Qucosa – Hemholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf
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Wechselwirkung von Uran(VI) mit Biofilmen
Natürliche Biofilme von zwei urankontaminierten Standorten, dem ehemaligen Uranbergwerk in Königstein (Sachsen) und dem Gebiet der ehemaligen Aufstandsfläche der Gessenhalde (Thüringen), wurden in dieser Arbeit näher untersucht. An beiden Standorten konnte in den Minenwässern die hochmobile, gelöste Uranspezies Uranylsulfat (UO2SO4) als dominierend nachgewiesen werden.
Aufgrund der Instabilität vieler kommerzieller Fluoreszenzfarbstoffe bei niedrigen pH-Werten war eine gezielte Anfärbung der Mikroorganismen in den sauren Biofilmen nicht möglich, ohne den pH-Wert der Biofilmproben anzuheben, was die Probenchemie maßgeblich verändert. In Kooperation mit der Firma DYOMICS (Jena, Deutschland) wurden neue, kommerziell nicht erhältliche, säurestabile Farbstoffe erstmals hinsichtlich ihrer Eignung zur Anfärbung von Mikroorganismen in sauren Biofilmen ohne Veränderung des pH-Wertes sowie der sonstigen Probenchemie getestet. Die neuen Farbstoffe DY-601XL, V07-04118, V07-04146 und DY-613 zeigten eine Eignung für solche Färbungen, da sie eine intensive Anfärbung der Mikroorganismen bei niedrigen pH-Werten unter pH 3 – 4 herbeiführen und außerhalb des Emissionsbereiches von Uran fluoreszieren.
In dieser Arbeit wurde die Fähigkeit von Euglena Mutabilis-Zellen zur Bioakkumulation des Urans im pH-Wertbereich 3 – 6 in den Hintergrundmedien Natriumperchlorat (9 g/l) oder Natriumsulfat (3,48 g/l) an lebenden Zellen untersucht. Unabhängig vom Medium konnte bei sauren pH-Werten um pH 3 – 4 über 90 % des vorgelegten Urans aus den Probelösungen abgetrennt werden.
Die Speziation des an den Euglena-Zellen akkumulierten Urans, wurde mittels laserinduzierter Fluoreszenzspektroskopie (LIFS) untersucht. Es zeigte sich, dass unabhängig vom Hintergrundmedium, Lebenszustand und pH-Wert eine vergleichbare neue Uranspezies an den Zellen gebildet wird. Durch den Vergleich der Daten aus den LIFS-Messungen mit Referenzwerten, konnte die gebildete Uranspezies auf eine Anbindung durch (organo)phosphatische und/oder carboxylische funktionelle Gruppen eingegrenzt werden. Mit Hilfe der zeitaufgelösten FT-IR-Spektroskopie konnte die carboxylische Anbindung des Urans an toten Zellen nachgewiesen werden. Ein Ausschluss der (organo)phosphatischen Komplexierung konnte jedoch mit dieser Methode nicht geführt werden.
Untersuchungen zur Lokalisation des Urans an bzw. in den Zellen, mittels der gekoppelten CLSM/LIFS-Technik zeigten erstmals ein Indiz für die intrazelluläre Akkumulation von Uran in den lebenden Zellen. Ergänzende TEM/EDX-Messungen bestätigten die intrazelluläre Aufnahme und belegen eine Akkumulation in runden bis ovalen Zellorganellen, bei denen es sich vermutlich um Vakuolen oder Vakuolen-ähnliche Vesikel handelt. An den toten Zellen konnte mit diesen Methoden kein Uran detektiert werden. Dies lässt auf eine passive, homogen verteilte Biosorption des Urans an die verfügbaren Bindungsplätze an der Zelloberfläche der toten Biomasse schließen
Photodisintegration studies of astrophysically relevant p-nuclei
The majority of the light elements up to iron (Fe) are formed by successive rounds of thermonuclear fusion burning in the stellar interiors. The nuclei heavier than iron (Z>26) are being synthesized mainly by neutron-capture reactions - the astrophysical r-and s-processes. There are 35 neutron deficient stable isotopes between Se and Hg which are shielded from the rapid neutron capture by stable isobars. These so-called p-nuclei are produced in explosive stellar environments via photodisintegration reactions like (γ,n), (γ,p) and (γ,α) on r- or s-seed nuclei. The reaction rates of the p-nuclei are mostly based on theoretical parameterizations using statistical model calculations. At the bremsstrahlung facility of the superconducting electron accelerator ELBE, photon-induced reactions of the p-nuclei are being studied.
In the scope of this thesis work, photodisintegration measurements of the p-nuclei 92Mo and 144Sm have been performed via the photoactivation technique. The residual nuclei resulting from photoactivation were studied via γ-ray spectroscopy. For the decay measurements of short-lived nuclei, a pneumatic delivery system has been used. In the case of 144Sm(°,p) and 144Sm(γ,α) reactions, the activated samarium samples with very low counting statistics were measured at the underground laboratory "Felsenkeller" in Dresden. The experimental activation yields for the 144Sm (γ,n), (γ,p) and (γ, α) and the 92Mo(γ,α) reactions were determined. It is to be emphasized that the (γ,p) and (γ,α) reactions were measured for the first time in a laboratory at astrophysically relevant energies.
In all the mentioned experiments, special care was taken to determine the endpoint energy of the bremsstrahlung spectra by using the photodisintegration of deuteron. The 197Au(γ,n)196Au reaction has been established as an activation standard. The photoactivation yields for the 197Au(γ,n) and 144Sm(γ,n) reactions have been compared to the yield calculated using cross sections from previous photoneutron experiments. A comparison of the two data sets leads to a conclusion on the inaccuracies in previous data. The statistical uncertainties involved in the activation experiments are very small except for the case of decay spectra with weak counting statistics. The systematic uncertainties are mostly from the experimental determination of photon flux. A detailed discussion of the overall uncertainty is provided.
Hauser-Feshbach statistical model calculations using TALYS and NON-SMOKER codes have been performed for all the concerned reactions. The experimental activation yields, in general, agree within a factor of 2 to the simulated yields using statistical model predictions. The sensitivity of the model codes to the nuclear physics inputs like optical-model potentials, nuclear level densities and γ-ray strength functions has been tested
Entwicklung von CFD-Modellen für Wandsieden und Entwicklung hochauflösender, schneller Röntgentomographie für die Analyse von Zweiphasenströmungen in Brennstabbündeln
In einem Verbundprojekt im Rahmen des Programms „Energie 2020+“ gefördert durch das BMBF koordiniert durch das HZDR arbeiteten 4 Universitäten, 2 Forschungszentren und ANSYS zusammen. Der vorliegende Bericht beschreibt die Arbeiten des HZDR, die im Zeitraum September 2009 bis Januar 2013 durchgeführt wurden. Das Vorhaben war auf die Entwicklung und Validierung von CFD-Modellen von unterkühltem Sieden bis zu Filmsieden gerichtet.
Im Bericht werden die entwickelten und verwendeten Modelle dargestellt. Anhand der Nachanalyse von Experimenten wird auf die vorgeschlagene Kalibrierung der Modelle eingegangen. Wichtig ist hierbei eine genauere Beschreibung der Zwischenphasengrenzfläche, die durch Kopplung des Wandsiedemodells mit einem Populationsmodell erreicht werden kann. Anhand der Analyse von Bündelexperimenten konnte gezeigt werden, dass die gemessenen querschnittsgemittelten Messwerte mit einem Satz im Rahmen der Modellunsicherheiten kalibrierter Modellparameter reproduziert werden kann. Für die Berechnung der Verteilungsmuster des Dampfgehaltes im Kanalquerschnitt muss die Modellierung der Turbulenz beachtet werden.
Die experimentellen Arbeiten waren auf die Untersuchung eines Brennelementbündels gerichtet. An einer Versuchsanordnung zu einem Brennelementbündel werden die turbulente einphasige Geschwindigkeit (PIV), der mittlere Gasgehalt (Gamma-Densitometrie) sowie der zeitlich und räumlich aufgelöste Gasgehalt (Hochgeschwindigkeits-Röntgentomographie) gemessen. Letztere Methode wurde in Rossendorf entwickelt
Experimental Study of the 22Ne(p,γ)23Na Reaction and its Implications for Novae Scenarios
The 22Ne(p,γ)23Na reaction belongs to the catalytic neon-sodium cycle and has an important role in the explosive hydrogen burning. The neon-sodium cycle takes place at temperatures of T = 0:1 - 0:5GK and is assumed to occur in di erent astrophysical systems: e.g. in novae, in super novae of type Ia and during the shell-burning of red giant branch stars.
The implications of 22Ne(p,γ)23Na and the neon-sodium cycle in a nova scenario have been studied by using the nuclear network code libnucnet at GSI in Darmstadt. A nova is an outburst of matter in a binary system consisting of a white dwarf and a red giant star. It is therefore a representative phenomenon for explosive hydrogen burning. For the calculation of the nucleosynthesis during the nova outburst, the code libnucnet requires the initial mass composition of the novae partners, the temperature and density pro les of the nova explosion and the thermonuclear reaction rates of the participating reactions. In the following, the code determined the ow and the nal atomic abundance in the neon-sodium cycle during the entire nova process. Additionally, the in uence of the temperature pro le of the novae outburst as well as the thermonuclear reaction rate of the 22Ne(p,γ)23Na reaction on the nal atomic abundance in the outburst has been studied.
A characteristic measure for the reactions in astrophysical environments is the thermonuclear reaction rate. The reaction rate of 22Ne(p,γ)23Na has still strong uncertainties in the temperature range of T = 0:03-0:3 GK. These uncertainties are based on insu cient upper limits of the resonance strengths as well as the possible existence of tentative states that are populated in the energy range of Elabp = 30 - 300 keV.
The research presented in this thesis is dedicated to the experimental study of the 22Ne(p,γ)23Na reaction for an improved determination of the thermonuclear reaction rate. Furthermore, the implications of 22Ne(p,γ)23Na and the neon-sodium-cycle in novae scenarios are discussed.
The data taking has been performed at the Laboratori Nazionali del Gran Sasso, Italy. This laboratory provides the LUNA facility (Laboratory for Underground Nuclear Astrophysics) for the measurement of small reaction cross sections. The LUNA facility includes a 400 kV ion accelerator, a windowless gas target system and a HPGe-detector. Based on the measurements of the 22Ne(p,γ)23Na reaction at LUNA, upper limits for the strengths of ve isolated resonances in the energy range of Elabp = 150 - 340 keV have been determined.
For the nuclear resonance at Elabres = 186 keV, a positive resonance strength has been measured for the rst time in literature
Strömungsprofilmessungen mittels PIV-Verfahren an einem Stabbündel
Umströmte Rohr- bzw. Stabbündel sind als Übertrager von Wärmeenergie in einem breiten Spektrum von Anwendungsgebieten zu finden. Beispiele sind Heizkörper, Kühlaggregate, Heizpatronen, industrielle Wärmetauscher und Brennelemente in Kernreaktoren. Für jede dieser Anwendungen besteht die Anforderung, die Wärmeübertragung an den Wärmeübertragerflächen zu optimieren. Dabei besteht eine enge Kopplung zwischen Wärmetransport und Strömungsstruktur. Eine besonders effiziente Form der Wärmeübertragung ist die Verdampfung. Diese wird unter anderem bei Brennelementen in Druckwasserreaktoren genutzt. Hier siedet das Kühlwasser an der Brennstaboberfläche. Durch Kondensation der Dampfblasen in der unterkühlten Kernströmung wird die Wärme dann effizient in die Flüssigphase übertragen. Durch die hohe Verdampfungsenthalpie des Wassers wird beim Strömungssieden ein viel höherer Wärmestrom in das Kühlwasser übertragen, als bei rein einphasig-konvektivem Wärmetransport. Sicherheitstechnisch relevant für Brennelemente in Leichtwasserreaktoren ist der Übergang vom Blasensieden zum Filmsieden (kritischer Wärmestrom). Dieser muss unter allen Umständen vermieden werden, um die Integrität der Brennstabhüllen zu gewährleisten, die bei Überschreiten der kritischen Heizflächenbelastung aufschmelzen bzw. reißen können. Aus diesem Grund werden im Rahmen eines vom Bundesministerium für Bildung und Forschung geförderten Projektes (Förderkennzeichen 02NUK010A) numerische Strömungsberechnungsmodelle entwickelt, die bei der Beschreibung und numerischen Behandlung der Siedephänomene helfen sollen. Zur Validierung dieser Modelle anhand von Experimenten wurde ein Strömungskanal konstruiert, in dem ein vertikales Stabbündel von einem Kältemittel (RC318) aufwärtig durchströmt wird. Der Versuchsstand ist so konzipiert, dass ein optischer und messtechnischer Zugang zu den umströmten Einbauten gegeben ist. Damit sind Messungen in Zweiphasenströmungen ebenso möglich, wie Untersuchungen zur einphasigen Durchströmung. Für später erfolgende Zweiphasen-Experimente mit Stabbeheizung wurden zunächst Voruntersuchungen zur einphasigen Durchströmungen durchgeführt, welche insbesondere Aufschluss über die Homogenität der Strömung in den Unterkanälen sowie die Existenz von Querströmungen geben sollten. Als Messverfahren dafür wurde die Particle Image Velocimetry (PIV) ausgewählt, welche es ermöglicht, zweidimensionale Strömungsfelder aufzuzeichnen. Die experimentellen Studien erfolgten am Optical Multi-Phase Flow Research Laboratory des Nuclear Engineering Department der Texas A&M University in College Station, USA.
Die Untersuchungen wurden für drei Volumenstromraten durchgeführt. Der vorliegende Bericht umfasst die Beschreibung des Versuchsstandes und der Messmethodik, eine Vorstellung des Auswerteverfahrens und relevanter Ergebnisse sowie eine Fehlerbetrachtung
Einfluss der Bestrahlung mit energiereichen Teilchen auf die Härte von Fe-Cr-Legierungen
Ferritisch/martensitische Cr-Stähle und deren oxiddispersionsverfestigte Varianten gehören zu den potenziellen Konstruktionswerkstoffen für Komponenten zukünftiger kerntechnischer Einrichtungen, wie z. B. Fusionsreaktoren und Spalt-reaktoren der IV. Generation, die Strahlungsfeldern mit hohem Neutronenfluss aus-gesetzt sind. Ein Hauptproblem dieser Materialgruppen ist das Auftreten des Spröd-duktil-Übergangs und dessen maßgeblich durch die Strahlenhärtung verursachte Verschiebung zu höheren Temperaturen.
In der vorliegenden Arbeit wird das Bestrahlungsverhalten von binären Fe-Cr-Modelllegierungen untersucht, die ein vereinfachtes Modell für ferritisch/martensitische Cr-Stähle darstellen. Dabei werden Bestrahlungen mit Eisenionen zur Simulation der durch Neutronen hervorgerufenen Schädigung verwendet. Die auf wenige Mikrometer begrenzte Eindringtiefe der Ionen macht es erforderlich, dass für dünne Schichten geeignete Charakterisierungsmethoden ein-gesetzt werden. Im Rahmen dieser Arbeit sind das Nano¬härte¬messungen und Transmissions¬elektronen¬mikroskopie (TEM).
Im Ergebnis liegen die bestrahlungsinduzierte Härteänderung der Schicht in Ab-hängig¬keit von Chromgehalt, Bestrahlungsfluenz und –temperatur sowie, für aus-gewählte Zustände, quantitative TEM-Analysen vor. Zusammen mit begleitenden Ergebnissen von Neutronenkleinwinkelstreuexperimenten an neutronen-bestrahlten Proben der gleichen Werkstoffe ermöglichen sie die Identifizierung von bestrahlungsinduzierten Versetzungsringen und nm-großen α’-Ausscheidungen als Quellen der Strahlenhärtung. Im Rahmen eines vereinfachten Modells, das auf Orowan zurückgeht, werden die Hindernis¬stärken dieser Gitterbaufehler für das Gleiten von Versetzungen abgeschätzt.
Darauf aufbauend erfolgt ausblickartig eine Erweiterung des Untersuchungsgegenstands auf komplexere Situationen hinsichtlich der Bestrahlungs-bedingungen und des Werkstoffs. Durch das Einbeziehen simultaner und sequentieller Bestrahlungen mit Eisen- und Heliumionen kann gezeigt werden, dass der Effekt von Helium auf die Strahlenhärtung von der Bestrahlungs-reihenfolge abhängt und dass der simultane Eintrag fusionsrelevanter Mengen von Helium zu einer Verstärkung der Strahlenhärtung führt, die auf einem synergistischen Effekt beruht. Für Cr-Stähle mit 9 % Cr und deren oxiddispersions-verfestigte Varianten wird kein grundlegend anderes Bestrahlungsverhalten beobachtet als für binäres Fe-9at%Cr. Es gibt jedoch Hinweise, dass Oxid-dispersionsverfestigung die Strahlenhärtung unter bestimmten Bedingungen reduzieren kann.
Im Ergebnis der Arbeit zeigt sich, dass Ionenbestrahlungen in Kombination mit Nanohärtemessungen zu einem vertiefenden Verständnis der Strahlenhärtung in Werkstoffen auf Fe-Cr-Basis sowie zu einer effektiven Materialvorauswahl beitragen können. Voraussetzung ist, dass der Eindruckgrößeneffekt und der Substrateffekt auf geeignete Weise in Rechnung gestellt werden
Development and validation of models for bubble coalescence and breakup
A generalized model for bubble coalescence and breakup has been developed, which is based on a comprehensive survey of existing theories and models. One important feature of the model is that all important mechanisms leading to bubble coalescence and breakup in a turbulent gas-liquid flow are considered. The new model is tested extensively in a 1D Test Solver and a 3D CFD code ANSYS CFX for the case of vertical gas-liquid pipe flow under adiabatic conditions, respectively. Two kinds of extensions of the standard multi-fluid model, i.e. the discrete population model and the inhomogeneous MUSIG (multiple-size group) model, are available in the two solvers, respectively. These extensions with suitable closure models such as those for coalescence and breakup are able to predict the evolution of bubble size distribution in dispersed flows and to overcome the mono-dispersed flow limitation of the standard multi-fluid model.
For the validation of the model the high quality database of the TOPFLOW L12 experiments for air-water flow in a vertical pipe was employed. A wide range of test points, which cover the bubbly flow, turbulent-churn flow as well as the transition regime, is involved in the simulations. The comparison between the simulated results such as bubble size distribution, gas velocity and volume fraction and the measured ones indicates a generally good agreement for all selected test points. As the superficial gas velocity increases, bubble size distribution evolves via coalescence dominant regimes first, then breakup-dominant regimes and finally turns into a bimodal distribution. The tendency of the evolution is well reproduced by the model. However, the tendency is almost always overestimated, i.e. too much coalescence in the coalescence dominant case while too much breakup in breakup dominant ones. The reason of this problem is discussed by studying the contribution of each coalescence and breakup mechanism at different test points. The redistribution of the gaseous phase from the injection position at the pipe wall to the whole cross section is overpredicted by the Test Solver especially for the test points with high superficial gas velocity. Besides the models for bubble forces, the simplification of the Test Solver to a 1D model has an influence on the redistribution process. Simulations performed using CFX show that a considerable improvement is achieved with comparison to the results delivered by the standard closure models. For the breakup-dominant cases, the breakup rate is again overestimated and the contribution of wake entrainment of large bubbles is underestimated. Furthermore, inlet conditions for the liquid phase, bubble forces as well as turbulence modeling are shown to have a noticeable influence, especially on the redistribution of the gaseous phase
Annual Report 2012 - Institute of Ion Beam Physics and Materials Research
In 2012 the HZDR, and in consequence also the Institute of Ion Beam Physics and Materials Research (IIM) including its Ion Beam Center (IBC), has undergone a scientific evaluation. The evaluation committee composed of the Scientific Advisory Board and numerous external experts in our field of research concluded that “the overall quality of the scientific work is excellent”, that “there are an impressive number of young scientists working enthusiastically on a variety of high-level projects” and that “the choice of these projects represents a clear underlying strategy and vision”. We feel honored and are proud that the external view on our scientific achievements is that extraordinary. In view of this outstanding result we would like to express our gratitude to all our staff members for their commitment and efforts!
In the past year, we continued our integration into the Helmholtz Association of German Research Centers (HGF) with our Institute mostly active in the research area “Matter”, but also involved in a number of activities in the research area “Energy”. In this respect, many consultations were held with the Helmholtz centers contributing to common research areas to precisely define the role we will play in the newly established HGF program “From Matter to Materials and Life” (see schematic below). Our IBC has been recognized as a large-scale user facility for ion beam analysis and modification of materials, i.e., specializing on materials science. In particular, the IBC plays a prominent role in the recently approved Helmholtz Energy Materials Characterization Platform (HEMCP), which mainly concentrates on the development of dedicated analytical tools for the characterization of materials required for future energy technologies. The successes achieved by the IBC allows us to invest 7200 k€ to further improve and strengthen the ion beam capabilities at the Institute. In addition to this infrastructure-related grant, we were also successful in our funding application for the establishment of the International Helmholtz Research School for Nanoelectronic Networks (IHRS NANONET), aiming at promoting the next generation of leading scientists in the field of nanoelectronics. The IHRS NANONET is coordinated by our Institute and offers a well-structured PhD program to outstanding students of all nationalities with emphasis on interdisciplinary research and comprehensive training in technical and professional skills
Microbial Diversity in Opalinus Clay and Interaction of Dominant Microbial Strains with Actinides (Final Report BMWi Project No.: 02 E 10618)
For the first time microbial tDNA could be isolated from 50 g unperturbed Mont Terri Opalinus Clay. Based on the analysis of the tDNA the bacterial diversity of the unperturbed clay is dominated by representatives of Firmicutes, Betaproteobacteria, and Bacteriodetes. Firmicutes also dominate after treatment of the clay with R2A medium. Bacteria isolated from Mont Terri Opalinus Clay on R2A medium were related to Sporomusa spp., Paenibacillus spp., and Clostridium spp.. All further investigations are concentrated on the unique isolates Sporomusa sp. MT-2 and Paenibacillus sp. MT-2. Cells of the type Sporomusa sp. MT-2 and Paenibacillus sp. MT-2 were comprehensively analyzed in terms of growing, morphology, functional groups of the cell envelope, and cell membrane structure.
Strong actinide(An)/lanthanide(Ln)-interactions with the Opalinus Clay isolates and the Äspö-strain Pseudomonas fluorescens (CCUG 32456) could be determined within a broad pH range (2-8). The metals bind as a function of pH on protonated phosphoryl, carboxyl and deprotonated phosphoryl sites of the respective cell membrane. The thermodynamic surface complexation constants of bacterial An/Ln-species were determined and can be used in modeling programs. Depending on the used An different interaction mechanisms were found (U(VI): biosorption, partly biomineralisation; Cm(III): biosorption, indications for embedded Cm(III); Pu: biosorption, bioreduction and indications for embedded Pu). Different strategies of coping with U(VI) were observed comparing P. fluorescens planktonic cells and biofilms under the chosen experimental conditions. An enhanced capability of the biofilm to form meta-autunite in comparison to the planktonic cells was proven. Conclusively, the P. fluorescens biofilm is more efficient in U(VI) detoxification.
In conclusion, Mont Terri Opalinus Clay contains bacterial communities, that may influence the speciation and hence the migration behavior of selected An/Ln under environmental conditions
Neutron transport in hexagonal reactor cores modeled by trigonal-geometry diffusion and simplified P3 nodal methods
The superior advantage of a nodal method for reactor cores with hexagonal fuel assemblies discretized as cells consisting of equilateral triangles is its mesh refinement capability. In this thesis, a diffusion and a simplified P3 (or SP3) neutron transport nodal method are developed based on trigonal geometry. Both models are implemented in the reactor dynamics code DYN3D. As yet, no other well-established nodal core analysis code comprises an SP3 transport theory model based on trigonal meshes. The development of two methods based on different neutron transport approximations but using identical underlying spatial trigonal discretization allows a profound comparative analysis of both methods with regard to their mathematical derivations, nodal expansion approaches, solution procedures, and their physical performance.
The developed nodal approaches can be regarded as a hybrid NEM/AFEN form. They are based on the transverse-integration procedure, which renders them computationally efficient, and they use a combination of polynomial and exponential functions to represent the neutron flux moments of the SP3 and diffusion equations, which guarantees high accuracy.
The SP3 equations are derived in within-group form thus being of diffusion type. On this basis, the conventional diffusion solver structure can be retained also for the solution of the SP3 transport problem.
The verification analysis provides proof of the methodological reliability of both trigonal DYN3D models. By means of diverse hexagonal academic benchmark and realistic detailed-geometry full-transport-theory problems, the superiority of the SP3 transport over the diffusion model is demonstrated in cases with pronounced anisotropy effects, which is, e.g., highly relevant to the modeling of fuel assemblies comprising absorber material