1,721,009 research outputs found
Changes in speciation and kinetics of Po-210 in produced water from oil industry when it is mixed with seawater
Petroleum production on the Norwegian continental shelf is accompanied by the production of the largest by volume waste stream called produced water. Produced water discharged to the North Sea can contain elevated level of naturally occurring radionuclides (Ra-228, Ra-226, Po-210) causing concerns over its long-term effects on marine biota. However, to represent ecological risk the radionuclides in produced water should be available for biological uptake by marine biota. Biological uptake of radionuclides is determined by speciation or physico-chemicals forms of radionuclides. Radionuclides associated with low molecular mass species (LMM) are available for active uptake; radionuclides present as particles and colloids are usually biologically inert although could be available for passive uptake. Studies on speciation of the radionuclides present in produced water are limited and have been mainly focused on Ra-226. Speciation of Po-210, which is the major contributor to the radiation dose to marine organisms and humans via seafood, in the marine environment remains poorly studied and almost nothing is known about its speciation in produced water. Therefore, it seemed obvious to undertake a study that could somewhat fill this gap. Thus, a major objective of the present work was to characterize produced water from the oilproducing
platform Troll C with respect to polonium size speciation and to study how polonium speciation might change with time after mixing with seawater. The results indicated that produced water from Troll C contained elevated level of Po-210 amounted to 0.0612 Bq/l. Size fractionation of the produced water shown that more than 90% of Po-210 in the produced water was present as particles. Size fractionation of mixtures of produced water with seawater indicated that polonium speciation changed to some extent after 24 hours and 1 month of mixing, however in both cases the particulate Po-210 was still dominant over the colloidal and LMM species fractions. Although, seawater did not contribute to substantial solubilization of the particulate Po-210 neither 24 hours nor 1 month after mixing, it should be noted that a small fraction of the particulate Po-210 was mobilized just in the first 24 hours of mixing and no mobilization was observed after 1 month in seawater. Moreover, the LMM species fraction of Po-210 had a tendency to decrease with time. These things could be important with respect to time period when Po-210 might be most bioavailable for marine biota upon discharge. Overall, it could be concluded that seawater did not contribute to solubilization of the particulate Po to the extant that we expected suggesting that there were other factors responsible for Po dissolution, for example, anoxic conditions. Finally, it is important to note that the produced water was fractionated a few months after sampling, therefore some changes in Po speciation might had already occurred. We think that fractionation should be performed immediately after the produced water has been brought to the surface from the well while storage effects do not change Po speciation. This can be done only on the platform.M-RA
Measurement of radon at NMBU : concentration, seasonal variation and dose estimation
Radon-222 is radioactive noble gas which is formed by the decay of Radium-226, which is the decay product of the Uranium-238. Radon-222 and its decay products have the negative effect on health, hence it becomes a major concern when the radon is presence in higher concentration in buildings with poor ventilation or with strong source. Increasing amount of indoor radon concentration is huge problems in Norway in comparison to other countries. It is estimated that more than 300 deaths from lung cancer occurs in each year due to indoor radon in Norway. Life expectancy can be increases by 14 to 18 years on avoiding of lung cancer. Norway, Sweden and Finland are the countries having the highest level of radon in the world, perhaps due to the geological condition and cool climatic condition. But at the same time the radon problem can be eliminated in cost effective ways. This research work is performed at NMBU (Norwegian University of life Sciences) Ås Norway. As the NMBU is an academic institution where the large number of students, employees, and researchers are conducting their own work. Therefore, this study investigated the radon concentration, seasonal variation, annual occupational dose in the study area which can be helpful to reduce the existing radon concentration level if it exceeds beyond the action level.
The objective was to measures the radon concentration in different three building in terms of their ages. As well the measurements were done in two different season viz summer and winter season. The annual dose was also calculated for the professional, and employees who spend their times at NMBU.
The portable radon monitor (PMR145) was used for radon measurement. The samples were taken and measure in June, July and August which is supposed to be the pick summer season and November, December, and January which is supposed to the pick winter season. At the same time, Background samples were also taken and measured in summer and winter season to calibrate with indoor radiation. In selected three buildings, measurements were done in underground, first, second and third floor. In each floor one room was randomly selected either. In each floor and room five samples were taken to find the more variability. All the collected data were calculated and analysed in Ms-Excel, Mini-Tab 17 and R studio. For investigating the radon concentration on different buildings and different season, significant test < 0.005 were done statistically significant. For calculating the annual dose equilibrium factor 0.4, dose conversion factor 9 and occupancy level supposed (44 weeks X 37.5h) = 1650 h for full time working employees were taken.
The study shows that indoor radon concentration varies in summer and winter season specifically in underground floor of tower building. The highest average radon concentration with standard deviation 147±59 Bq/m3 and minimum to maximum range of radon concentration (44-197) Bq/m3 was detected in underground floor of tower building in summer season while highest average radon concentration with standard deviation 56±27 Bq/m3 and minimum to maximum range of radon concentration (17-79) Bq/m3 was detected in winter season in tower building.
Anova Tukey test was performed to investigate the significant difference in mean levels of radon concentration in between floors in different buildings, and it was found that there is significant difference (P < 0.005, 95% confidence level) in between underground to first, second and third floor. Similarly, one way ANOVA was performed to find the seasonal variation in buildings and floors and the results revels that radon concentration is significantly difference (P < 0.005, 95%) in summer and winter. Furthermore, annual occupational dose were calculated, considering the dose conversion factor 9 nSv/Bq/h/m3, equilibrium factor 0.4, and occupancy used in the study (44 weeks X 37.5h) and it was found that maximum annual dose was found to 1.0 mSv/y in underground floor of tower Building in summer season.
On the basis of this research work following facts can be concluded.
In all the three building the radon concentration was found to be less then action level 100 Bq/m3 accept Underground floors. The action level is recommended by Norwegian regulation protection authority.
The seasonal variation in radon concentration indicates that higher radon concentration was in summer and minimum in winter.
The highest radon concentration and annual dose was found at underground floors in summer season which indicates that there is need to take some action to reducing it.submittedVersionM-RA
Bestemmelse av Ra-226 i Miljøprøver ved bruk av ICP-QQQ etter Separasjon ved Kationbytte
Målet for denne masteroppgaven var å utvikle en metode for å bestemme innholdet av isotpoen 226Ra i miljøprøver ved bruk av trippel kvadrupol Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometer. Det var ønskelig å utvikle en metode som var brukbar til forskjellige typer prøver med ulik matriks, som for eksempel ferskvann, produsert vann og jord. Målet for prosedyren var å unngå medfelling med BaSO4, ha færre matrikser i prosedyren, og at prosedyren skulle være rask i tidsbruk ved behov for raske resultater. Det var ønskelig å måle prøvene på ICP-QQQ (Agilent 8800 trippel kvadrupol) ved å måle masse-til-ladning (m/z) i stedet for stråling. Spesieringen av 226Ra, som betyr ulike former av 226Ra, ble ikke tatt hensyn til.
226Ra er en av fire isotoper, og er ansett som en radiotoksisk isotop. Derfor er det et behov for å bestemme, samt regulere, 226Ra i miljøet. Eksponering over lang tid kan føre til skadelige effekter som anemi, tannskader, ulike typer kreft og død (ATSDR. 1999). I dag finnes det mange metoder for å bestemme konsentrasjonen av den radioaktive isotopen 226Ra. Metodene baserer seg på ulike kjemiske og fysiske prinsipper, og har ulik deteksjonsgrense, selektivitet og reproduserbarhet. En studie gjort av Köhler et al. fra 2001, sammenlignet ulike analysemetoder for 226Ra i vannprøver. Studien viste at de målte parameterne varierte, som for eksempel tidsbruk, usikkerhet, blankverdier og sensitivitet. Dette er parametere som er viktig å ta i betraktning når det velges metode for å bestemme konsentrasjonen av 226Ra i miljøprøver.
En studie gjort av Kim et al. fra 1999, bestemte 226Ra i grunnvann og jord ved bruk av høyoppløselig induktivt koblet plasma massespektrometer (HR-ICP-MS). Prosedyren brukt for kvantifisering av 226Ra i miljøprøver i denne masteroppgaven har tatt utgangspunkt studien gjort at Kim et al. Prosedyren presentert i artikkelen “Determination of 226Ra in Environmental Samples using High-Resolution Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry”, har blitt optimalisert for bruken på Isotoplaboratoriet, NMBU Ås.
Ulike typer av miljøprøver ble preparert med den nye prosedyren. Prøvene hadde ulike matrikser, og prøvene inkluderte ferskvann fra Orrefjell, produsertvann fra Troll C (salinitet 4,8%) (Mekonina, V. 2017), samt jordprøver fra Orrefjell. Ved å teste metoden opp mot ulike typer matrikser, var det mulig å bestemme om metoden var brukbar til ulike typer matrikser – som var ønskelig. 133Ba ble brukt som yield monitor og internstandard, og ble målt både på NaI og ICP-MS.
Før prøver med naturlig 226Ra ble preparert, ble gjenvinnings- og tilsetningstester gjort. 133Ba, som avgir gammastråling, ble tilsatt i kjent konsentrasjon/aktivitet til en vannprøve uten matriks ved oppstart av prosedyren. Det ble tilsatt 1 mL 9,30 ng/L (88.0 Bq/mL) 133Ba til to liter vann var rundt 1 mL 9,30 ng/L (88.0 Bq/mL). Etter hvert steg under ionebytteseparasjonen ble løsningene målt på NaI-detektoren for å bestemme tapet av 133Ba i det spesifikke steget. Disintegrasjonene per minutt (DPM-verdiene) fra målingen ble sammenlignet mot en referanseløsning, som innehold den samme konsentrasjonen av 133Ba som tilsatt i prøven. Referanseløsningen av 133Ba ble målt direkte på NaI-detektoren etter tillaging. Ved å sammenligne tilstedeværelsen av 133Ba i hver løsning mot referansen, var det mulig å bestemme de kritiske stegene i ionebytteseparasjonen – og dermed korrigere for tapet av 133Ba, og analytten 226Ra. Dette ble gjort for alle preparerte prøver presentert i denne masteroppgaven. Det ble bestemt at minst 70% gjenvinning av 133Ba vil være nok for å betrakte prosedyren som optimal og velfungerende. Gjenvinningstestene ble brukt til å bestemme optimal strømningshastighet, og en strømningshastighet på 1,6-2,0 mL/min ble ansett som optimalt for syrene brukt i ionebytteseparasjonen. Artikkelen publisert av Kim et al. fra 1999 brukte en strømningshastighet på 2 mL/min under ionebytteseparasjonen.
Gjennomsnittlig gjenvinning ble 81 ± 6,1% for tilsteningsprøver og Orrefjell ferskvannsprøver. Produsert vann fra Troll C, salinitet på 4,8% (Mekhonina, V. 2017) hadde en gjennomsnittlig gjenvinning på 57 ± 5,3%. Antakelsen om at prøver med mer kompleks matriks har lavere gjenvinning ble ansett som korrekt.
Jordprøvene trengte ytterligere prøveopparbeidelse før ionebytteseparasjonen. Det var ønskelig å finne en optimal oppslutningsmetode ved bruk av mikrobølgeoppslutning (UltraCLAVE IV fra Milestone Inc) og syrer. Barium, og radium, vil nesten alltid være uløselige når de er bundet som sulfater, så fokuset var å finne en optimal oppslutning av barium bundet som bariumsulfat. Selv om barium er mindre stabil enn radium bundet som sulfat, var det antatt at gjenvinning av barium ville være lavere enn for radium. Dette forklares med at bariumsulfat er tilstede i mye større grad i jord sammenlignet med radiumsulfat. Ulike typer sertifiserte referansematerialer ble testet med ulike syreløsninger for å finne den optimale oppslutningen med god gjenvinning av barium. En kombinasjon av fosforsyre og salpetersyre oppsluttet i 40 minutter ved 260C på UltraCLAVE viste seg å gi best gjenvinning av barium, samt andre sjeldne jordarter. Den gjennomsnittlige gjenvinningen av 133Ba etter separasjonen ved bruk av ionebytter var 62 ± 36%, dersom jordprøve 4.1 og Alunskiferprøven ble inkludert. Disse to prøvene hadde en gjenvinning på 4,9% og 5,7%, henholdsvis for jordprøve 4.1 og Alunskiferprøve, som påvirket den gjennomsnittlige verdien samt standardavviket. Dersom disse to prøvene ble ekskludert, ble gjennomsnittlig gjenvinning av 133Ba, og dermed 226Ra, 81 ± 11%.
De kritiske stegene i ionebytteseparasjonen var 1,5M ammoniumacetat og 3M saltsyre. Dette gjaldt for alle typer miljøprøver.
Blankprøvene for produsert vann og jord ble målt, og brukt til å bestemme deteksjonsgrensen for både vann- og jordprosedyre. Deteksjonsgrensen for vannprosedyren ble bestemt til 0,052 pg/L, hvor jordblankene ble inkludert- Altså, illustrerer dette en LOD som er mye høyere enn realiteten. LOD for vannprosedyren var allikevel under enn den øvre grensen satt av USEPA – 1pg 226Ra/L for metoder brukt for å analysere drikkevann (Park, Chang J. et al. 1998). Deteksjonsgrensen for jordprøver ble
bestemt til 21 pg 226Ra/kg jord. Det er antatt at en ordentlig vaskeprosedyre vil minke deteksjonsgrensen for jordprøver. UltraCLAVE-rørene laget av TFM, har tidligere blitt brukt til oppslutning av jordprøver som kan ha inneholdt 226Ra, og dette kan ha ført til tellinger i blankprøvene.
Ved bruk av reaksjonsgassen N2O ekskluderes interferenser fra polyatomiske masser for 226Ra, samt 133Cs for 133Ba. Dette er ikke en konvensjonell reaksjonsgass, men fordelen er at gjenvinningen av 133Ba kunne måles direkte på ICP-QQQ. Ved å måle 133Ba på ICP-QQQ var det mulig å detektere matrikseffekter i selve instrumentet – dette var ikke mulig ved måling på NaI. Det var dermed mulig å bestemme gjenvinningen av hele prosedyren fra start til måling på ICP-MS. Ved å eliminere målingen av 133Ba på NaI-detektoren, blir også tidsbruken på metoden kuttet ned – som kan være ønskelig dersom det er behov for resultater snarest.
Resultatene fra ICP-QQQ ved bruk av N2O som reaksjonsgass, samt S-linse, viste at målingene var nøyaktige for tilsetningsprøvene. Derfor antas det at resultatene for ferskvannsprøvene fra Orrefjell også er nøyaktige. Presisjonen kunne ikke bestemmes da det ikke ble kjørt paralleller av prøvene. Detvar ingen signifikant forskjell mellom yield- og internstandard-korrigering av ferskvannsresultater.
Dette betyr at begge korrigeringsteknikkene kan benyttes. Jordprøvene ble fortynnet og målt med X-linse på ICP-QQQ, og for å verifisere resultatene målte Statens Strålevern i Tromsø jordprøvene ved bruk av en Ge-detektor. Ge-resultatene og ICP-MSresultatene, både yield- og ISTD-korrigerte, ble sammenlignet for å bestemme om den nye prosedyren var brukbar for jordprøver. Sammenligningen viste at det ikke var signifikant forskjell mellom gruppegjennomsnittene. P-verdien fra den statistiske testen var 0,927, som indikerte at nullhypotesen ikke kan forkastes – H0: likt gruppegjennomsnitt for gruppene. Kontrollprøvene, jordprøvene fra Orrefjell (O1-O3), var ikke signifikant forskjellige fra referanseverdien målt av Statens Strålevern i Tromsø - 548 ± 15Bq/kg sammenlignet med 530 ± 0 Bq/kg korrigert med ISTD, og 520 ± 42 Bq/kg
korrigert med yield.
Et aspekt av de statistiske testene er antall prøver, N. Her er kun et lite antall prøver målt og testet, og flere prøver burde bli målt for å oppnå et mer pålitelig resultat fra de statistiske testene. Dette er et viktig aspekt, og gjelder alle statistiske tester presentert i denne oppgaven.
Det er flere aspekter ved metoden som burde optimaliseres videre. Det viktigste er valg av yield monitor eller internstandard. 133Ba ble brukt i dette prosjektet, hvor det ble antatt et likt tap av 133Ba og 226Ra. En test viste at forholdet mellom 226Ra og 133Ba forandret seg gjennom prosedyren – 226Ra så ut til å ha en sterkere affinitet til kolonnematerialet. Forholdet forandret seg fra 33% til 43% gjennom prøveopparbeidelsen, og dette var for ferskvannsprøver. Det er derfor antatt at forholdet er enda mer forandret i mer komplekse matrikser. Korrigering med 133Ba bør utføres med forsiktighet da forholdet mellom yield monitor/ISTD og analytt forandret seg gjennom prøveopparbeidelsen. Det påpekes at kun én test for ferskvann ble testet, så dette må testes videre. Å bruke en annen internstandard bør kanskje vurderes – Larivière et al. publiserte en artikkel i 2005 hvor 228Ra ble brukt som yield monitor for jord- og sedimentprøver.
Slik metoden er presentert i denne oppgaven kan den brukes for bestemmelse av 226Ra i vannprøver og jordprøver ved bruk av ICP-QQQ. Prosedyren ble ikke testet for biotaprøver, men det er ønskelig å få metoden opp for biotaprøver også. Derimot, resultatene er ikke fullt påliteligere på grunn av det endrende forholdet mellom 133Ba og 226Ra, mangel på parallelprøver og et lite antall prøver (N). Deteksjonsgrensen på 0,052 pg/L for vannprosedyre var under den øvre grensen satt av USEPA for
deteksjonsgrenser ved analyse av drikkevann.M-KJEM
From farm to table : do heavy metals tag along? : whether soil, pH, organic matter and bond strength in soil affect the uptake of As, Cd, Ni, Pb and U in grain
Somme jordbruksområde inneheld mykje alunskifer, ein bergart som gjev opphav til fruktbart jordsmonn, men det har høgare tungmetallkonsentrasjonar enn andre jordsmonn. Tungmetall kan vere skadelege for menneske, til dømes kan kadmium gje nyreskadar og arsen kan føre til hudkreft. Denne studien skulle vurdere om alunskiferjord i større grad enn andre jordsmonn overførte tungmetalla arsen (As), kadmium (Cd), nikkel (Ni), bly (Pb) og uran (U) til kornet. Det var òg av interesse å sjå om pH, bindingsstyrke og mengda organisk materiale i jorda påverka kornet sitt tungmetallopptak.
Prøvene vart samla inn i Stange kommune, Hedmark; eit område med mange jordsmonn, mellom anna alunskiferjord. I tillegg vart det henta nokre prøver frå Ås, der overflatejorda var utan alunskifer. Prøvene vart dekomponert med mikrobølgjeteknikk (Milestone UltraClave) og analysert med induktivt kopla plasma – massespektrometri (ICP-MS, Agilent 8800 QQQ) før totalkonsentrasjonen til tungmetalla vart rekna ut i mg/kg tørrvekt. Overføring frå jord til planter vart rekna ut som tungmetallkonsentrasjonen i kornet (mg/kg) delt på tungmetallkonsentrasjonen i tilhøyrande jordprøve (mg/kg). Nokre jordprøver vart vege opp i våtvekt og nytta til sekvensiell ekstraksjon. Denne metoden indikerer tungmetallet si bindingsstyrke i jorda, og dermed kor stor del av totalkonsentrasjonen til tungmetallet som er potensielt mobilt og biotilgjengeleg. Desse fraksjonane vart òg målt på ICP-MS før konsentrasjonen vart rekna ut i mg/kg. Det vart òg målt pH og mengd organisk materiale for jordprøvene, sistnemnde vart gjort ved glødetap (550 ºC).
Arsen, Cd, Ni, Pb og U var alle kvantifiserbare i jordprøvene (N = 24). Arsen, Cd og Ni var òg kvantifiserbart i plantene (N = 24). Det var kvantifiserbare mengder U i seks kornprøver og Pb var ikkje kvantifiserbart i nokon planteprøver. Nøyaktigheita var god for ICP-MS, då grunnstoffa som vart analysert, anten trefte innanfor eller rett ved grenseverdiane for referansemateriala. Einaste unntaket var As-konsentrasjonen i eitt av jordreferansemateriala, som var for langt under sertifisert referanseintervall til at resultatet vitna om god nøyaktigheit for jordprøvene. Sidan det dermed er usikkert om nokre av jordsmonna underrapporterer As, må resultata verte kritisk vurdert. Metodepresisjonen var god for sekvensiell ekstraksjon. Presisjonen for jord- og kornprøvene som vart dekomponert før ICP-MS-analyse vart ikkje vurdert på ein tilfredsstillande måte. I staden for fleire parallellar av same prøve, vart ulike prøver frå same jorde brukt som parallellar. Dette gav dårleg grunnlag for å vurdere metodepresisjonen. Basert på dette vart presisjonen vurdert som dårleg.
Av jordsmonna hadde alunskiferjord høgast konsentrasjonar av As, Cd, Ni, Pb og U. Men alunskiferjorda hadde ikkje ein signifikant høgare overføringsfaktor av As, Cd, Ni, Pb eller U til korn enn andre jordsmonn. Kalkjord hadde derimot signifikant høgare overføringsfaktor av Ni til 6-radsbygg enn alunskiferjord. pH hadde tilsynelatande ingen samanheng med As- og U-konsentrasjonen i korn, men var negativt korrelert med Cd- og Ni-konsentrasjonen i korn. Ei auke i pH såg dermed ut til å redusere overføringsfaktoren for Cd og Ni. Tidlegare forsking har dokumentert at skilnaden berre er signifikant i pH-sjiktet 5.5 – 6.5, dette vart ikkje stadfesta i dette forsøket. Det låge talet på prøver kan vere årsaka til at det ikkje var mogleg å påvise signifikante skilnadar i pH-sjiktet 5.5 – 6.5. Tungmetallet si bindingsstyrke i jorda, og dermed biotilgjengelegheit, påverka overføringsfaktoren. Resultata frå sekvensiell ekstraksjon synte at Cd var det mest biotilgjengelege tungmetallet, og overføringsfaktoren frå jord til korn var størst for Cd. Over halvparten av prøvene hadde ein større overføringsfaktor for Cd enn 0.10, berre éi prøve hadde ein overføringsfaktor over 0.10 for eit anna tungmetall (Ni frå alunskiferjord til havre). Organisk materiale hadde ein signifikant verknad på Cd- og Ni-opptaket til 6-radsbygg dyrka på kalkjord. Auka mengd organisk materiale reduserte opptaket. Korn dyrka på myrjord (40.8 – 47.8 % organisk materiale) hadde lågare Ni-konsentrasjonar enn korn dyrka på jord med mindre organisk materiale (4.2 – 15.0 %). Denne tendensen var òg synleg for Cd-opptaket, men ikkje like tydeleg som hjå Ni-opptaket. Hjå andre tungmetall var denne tendensen ikkje synleg. Bly var ikkje kvantifiserbart i forsøket, det er difor uvisst om pH og mengd organisk materiale i jorda påverkar overføringsfaktoren til Pb.
Grunna for få prøver var det sjeldan grunnlag til å oppdage statistisk signifikans. Det er dermed tilrådeleg å gjennomføre same forsøk med fleire parallellar, slik at eventuelle funn i dette forsøket kan verte etterprøvd.
Uavhengig av jordsmonn, inneheldt kornet sjeldan skadelege mengder As, Cd, Ni, Pb eller U, so det er lite sannsynleg at forbrukarane får i seg for store mengder av desse over tid. Det var likevel nokre få kornprøver som inneheldt so høge Cd- og/eller Ni-konsentrasjonar at det er tilrådeleg med vidare forsking på desse kornslaga. Dette for å avdekke om prøvene var kontaminerte eller om kornet faktisk inneheld so høge konsentrasjonar av Cd og/eller Ni.Some agricultural areas are rich in alum shale, a rock that yields fertile soil. However, this soil also contains higher concentrations of heavy metals than other soils. Heavy metals can be harmful to humans, e.g., cadmium could lead to kidney failure and arsenic may cause skin cancer. This thesis assessed whether alum shale transferred more of the heavy metals arsenic (As), cadmium (Cd), nickel (Ni), lead (Pb) and uranium (U) to food crops than other soils. It was also of interest to see if the grain absorbed more heavy metals from the soil due to factors such as pH, bond strength and the amount of organic matter in the soil.M-KJEM
Deponering och rotupptag av 238U, 232Th, 226Ra och 228Ra i bär och tillhörande bladverk från områden med förhöjda nivåer av naturligt förekommande radioaktivitet
Naturliga radionuklider förekommer med varierande koncentrationer i jordmånen och kan överföras till vegetation genom rotupptag eller deponering. Överföringen estimeras vanligen genom transferfaktorn, en väletablerad parameter inom radioekologi, som inte skiljer mellan rotupptag och deponering. Forskning på konstgjorda radionuklider visar att jordpartiklar som deponerar på vegetation kan bidra med betydande mängder radionuklider, något som kan bidra med osäkerhet till transferfaktorn.
Målet med denna studie var att undersöka hur stor andel av den totala koncentrationen av de naturligt förekommande radionukliderna torium-232 (232Th), uran-238 (238U), radium-226 (226Ra) och radium-228 (228Ra) i blåbär (Vaccinium myrtillus), smultron (Fragaria vesca) och tillhörande bladverk, som beror på deponering via jordpartiklar. Mängden deponerade jordpartiklar estimerades genom spårmetallerna skandium (Sc) och titan (Ti), två vanliga jordmineraler som i liten grad tas upp av rotsystemet till växter. Jorddeponeringsestimatet användes för att korrigera transferfaktorn. Proverna plockades från två områden med dokumenterade förhöjda koncentrationer av naturlig radioaktivitet; 238U-rika Orrefjell och 232Th-dominerade Fensfältet. Aktivitetskoncentrationen till 228Ra bestämdes med en high purity germanium (HPGe) detektor, och med induktivt kopplat plasma-massa spektrometri (ICP-MS) bestämdes koncentrationen till 238U, 232Th och 226Ra. Enligt studiens första hypotes är aktivitetskoncentrationen av 238U, 232Th, 228Ra och 226Ra som deponerat på bär och tillhörande blad genom jordpartiklar inte signifikant mätbar och kan därför negligeras vid beräkning av transferfaktor. Enligt studiens andra hypotes är det ingen skillnad mellan andelen deponerade naturligt förekommande radionuklider i bär jämfört med tillhörande bladverk.
Andelen deponerade radionuklider var högst för den minst mobila radionukliden 232Th, där 40- 100% av totala aktivitetskoncentrationen i både bär och bladverk berodde på deponering. De moderat mobila radionukliderna 226Ra och 228Ra visade minst andel deponerad (0-10%), och 238U med varierande mobilitet varierade också i andelen deponerad (9-100%). Radionukliderna var heterogent fördelade i jordmånen vid Fensfältet och Orrefjell. Koncentrationen av 232Th och 228Ra i jordmånen från Fensfältet, och 226Ra i jordmånen från Orrefjell översteg gränsvärdet i norsk lag om miljöförorening på 1000 Bq/kg (Forurensningsloven, 2010). Mängden deponerade jordpartiklar var högre i bladverk, men på grund av högre rotupptag av radionukliderna i bladverken utgjorde de deponerade radionukliderna en mindre andel av den totala aktivitetskoncentrationen. Resultaten gav därför grundlag till att kunna förkasta båda hypoteserna.
Studien visar att jordpartiklar som deponerar på vegetation kan bidra med betydliga mängder naturligt förekommande radionuklider, vilket bidrar till osäkerhet vid beräkning av transferfaktorn. Genom att korrigera transferfaktorn med andelen deponerade radionuklider är det möjligt att minska denna osäkerhet
Speciation of key NORM nuclides in natural waters
Naturally occurring radioactive materials are present everywhere in nature. These may cause harm to organisms. Therefore, it is important to know of their behaviour in the environment. The total concentration of an element does not give enough information about the risk, as it says nothing about the elements distribution in a system. This work focuses on several uranium, and how changes in pH and humic acid content affects its distribution. In addition, a few other elements are mentioned, due to the convenience of analysing multiple elements on the ICP-MS.
Alum shale from two different locations were mixed with water for metals to leach into the water. The pH of the two different locations was different after leaching (4 and 8). This difference in pH made it possible to compare the effect of humic acid with low and high pH. After leaching water samples were taken out, and the pH and humic acid content was changed. To compare different sizes, 3 kDa and 45 µm filters were used.
The low P-values obtained for the tests (>0.10) meant differences between pHs could not be proven. This was likely due to a low number of observations. To get better results, it would have been beneficial with more observations within each group. The general results from the groups were still used to draw some conclusions. The results showed a decrease in U concentrations with increasing humic acid concentrations. When comparing the two locations, the decrease was much steeper for K34 than RV4G, likely due to the difference in pH. This was expected, and likely a result from the higher charge on the humic acid causing it to have decreased affinity to uranyl ions (UO_2^(2+))
Trace metal speciation and uptake in Atlantic salmon (Salmo salar) in coastal water
Estuarine environments have a high risk of metal pollution due to the influx from rivers. Freshwater from rivers mixed with seawater in coastal areas gives varied and complex water chemistry. In the estuarine environment of Kaldvellfjorden in Norway were the metals copper (Cu), zinc (Zn) and aluminum (Al) classified to have a high risk of impact. If these metals are bioavailable, based on their speciation, fish can accumulate the metals in tissue. To improve the knowledge of bioavailability and toxicity of metals in coastal waters are the main objectives of this thesis to identify the uptake of trace metals in fish in coastal water.
Atlantic salmon smolts (Salmo salar) were exposed to waterborne Cu, Zn, or Al in brackish water (20‰, pH 8) for 96-hours. The exposures were conducted with nine concentrations of Cu and Zn, and six concentrations of Al. Several of the concentrations were the same, to directly compare the uptake between the metals. To investigate the uptake in fish; gills, kidneys, and livers were sampled at the end of the exposure. Metal concentrations were quantified using Inductively Coupled Plasma Mass spectrometry (ICP-MS). Water samples of the exposure water were size- and charge- fractionated in-situ at 0h and 96h, and analyzed later using ICP-MS.
The results of size fractionation revealed that speciation of the Cu, Zn, and Al was relatively similar in brackish water, and was assumed to be bioavailable. Aluminum was found associated with the low molecular mass (LMM, 83% of the total, LMM-associated Zn at >78% of the total, while Cu had large uncertainties in this fraction. Copper was either associated with the colloidal or LMM fraction. Only a small percentage, <14%, of the metals were associated with particles. This low association is likely due to low organic content in the exposure water.
The uptake of metals on fish followed the order, Al>Cu>Zn, where gills were the tissue with the highest uptake, kidneys intermediate and the liver had no uptake within 96 hours of exposure. Significant uptake (p<0.05) was only found in the gills for Cu at high exposure concentrations, and for Al in the gills. No uptake was found for Zn. High concentrations of calcium (Ca) and other major ions in the exposure water likely acted as a competing compound and such a protective agent against the uptake of the metals. Based on the results gained from the present study there is no risk of uptake of Zn, and there is some risk associated with the uptake on gills at high concentrations of Cu and Al in estuarine waters at 20‰ salinity. Further studies are needed to look at chronic exposure to verify if the concentrations stay low in the tissue. Also, further studies with lower salinity in the exposure water are needed to investigate the effect of competing ions
Equilibrium factor of radon progenies in Norwegian homes
Several hundred deaths each year are caused by radon-induced lung cancer in Norway. Lung cancers are mainly caused by the inhalation of radon and alpha radiation from the airborne short-lived radon or progenies but not by the radon gas itself. Since radon progenies measurements are limited, a value known as the equilibrium factor can estimate radon progeny's contribution to lung dose. UNSCEAR suggests a worldwide value of 0.4 for the equilibrium factor. Stranden measured an equilibrium factor mean of 0.5 in Norway in 1979. A new in-situ instrument from SARAD, EQF 3220, was used to determine indoor radon concentration, equilibrium factor, and unattached fraction. Fourteen dwellings in Bærum, Oslo, Ski, and Ås were used for radon measurements from October 2020 to April 2021. Still, only results of 12 homes in Oslo, Ski, and Ås were used. Indoor radon measurements in the 12 homes were performed using a 24hours-cycle. The excluded dwellings had 1hour, 3hours, 6hours, and 12hours-cycles of the sampling period. Low sampling cycles result in high error and uncertainty. As a brand-new instrument, many measures were carried out as a test before the actual measurements took place- the study's first phase. The measurements started with an instrument that belongs to DSA, and months later, NMBU acquired a new instrument like the one from DSA.
The instruments were used in parallel in the same room. The study used a paired sample t-test to compare the results of the devices. It was observed that the results of both instruments in parallel were not statistically different, and therefore, the instruments were used separately in the second phase of the study. Most of the dwellings were selected because they were close to the DSA and NMBU. Most owners are DSA or NMBU employees or students willing to make their homes available for measurements. Within 12 houses, of which 2 of Oslo, 1 of Ski, and 9 of Ås, radon means varied from 24 Bq/m3 to 178 Bq/m3 . The overall regional radon mean value is 145 Bq/m3. The equilibrium factor means varied from 0.21 to 0.26 with an overall equilibrium factor mean value of 0.25. The equilibrium factor mean is a lot lower than the value found in the previous measurements by Stranden in 1979 and the international value suggested by The United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation (UNSCEAR). The unattached fraction means varied from 0.3 to 0.53. The unattached regional fraction mean value is 0.5. A positive correlation between radon concentration was observed, and a negative one between equilibrium factor and unattached fraction was also observed. The study found a low mean value of the equilibrium factor in the indoor air of the measured dwellings
Deposit and rootuptake of 238U, 232Th, 226Ra and 228Ra in berries and their foliage from areas with elevated levels of naturally occurring radioactivity
Naturliga radionuklider förekommer med varierande koncentrationer i jordmånen och kan överföras till vegetation genom rotupptag eller deponering. Överföringen estimeras vanligen genom transferfaktorn, en väletablerad parameter inom radioekologi, som inte skiljer mellan rotupptag och deponering. Forskning på konstgjorda radionuklider visar att jordpartiklar som deponerar på vegetation kan bidra med betydande mängder radionuklider, något som kan bidra med osäkerhet till transferfaktorn.
Målet med denna studie var att undersöka hur stor andel av den totala koncentrationen av de naturligt förekommande radionukliderna torium-232 (232Th), uran-238 (238U), radium-226 (226Ra) och radium-228 (228Ra) i blåbär (Vaccinium myrtillus), smultron (Fragaria vesca) och tillhörande bladverk, som beror på deponering via jordpartiklar. Mängden deponerade jordpartiklar estimerades genom spårmetallerna skandium (Sc) och titan (Ti), två vanliga jordmineraler som i liten grad tas upp av rotsystemet till växter. Jorddeponeringsestimatet användes för att korrigera transferfaktorn. Proverna plockades från två områden med dokumenterade förhöjda koncentrationer av naturlig radioaktivitet; 238U-rika Orrefjell och 232Th-dominerade Fensfältet. Aktivitetskoncentrationen till 228Ra bestämdes med en high purity germanium (HPGe) detektor, och med induktivt kopplat plasma-massa spektrometri (ICP-MS) bestämdes koncentrationen till 238U, 232Th och 226Ra. Enligt studiens första hypotes är aktivitetskoncentrationen av 238U, 232Th, 228Ra och 226Ra som deponerat på bär och tillhörande blad genom jordpartiklar inte signifikant mätbar och kan därför negligeras vid beräkning av transferfaktor. Enligt studiens andra hypotes är det ingen skillnad mellan andelen deponerade naturligt förekommande radionuklider i bär jämfört med tillhörande bladverk.
Andelen deponerade radionuklider var högst för den minst mobila radionukliden 232Th, där 40- 100% av totala aktivitetskoncentrationen i både bär och bladverk berodde på deponering. De moderat mobila radionukliderna 226Ra och 228Ra visade minst andel deponerad (0-10%), och 238U med varierande mobilitet varierade också i andelen deponerad (9-100%). Radionukliderna var heterogent fördelade i jordmånen vid Fensfältet och Orrefjell. Koncentrationen av 232Th och 228Ra i jordmånen från Fensfältet, och 226Ra i jordmånen från Orrefjell översteg gränsvärdet i norsk lag om miljöförorening på 1000 Bq/kg (Forurensningsloven, 2010). Mängden deponerade jordpartiklar var högre i bladverk, men på grund av högre rotupptag av radionukliderna i bladverken utgjorde de deponerade radionukliderna en mindre andel av den totala aktivitetskoncentrationen. Resultaten gav därför grundlag till att kunna förkasta båda hypoteserna.
Studien visar att jordpartiklar som deponerar på vegetation kan bidra med betydliga mängder naturligt förekommande radionuklider, vilket bidrar till osäkerhet vid beräkning av transferfaktorn. Genom att korrigera transferfaktorn med andelen deponerade radionuklider är det möjligt att minska denna osäkerhet.Natural radionuclides occur with varying concentrations in the soil and can be transferred to vegetation through root uptake or deposition. The transfer is usually estimated by a transfer factor, a well-established parameter in radioecology, which does not differentiate between root uptake and deposition. According to previous research on artificial radionuclides, soil particles deposited on the vegetation surface can contribute with considerable amounts of radionuclides, which can contribute with uncertainty to the transfer factor.
The aim of the study was to investigate the naturally occurring radionuclides thorium-232 ( 232Th), uranium-238 (238U), radium-226 (226Ra) and radium-228 (228Ra) in blueberries (Vaccinium myrtillus), wild strawberries (Fragaria vesca) and separate the proportion of deposited radionuclides from the radionuclides taken up by the root system. The amount of deposited soil particles was estimated by the trace metals scandium (Sc) and titanium (Ti). The soil deposition estimate was used to correct the transfer factor. The samples were taken from two areas with elevated concentrations of natural radioactivity; Orrefjell and Fensfältet. The activity concentration of 228Ra was determined with a high purity germanium (HPGe) detector, and the concentration of 238U, 232Th, 228Ra and 226Ra was determined by inductively coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS). According to the hypotheses, the activity concentration of 238U, 232Th, 228Ra and 226Ra in the amount of deposited soil particles on berries and their leaves is not significantly measurable and can therefore be neglected when calculating the transfer factor. In addition, no difference is expected between the proportion of naturally occurring radionuclides deposited in berries compared with associated foliage.M-K
Miljøkonsekvenser knyttet til radionuklider og sporelementer i det thoriumrike Fensfeltet i Norge
The Fen Complex which is situated in the south of Norway, represents a magmatic
bedrock area enriched in thorium (Th), iron (Fe), niobium (Nb) and rare earth
elements (REE), and is well known for the elevated levels of natural ionizing
radiation. This area has been of public interest from the 17th century when Fe mining
started in the central wooded zone of the Fen Complex. Intensive mining of Fe
continued until the 20th century, while mining and the production of ferro-niobium
were conducted at the site Søve in the western part of the Complex in 1950s.
Recently, intensive focus has been directed to the estimated large quantities of Th and
REE ores, their value and possibility for future use, but also to environmental issues
linked to the legacy enhanced naturally occurring radioactive materials (NORM) in
the area. Many studies investigating different aspects of specific bedrock geology, as
well as human health risk related to elevated ionizing radiation levels in the area, have
been published. Still, no comprehensive investigation of different environmental
compartments and radionuclides impact on biota at both legacy enhanced and
undisturbed NORM sites in the Fen Complex has been undertaken.
The present work was initiated as an integrated ecological and human impact
assessment whose main objectives were to assess the possible radionuclide and trace
elements contamination of the Fen Complex environment, impact on biota and
radiation doses to humans due to outdoor radiation exposure. The Fen Complex area
which is comprised of both legacy NORM and undisturbed 232Th-rich sites served as a
natural laboratory where environmental compartments and biota could be investigated
in the natural state, under realistic conditions. With respect to the specific Fen area
and previously published data, the main focus of this work was on radionuclides such
as 232Th and uranium (238U) and their progenies, as well on trace elements such as
arsenic (As), chromium (Cr), cadmium (Cd) and lead (Pb). The generated data
provided information on the current environmental status at both undisturbed and
legacy NORM sites in the area, and could be used in planning of eventual remediation
activities or for future monitoring.
To assess the impact of radionuclides and trace elements on the ecosystem and
humans, information was needed regarding the characterization, mobility and
biological uptake of radionuclides and trace elements, as well as their different
exposure pathways. These aspects were studied and presented in five scientific papers
on which this thesis is based on.Fensfeltet, lokalisert i Sør Norge, representer et magmatisk berggrunnsområde beriket
med thorium (Th), jern (Fe), niob (Nb) og sjeldne jordelementer (REE). Det er
velkjent for forhøyet nivå av naturlig ioniserende stråling. Fensfeltet har vært av
offentlig interesse siden 1600-tallet da gruvedriften av Fe begynte i sentral skogkledd
sone. Det ble drevet intensiv gruvedrift av Fe frem til 1900-tallet, mens gruvedrift og
produksjon av ferro-niob ble gjennomført på 1950-tallet i Søve gruver, i den vestlige
delen av komplekset. Nylig ble fokus igjen rettet mot Fensfeltet og store estimerte
konsentrasjoner av Th og REE, deres verdi og muligheter for fremtidig bruk, samt
mot miljøproblematikk knyttet til historiske NORM områder som eksisterer i
området. Det har blitt publisert flere studier som forsket på forskjellige aspekter av
spesifikk berggrunnsgeologi, samt helserisiko for mennesker relatert til forhøyede
nivåer av forhøyet ioniserende stråling i område. Fortsatt har ingen omfattende
forskning på forskjellige miljøaspekter og påvirkning av planter i verken tidligere
gruveområder eller uforstyrrede NORM områder i Fensfeltet blitt gjennomført.
Dette arbeidet ble initiert som en integrert studie for miljøvurdering. Hovedmålet var
å få til risikovurdering av av Fensfeltet fra radioaktivitet og metaller blant annet ved å
se på påvirkning av biota og stråledoser for mennesker gjennom utendørs
eksponering. Fensfeltet, bestående av både tidligere gruveområder med NORM og
uforstyrrede områder rike på 232Th, ble brukt som naturlige laboratorier hvor jord,
vann, luft og biota kunne undersøkes under realistiske forhold. Basert på tidligere
publiserte data og opplysninger om området, ble hovedfokus rettet mot radionuklider
som 232Th, uran (238U) og deres døtre samt sporelementer som arsen (As), krom (Cr),
kadmium (Cd) og bly (Pb). Genererte data ga opplysninger om nåværende miljøstatus
i både uforstyrrede og historiske NORM områder. Disse dataene kan bli brukt til
planlegging av eventuelle aktiviteter for utbedring og fremtidig overvåkning. For å
vurdere radionukliderelatert påvirkning av økosystemet og mennesker, var det
nødvendig å gjøre karakterisering av forskjellige prøver, undersøke mobilitet og
biologisk opptak av radionuklider og sporelementer, samt deres eksponeringsvei og
påvirkning av biota og mennesker. Disse aspektene ble studert og presentert i fem
vitenskapelige artikler som denne doktoravhandlingen er basert på
- …
