. Des Weiteren wird ein Konzept zur Modellierung der Positronenemitter-Verteilung ohne Kenntnis der Wirkungsquerschnitte entwickelt. Diese Vorhersage beruht auf in Referenzmaterialien (Wasser, Graphit und Polyethylen) gemessenen tiefenabhängigen Positronenemitter-Yields, mit welchen durch geeignete Linearkombination die Verteilung der Positronenemitter in beliebigen Materialien bekannter Stöchiometrie vorausberechnet werden kann. Die Anwendbarkeit des Yield-Konzeptes wird gezeigt für Lithium- und Kohlenstoffbestrahlungen homogener Polymethylmethacrylat (PMMA) Targets sowie verschiedener inhomogener Targets
The 14N(p,γ)O15 reaction studied at low and high beam energy
Get PDFThe Bethe-Weizsäcker cycle consists of a set of nuclear reactions that convert hydrogen into helium and release energy in the stars. It determines the luminosity of low-metal stars at their turn-off from the main-sequence in the Hertzsprung-Russel diagram, so its rate enters the calculation of the globular clusters’ age, an independent lower limit on the age of the universe. The cycle contributes less than 1% to our Sun’s luminosity, but it produces neutrinos that can in principle be measured on Earth in underground experiments and bring direct information of the physical conditions in the solar core, provided that the nuclear reaction rate is known with sufficient precision.
The 14N(p,γ)15O reaction is the slowest reaction of the Bethe-Weizs¨acker cycle and establishes its rate. Its cross section is the sum of the contributions by capture to different excited levels and to the ground state in 15O. Recent experiments studied the region of the resonance at Ep = 278 keV. Only one modern data set from an experiment performed in 1987 is available for the high-energy domain. Both energy ranges are needed to constrain the fit of the excitation function in the R-matrix framework and to obtain a reliable extrapolated S-factor at the very low astrophysical energies.
The present research work studied the 14N(p,γ)15O reaction in the LUNA (Laboratory for Underground Nuclear Astrophysics) underground facility at three proton energies 0.36, 0.38, 0.40MeV, and in Dresden in the energy range Ep = 0.6 - 2MeV. In both cases, an intense proton beam was sent on solid titanium nitride sputtered targets, and the prompt photons emitted from the reaction were detected with germanium detectors.
At LUNA, a composite germanium detector was used. This enabled a measurement with dramatically reduced summing corrections with respect to previous studies. The cross sections for capture to the ground state and to the excited states at 5181, 6172, and 6792 keV in 15O have been determined. An R-matrix fit was performed for capture to the ground state, that resolved the literature discrepancy of a factor two on the extrapolated S-factor. New precise branching ratios for the decay of the Ep = 278 keV resonance were measured.
In Dresden, the strength of the Ep = 1058 keV resonance was measured relative to the well-known resonance at Ep = 278 keV, after checking the angular distribution. Its uncertainty is now half of the error quoted in literature. The branching ratios were also measured, showing that their recommended values should be updated. Preliminary data for the two most intense transitions off resonance are provided.
The presence in the targets of the other stable nitrogen isotope 15N with its well- known isotopic abundance, allowed to measure the strength of two resonances at Ep = 430 and 897 keV of the 15N(p,αγ)12 C reaction, improving the precision for hydrogen depth profiling
Experimente zur Entstehung von Titan-44 in Supernovae
Get PDFIn dieser Diplomarbeit wurde das astrophysikalisch interessante Resonanztriplett der Reaktion 40Ca(α,γ)44Ti bei 4,5MeV untersucht. Am 3-MV-Tandetron des Helmholtz-Zentrums Dresden-Rossendorf wurden dafür die Energien von Protonen- und -Strahlen kalibriert, Anregungsfunktionen im Energiebereich der drei Resonanzen aufgenommen, vier CaOTargets aktiviert und deren Struktur mittels der Reaktion 40Ca(p,γ)41Sc überprüft. Im Felsenkeller-Niederniveaumesslabor wurde anschließend die Aktivität der Proben gemessen. Schließlich konnte die Summe der Resonanzstärken bei 4497 und 4510 keV -Energie im Laborsystem zu (12;8 2;3) eV und die Summe der Resonanzstärken des gesamten Tripletts, d.h. zusätzlich bei 4523 keV, zu (12;0 2;0) eV bestimmt werden. Bei der ersten Resonanzstärke konnte die Unsicherheit im Vergleich zur Literatur von 19% auf 18% verbessert werden. Außerdem bieten die Daten der vorliegenden Arbeit die Grundlage, zukünftig die Unsicherheiten noch erheblich weiter zu reduzieren.In this thesis the astrophysically interesting resonance triplet of the 40Ca(α ,γ)44Ti reaction at 4.5MeV has been studied. For this purpose energies of proton and beams provided by 3MVTandetron at Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf have been calibrated. Excitation functions of energy regions near the resonances and in-beam spectra of four different targets have been measured. The 40Ca(p,γ)41Sc reaction has been used to scan the structure of the activated targets. Afterwards their activity has been measured in the underground laboratory Felsenkeller Dresden. Hence the sum of resonance strengths at laboratory energies of 4497 and 4510 keV of (12:8 2:3) eV has been determined as well as the sum of the total triplet strength, including 4523 keV, of (12:0 2:0) eV. In the case of the first resonance, the uncertainty was decreased from 19% to 18 %. Furthermore the results of this work establish a basis for reaching much lower uncertainties in the future
Annual Report 2011 - Institute of ion Beam Physics and Materials Research
Get PDFThe first year of membership of the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf (HZDR) in the Helmholtz Association of German Research Centers (HGF) was a year of many changes also for the Institute of Ion Beam Physics and Materials Research (IIM). The transition period, however, is not yet over, since the full integration of the Center into the HGF will only be completed in the next period of the so-called program-oriented funding (POF). This funding scheme addresses the six core research fields identified by the Helmholtz Association (Energy; Earth and Environment; Health; Key Technologies; Structure of Matter; Aeronautics, Space and Transport) to deal with the grand challenges faced by society, science and industry. Since the Institute has strong contributions to both core fields “Key Technologies” and “Structure of Matter”, intense discussions were held amongst the leading scientists of the Institute, across the Institutes of the HZDR, and finally with leading scientists of other Helmholtz centers, to determine the most appropriate classification of the Institute’s research. At the end we decided to establish ourselves in Structure of Matter, the core field in which most of the large-scale photon, neutron and ion facilities in Germany are located. As a consequence, the Ion Beam Center (IBC) of the Institute submitted an application to become a HGF recognized large-scale facility, providing more than 50% of its available beam time to external users. This application perfectly reflects the development of the IBC over more than a decade as a European Union funded infrastructure in the framework of the projects “Center for Application of Ion Beams in Materials Research (AIM)” (1998-2000, 2000-2003, 2006-2010) and subsequently as the coordinator of the integrated infrastructure initiative (I3) “Support of Public and Industrial Research using Ion Beam Technology (SPIRIT)” (2009-2013). Another part of the Institute’s activities is dedicated to exploit the infrared/THz free-electron laser at the 40 MeV superconducting electron accelerator ELBE for condensed matter research. This facility is also open to external users and funded by the European Union