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La variabilité et de l'évolution de carbone-suie en Europe au cours des 140 dernières années, extraites d'une carotte de glace du Caucase
No full textLe carbone-suie, ou "black carbon" (BC), est considéré comme le deuxième plus grand contributeur d'origine anthropique au changement climatique, après le dioxyde de carbone, en raison de son importante capacité à absorber la lumière (Bond et al., 2013). Malgré son influence sur le système climatique, les observations pluriannuelles des teneurs atmosphériques de BC demeurent rares, particulièrement en Europe. Cette étude propose une reconstruction nouvelle de la variabilité passée du BC atmosphérique à partir de l'analyse d'une carotte de glace forée au glacier de l'Elbrus (ELB), situé dans le Caucase en Russie. Un analyseur de carbone-suie SP2 (Single Particle Soot Photometer) a été exploité pour l'analyse du BC réfractaire (rBC) sur 153m de carotte de glace couvrant les derniers 140 ans. Un nouveau système analytique couplant un nébuliseur APEX-Q et le SP2, intégré au sein d'un système d'Analyse en Flux Continu, a été développée et a permis d'obtenir un enregistrement unique quasi-continu du rBC. La glace de l'Elbrus révèle une augmentation marquée des teneurs en rBC entre les années 1870 et 1980, suivie d'une diminution des concentrations jusqu'en 2000 environ. Au cours de la dernière décennie, les concentrations en rBC demeurent stables. Parallèlement, une augmentation des niveaux de fond jusqu'en 1980 indique clairement un impact non négligeable des émissions anthropiques sur la charge en BC atmosphérique à des échelles spatiales très larges, et notamment dans la troposphère libre. Une étude fine des inventaires d'émissions de BC disponibles et la modélisation FLEXPART viennent confirmer que l'augmentation forte de rBC depuis 1920 est principalement due aux émissions anthropiques de BC. Une analyse du gradient est-ouest des dépôts de rBC à haute altitude au cours de la dernière décennie a été réalisée, en comparant l'archive récente (10 ans) de l'Elbrus avec deux autres enregistrements provenant du Col du Dôme (CDD, France) et du Colle Gnifetti (CG, Italie). Les concentrations à l'Elbrus se révèlent deux à trois fois supérieures à celles des autres sites, une différence liée à l'intensité plus forte des sources en Europe de l'Est et confirmée par la modélisation FLEXPART. Les combustions de biomasse se trouvent identifiées comme la principale cause de variabilité interannuelle à l'Elbrus en été. Sur les derniers 10 ans, une diminution statistiquement significative des concentrations en rBC dans la neige est détectée au CDD, un résultat qui s'oppose aux observations réalisées à l'Elbrus où une tendance à l'augmentation au cours des périodes estivales est identifiée. Ces tendances, aussi bien CDD et ELB, sont relativement cohérentes avec les inventaires d'émissions de BC anthropiques disponibles. Ces enregistrements nouveaux et continus de rBC dans plusieurs carottes de glace européennes viennent faire progresser notre compréhension des évolutions passées des sources et de la charge atmosphérique du BC en Europe. Ces enregistrements peuvent participer à une meilleure évaluation de l'efficacité des politiques passées et actuelles de réduction des émissions de BC, ainsi qu'à une amélioration des inventaires d'émission.Black carbon (BC) is considered as the second largest man-made contributor to global warming after carbon dioxide due to its highly light-absorbing ability (Bond et al., 2013). Despite its climatic role, multi-year observations of ambient BC concentrations are scarce, in particular over Europe. In this thesis, we reconstructed past variability of atmospheric BC using an ice core from the Elbrus glacier (ELB), Caucasus in Russia. We have used a single particle soot photometer (SP2) to retrieve refractive BC (rBC) along 153 m of ice core covering the last 140 years. We have developed and validated a novel analytical system coupling of APEX-Q nebulization to SP2 in a Continuous-flow Analysis system to derive a unique quasi-continuous record of rBC. Results reveal a substantial rBC increase since 1870s lasting until 1980, followed by a decrease until ~2000. In the last decade, rBC concentrations remained constant. In parallel, an increase in background concentration until 1980 clearly highlights that anthropogenic BC emissions have substantially affected the atmospheric BC loading on a very large spatial scale, particularly in the free troposphere. A comparison with the estimated BC reaching the ELB site using a BC emission inventory/FLEXPART modeling confirms that the strong rBC increase since around 1920 is mainly due to anthropogenic BC emissions. Analysis of the East-West gradient of rBC deposited in snow over the last decade is investigated comparing the recent archive (10-year) at ELB with two other records from Col du Dôme (CDD), France, and Colle Gnifetti (CG), Italy. Concentrations at ELB are 2-3 times higher than at other sites, which is linked to source intensity in the Eastern part of Europe, as confirmed by the FLEXPART modelling. Biomass burning is identified as a main cause of inter-annual variability at ELB during summer time. Over the last decade, a statistically significant reduction of rBC concentration in snow is found at CDD, opposite to what is found at ELB with an increasing trend observed for summer periods. These trends are also fairly consistent with anthropogenic BC emissions inventories. Availability of continuous records of rBC in European ice cores improved our understanding of past evolution of atmospheric BC over Europe. They can be used to assess efficiency of past and current emission reduction policies and improve emission inventories
Soixante annees d'evolution des concentrations atmospheriques en mercure elementaire gazeux reconstruites grâce aux archives glaciaires du Groenland
No full textMercury, a toxic metal emitted to the environment via both natural and anthropogenic sources, is found generally in the elementary gaseous form (Hg°) in the atmosphere. The natural cycle of this pollutant has been perturbed by humans for some time, however the importance of these alterations remains as yet poorly characterised. The air from polar firn constitutes a historical record of the atmosphere's composition which has, until now, never been used to study the mercury cycle. In 2005 and 2006 at Summit, Central Greenland, we observed reactive mercury chemistry in the first three metres of the snowpack, which translated to daily and seasonal variations in Hg° concentrations in the interstitial air of the snow. However, we determined that these processes do not affect the atmospheric records in deep firn. We measured Hg° concentrations in the interstitial air of the firn at Summit at depths between 15 and 79,5 metres and were able to establish a transfer function. This function was then used to reconstruct past atmospheric Hg° concentrations in mid to high northern latitudes from 1950 to the present. The reconstructed signal illustrates a maximum of ~3 ng.m-3 in ~1970 and reproduces the stability in atmospheric mercury concentrations observed since 1995. Our model also highlights the strong influence of human activities on atmospheric mercury concentrations. The atmosphere, a highly active chemical sink for atmospheric mercury, allows for a rapid transfer of this pollutant to other oceanic and continental reservoirs where it can be deposited in divalent forms which become available for methylation and subsequently, the contamination of ecosystems.Le mercure est un métal toxique émis dans l'environnement par des sources naturelles et anthropiques, et se retrouve dans l'atmosphère majoritairement sous forme élémentaire gazeuse (Hg°). Le cycle naturel de ce polluant a été durablement perturbé par l'Homme, et l'importance de ces perturbations est mal caractérisée à ce jour. L'air des névés polaires contient un enregistrement de la composition passée de l'atmosphère qui n'a jamais été utilisé pour l'étude du cycle du mercure. En 2005 et 2006 à Summit, Groenland Central, nous avons observé une réactivité chimique du mercure dans les trois premiers mètres de neige de surface, se traduisant par des variations journalière et saisonnière des concentrations en Hg° dans l'air interstitiel. Cependant, nous avons montré que ces processus n'affectaient pas l'enregistrement atmosphérique contenu dans le névé profond. Nous avons mesuré les concentrations en mercure élémentaire gazeux dans l'air du névé entre 15 et 79,5 mètres de profondeur, et avons pu établir la fonction de transfert pour Hg° au site de Summit. Cette dernière à alors été utilisée pour reconstruire les concentrations passées de l'atmosphère de Hg° aux moyenne et hautes latitudes nord depuis 1950. Le signal reconstruit montre un maximum à ~3 ng.m-3 en ~1970, et reproduit la stabilité des concentrations observées depuis 1995. Notre modèle met en évidence l'influence forte des émissions humaines sur le contenu en mercure de l'atmosphère. Le puits chimique atmosphérique de Hg° est très actif et permet de fait un transfert rapide du mercure depuis le réservoir atmosphérique vers les réservoirs océaniques et continentaux. Déposé sous formes divalentes, il devient alors disponible pour la méthylation et postérieurement la contamination des écosystèmes
Soixante annees d'evolution des concentrations atmospheriques en mercure elementaire gazeux reconstruites grâce aux archives glaciaires du Groenland
No full textMercury, a toxic metal emitted to the environment via both natural and anthropogenic sources, is found generally in the elementary gaseous form (Hg°) in the atmosphere. The natural cycle of this pollutant has been perturbed by humans for some time, however the importance of these alterations remains as yet poorly characterised. The air from polar firn constitutes a historical record of the atmosphere's composition which has, until now, never been used to study the mercury cycle. In 2005 and 2006 at Summit, Central Greenland, we observed reactive mercury chemistry in the first three metres of the snowpack, which translated to daily and seasonal variations in Hg° concentrations in the interstitial air of the snow. However, we determined that these processes do not affect the atmospheric records in deep firn. We measured Hg° concentrations in the interstitial air of the firn at Summit at depths between 15 and 79,5 metres and were able to establish a transfer function. This function was then used to reconstruct past atmospheric Hg° concentrations in mid to high northern latitudes from 1950 to the present. The reconstructed signal illustrates a maximum of ~3 ng.m-3 in ~1970 and reproduces the stability in atmospheric mercury concentrations observed since 1995. Our model also highlights the strong influence of human activities on atmospheric mercury concentrations. The atmosphere, a highly active chemical sink for atmospheric mercury, allows for a rapid transfer of this pollutant to other oceanic and continental reservoirs where it can be deposited in divalent forms which become available for methylation and subsequently, the contamination of ecosystems.Le mercure est un métal toxique émis dans l'environnement par des sources naturelles et anthropiques, et se retrouve dans l'atmosphère majoritairement sous forme élémentaire gazeuse (Hg°). Le cycle naturel de ce polluant a été durablement perturbé par l'Homme, et l'importance de ces perturbations est mal caractérisée à ce jour. L'air des névés polaires contient un enregistrement de la composition passée de l'atmosphère qui n'a jamais été utilisé pour l'étude du cycle du mercure. En 2005 et 2006 à Summit, Groenland Central, nous avons observé une réactivité chimique du mercure dans les trois premiers mètres de neige de surface, se traduisant par des variations journalière et saisonnière des concentrations en Hg° dans l'air interstitiel. Cependant, nous avons montré que ces processus n'affectaient pas l'enregistrement atmosphérique contenu dans le névé profond. Nous avons mesuré les concentrations en mercure élémentaire gazeux dans l'air du névé entre 15 et 79,5 mètres de profondeur, et avons pu établir la fonction de transfert pour Hg° au site de Summit. Cette dernière à alors été utilisée pour reconstruire les concentrations passées de l'atmosphère de Hg° aux moyenne et hautes latitudes nord depuis 1950. Le signal reconstruit montre un maximum à ~3 ng.m-3 en ~1970, et reproduit la stabilité des concentrations observées depuis 1995. Notre modèle met en évidence l'influence forte des émissions humaines sur le contenu en mercure de l'atmosphère. Le puits chimique atmosphérique de Hg° est très actif et permet de fait un transfert rapide du mercure depuis le réservoir atmosphérique vers les réservoirs océaniques et continentaux. Déposé sous formes divalentes, il devient alors disponible pour la méthylation et postérieurement la contamination des écosystèmes
Soixante annees d evolution des concentrations atmospheriques en mercure elementaire gazeux reconstruites grâce aux archives glaciaires du Groenland
No full textLe mercure est un métal toxique émis dans l environnement par des sources naturelles et anthropiques, et se retrouve dans l atmosphère majoritairement sous forme élémentaire gazeuse (Hg). Le cycle naturel de ce polluant a été durablement perturbé par l Homme, et l importance de ces perturbations est mal caractérisée à ce jour. L air des névés polaires contient un enregistrement de la composition passée de l atmosphère qui n a jamais été utilisé pour l étude du cycle du mercure. En 2005 et 2006 à Summit, Groenland Central, nous avons observé une réactivité chimique du mercure dans les trois premiers mètres de neige de surface, se traduisant par des variations journalière et saisonnière des concentrations en Hg dans l air interstitiel. Cependant, nous avons montré que ces processus n affectaient pas l enregistrement atmosphérique contenu dans le névé profond. Nous avons mesuré les concentrations en mercure élémentaire gazeux dans l air du névé entre 15 et 79,5 mètres de profondeur, et avons pu établir la fonction de transfert pour Hg au site de Summit. Cette dernière à alors été utilisée pour reconstruire les concentrations passées de l atmosphère de Hg aux moyenne et hautes latitudes nord depuis 1950. Le signal reconstruit montre un maximum à ~3 ng.m-3 en ~1970, et reproduit la stabilité des concentrations observées depuis 1995. Notre modèle met en évidence l influence forte des émissions humaines sur le contenu en mercure de l atmosphère. Le puits chimique atmosphérique de Hg est très actif et permet de fait un transfert rapide du mercure depuis le réservoir atmosphérique vers les réservoirs océaniques et continentaux. Déposé sous formes divalentes, il devient alors disponible pour la méthylation et postérieurement la contamination des écosystèmes.Mercury, a toxic metal emitted to the environment via both natural and anthropogenic sources, is found generally in the elementary gaseous form (Hg) in the atmosphere. The natural cycle of this pollutant has been perturbed by humans for some time, however the importance of these alterations remains as yet poorly characterised. The air from polar firn constitutes a historical record of the atmosphere s composition which has, until now, never been used to study the mercury cycle. In 2005 and 2006 at Summit, Central Greenland, we observed reactive mercury chemistry in the first three metres of the snowpack, which translated to daily and seasonal variations in Hg concentrations in the interstitial air of the snow. However, we determined that these processes do not affect the atmospheric records in deep firn. We measured Hg concentrations in the interstitial air of the firn at Summit at depths between 15 and 79,5 metres and were able to establish a transfer function. This function was then used to reconstruct past atmospheric Hg concentrations in mid to high northern latitudes from 1950 to the present. The reconstructed signal illustrates a maximum of ~3 ng.m-3 in ~1970 and reproduces the stability in atmospheric mercury concentrations observed since 1995. Our model also highlights the strong influence of human activities on atmospheric mercury concentrations. The atmosphere, a highly active chemical sink for atmospheric mercury, allows for a rapid transfer of this pollutant to other oceanic and continental reservoirs where it can be deposited in divalent forms which become available for methylation and subsequently, the contamination of ecosystems.GRENOBLE1-BU Sciences (384212103) / SudocSudocFranceF
Carbon Monoxide and Ultra-Trace Gases from Ice Cores
No full textInternational audienceAir trapped in polar ice cores is a valuable archive for determining paleoatmospheric levels of ultratrace gases that have weak emissions and are removed quickly from the atmosphere, resulting in abundances ranging from parts per billion (ppb) down to parts per trillion (ppt). Despite very low atmospheric abundances, ultra-trace gases have profound influence on the chemistry of the atmosphere and impact global climate. In this article, firn air and ice core measurements of carbon monoxide, carbonyl sulfide, ethane, acetylene, methyl chloride, and methyl bromide are reviewed and discussed
Continuous Antarctic Carbon monoxide (CO) record from Jurassic ice core from 1820 to 1995 CE
No full textContinuous ice core carbon monoxide (CO) mixing ratios are presented for three West Antarctic Cores (Jurassic, Bryan Coast, and Dyer Plateau). Data cover from 1820 CE to 1995 CE. For each core, data are presented integrated at 10-second intervals from an original acquisition rate of 4 Hz. Data were measured continuously utilising Optical Feedback Cavity Enhanced Spectroscopy connected to a continuous ice core melting system at the British Antarctic Survey. A smoothed spline composed of the bottom 5th percentile of each record is also presented. A percentile re-sampling method is required to remove the impact of in situ production. The spline is used to interpret Southern Hemisphere CO variability from the pre-industrial with a particular focus on biomass burning
Continuous Antarctic Carbon monoxide (CO) record (spline from 3 ice cores) from 1820 to 1995 CE
No full textContinuous ice core carbon monoxide (CO) mixing ratios are presented for three West Antarctic Cores (Jurassic, Bryan Coast, and Dyer Plateau). Data cover from 1820 CE to 1995 CE. For each core, data are presented integrated at 10-second intervals from an original acquisition rate of 4 Hz. Data were measured continuously utilising Optical Feedback Cavity Enhanced Spectroscopy connected to a continuous ice core melting system at the British Antarctic Survey. A smoothed spline composed of the bottom 5th percentile of each record is also presented. A percentile re-sampling method is required to remove the impact of in situ production. The spline is used to interpret Southern Hemisphere CO variability from the pre-industrial with a particular focus on biomass burning
Continuous Antarctic Carbon monoxide (CO) record from Dyer Plateau ice core from 1820 to 1995 CE
No full textContinuous ice core carbon monoxide (CO) mixing ratios are presented for three West Antarctic Cores (Jurassic, Bryan Coast, and Dyer Plateau). Data cover from 1820 CE to 1995 CE. For each core, data are presented integrated at 10-second intervals from an original acquisition rate of 4 Hz. Data were measured continuously utilising Optical Feedback Cavity Enhanced Spectroscopy connected to a continuous ice core melting system at the British Antarctic Survey. A smoothed spline composed of the bottom 5th percentile of each record is also presented. A percentile re-sampling method is required to remove the impact of in situ production. The spline is used to interpret Southern Hemisphere CO variability from the pre-industrial with a particular focus on biomass burning
Continuous Antarctic Carbon monoxide (CO) record from Bryan Coast ice core from 1820 to 1995 CE
No full textContinuous ice core carbon monoxide (CO) mixing ratios are presented for three West Antarctic Cores (Jurassic, Bryan Coast, and Dyer Plateau). Data cover from 1820 CE to 1995 CE. For each core, data are presented integrated at 10-second intervals from an original acquisition rate of 4 Hz. Data were measured continuously utilising Optical Feedback Cavity Enhanced Spectroscopy connected to a continuous ice core melting system at the British Antarctic Survey. A smoothed spline composed of the bottom 5th percentile of each record is also presented. A percentile re-sampling method is required to remove the impact of in situ production. The spline is used to interpret Southern Hemisphere CO variability from the pre-industrial with a particular focus on biomass burning
High resolution, continous, carbon monoxide records from Greenland ice cores
No full textWe present high-resolution measurements of CO mixing ratios from ice cores drilled at five different sites on the Greenland ice sheet. An optical-feedback cavity-enhanced absorption spectrometer (OF-CEAS) was coupled with continuous melter systems and operated during four analytical campaigns conducted between 2013 and 2019 at the Desert Research Institute (DRI, USA) and the Institut des Géoscience de l'Environnement (IGE, France). The CFA-based CO measurements exhibit excellent external precision (ranging from 3.3 to 6.6 ppbv, 1 sigma) and achieve consistently low blanks (ranging from 4.1 +/- 1.2 to 12.6 +/- 4.4 ppbv), enabling paleoatmospheric interpretations. Consistent baseline CO records from four Greenlandic sites (PLACE, D4, NGRIP, and NEEM) are combined to produce a multisite average ice core reconstruction of past atmospheric CO for the Northern Hemisphere high latitudes, covering the period from 1700 to 1957 CE. Such a reconstruction should be taken as an upper bound of past atmospheric CO abundance
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