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Die molekulare Taschenlampe
No full textErstmalig stellen Forscher des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT) und der Universität Basel (UB) elektronische Bauelemente aus einzelnen Molekülen her und regen diese zum Leuchten an
The Molecular Flashlight
No full textFor the First Time, Scientists from Karlsruhe Institute of Technology (KIT) and the University of Basel (UB) Produce Electronic Components from Individual Molecules and Make Them Luminescent
Electronic and photonic excitations in graphene nanostructures and hybrid systems
Get PDFPlasmonische Resonanzen in photonischen Nanoantennen erlauben eine beispiellose Verstärkung und örtliche Konzentrierung elektrischer Felder und finden vielseitige Anwendungen in der Nanotechnologie. Viele Jahre waren die Edelmetalle die Treiber der Nanoplasmonik. In letzter Zeit erfreuen sich aber vor allem niedrigdimensionale Werkstoffe zunehmender Beliebtheit als plasmonische Materialien. Vor allem die einzigartige Bandstruktur von zweidimensionalem Graphen bietet die Möglichkeit, Resonanzen auch nach der Herstellung der Struktur durch elektrisches Dotieren oder optisches Pumpen spektral zu verschieben. Neben Graphen diskutieren wir in dieser Arbeit im Rahmen des Su-Schrieffer-Heeger-Modells (SSH) zudem eindimensionale Polyen- und Polyacetylen-Moleküle, um konzeptionelle Einblicke in die Wesensart optischer Moden in Nanoantennen zu erlangen. Nanoantennen verändern allein durch ihre Präsenz die lokale photonische Umgebung und beeinflussen die optischen Eigenschaften von Quantenemittern in der Nähe, z. B. deren spontane Emissionsraten oder Rabi-Oszillationen. Zur Modellierung der optischen Eigenschaften hybrider Systeme, die aus Nanoantennen und Emittern bestehen, ist die führende Simulationsmethode die Dichtefunktionaltheorie. Sie ist jedoch sehr rechenintensiv und kann nicht auf Strukturen relevanter Größe angewandt werden. Um diese Beschränkung zu überwinden, entwickeln wir eine tight-binding-Methode (TB) im Zeitbereich, die die quantenoptischen Phänomene im Emitter und seine chemische Wechselwirkung mit der Nanoantenne beschreiben kann. In dieser Arbeit diskutieren wir zwei Probleme, die auftreten, wenn eine klassische Beschreibung für die oben beschriebenen Systeme nicht mehr anwendbar ist und stattdessen eine quantenmechanische Beschreibung erforderlich wird. Das erste Problem betrifft die TB-Simulationsmethodik hybrider Systeme, die aus einer Nanoantenne und einem adsorbierten Atom (Adatom) bestehen, das als Emitter fungiert. Der üblicherweise verwendete Purcell-Formalismus zur Modellierung solcher Systeme vernachlässigt allerdings elektronisches Tunneln zwischen der Nanoantenne und dem Adatom. Unsere Simulationen zeigen, dass sich unter Berücksichtigung dieses Wechselwirkungskanals die optischen Eigenschaften des Systems maßgeblich verändern. Sowohl die Wechselwirkungsstärke zwischen Adatom und Nanoantenne, als auch deren relative Position sind hierfür entscheidend. Wir finden zwei qualitativ verschiedene Wechselwirkungs-Regime, wenn das Adatom am Rand oder an den Mittelteil der Nanoantenne gekoppelt wird. Umgekehrt ändern sich auch die dem Adatom zugehörigen Phänomene. Insbesondere beobachten wir eine Reduzierung sowohl der spontanen Emissionsrate, als auch der Rabi-Frequenz optischer Übergänge im hybriden Gesamtsystem. Die zweite Problematik behandelt die Frage, was ein Plasmon in Nanosystemen wirklich ist. Wir zeigen auf, dass es in der Literatur verschiedene Konzepte für plasmonische Resonanzen gibt. Die meisten stützen sich bei ihrer Definition auf die induzierte Ladungsverteilung der Resonanz oder auf die Anzahl der beteiligten Ein - Teilchen - Übergänge. Unser Beitrag zu dieser wissenschaftlichen Diskussion, der energy-based plasmonicity index (EPI), klassifiziert eine Resonanz anhand der Zeitentwicklung der Kohärenzen im Dichteoperator des Systems, ausgewertet im Energie-Raum. Der EPI wird hier eingeführt, validiert und auf SSH-Ketten und Graphen-Nanoantennen angewandt. Wir stellen fest, dass der EPI Klassifikationsergebnisse liefert, die mit jenen der Coulomb-Skalierungs-Methode übereinstimmen. Der generalized plasmonicity index, welcher auf Auswertungen im Ortsraum basiert, liefert allerdings keine deckungsgleichen Resultate. Der EPI ergänzt daher die bestehenden Klassifizierungsmethoden und hilft, bisher wenig beachtete Aspekte plasmonischer Resonanzen in den Mittelpunkt zu rücken
Interfacing nanomechanics with multi-gated suspended carbon nanotube quantum circuits
Get PDFKohlenstoffnanoröhren (CNT) sind durch ihren eindimensionalen Aufbau sowie ihre geringe Dichte bei gleichzeitig hohem Elastizitätsmodul eine einzigartige, vielseitig anwendbare Plattform für nanoelektromechanische System (NEMS). Die strukturellen Eigenschaften sorgen für eine Frequenz der mechanischen Schwingungen im Bereich von einigen hundert MHz, was sie experimentell gut kontrollierbar macht und energetisch ähnlich zur thermischen Energie bei kryogenen Temperaturen. Die Kombination aus hoher Güte der mechanischen Schwingung und Verstimmbarkeit der Elektronenergielevel mittels elektrischer Felder macht CNTs zu einem geeigneten System für hochpräzise Messungen beispielsweise als Sensor oder Qubitplattform. Ein nach wie vor großes Problem bleibt jedoch ihre Integration in komplexere Schaltkreise.
In dieser Arbeit haben wir durch sorgfältig entwickelte Nanofabrikationsprozesse sehr saubere und frei hängende CNTs hergestellt, die durch lokale Gates elektrisch steuerbar sind. Die CNTs wurden dabei als letzter Schritt in zuvor gefertigte Nano-Schaltkreise integriert, entweder durch Gasphasenabscheidung direkt auf den Elektroden oder durch eine Stempeltechnik bei der die CNT auf einem separaten Chip gewachsen wurde und in einem Nanomontageprozess auf den Schaltkreis übertragen wird. Die lokalen Gate Elektroden erlauben eine präzise Modifikation des elektrischen Potentials und dadurch die Erzeugung von bis zu drei Quantenpunkten in Reihenschaltung in der CNT. Die Kopplung dieser Quantenpunkte and die mechanischen Schwingungsmoden eröffnet die Möglichkeit der Kontrolle der Elektron-Phonon Wechselwirkung in der CNT.
Die frei hängenden CNTs sind zusätzlich geeignete Plattformen für die Auslese des Spin-Zustandes eines Einzelmolekülmagnetens (SMM) durch Spin-Phonon-Kopplung. SMMs können einen Spin-Qudit formen und die CNT eröffnet die Möglichkeit einer kontrollierten Auslese durch Messungen der elektrischen Leifähigkeit
"Molekulare Taschenlampen für den Computer der Zukunft" : KIT-Forscherteam bringt einzelnes Molekül zum Leuchten
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Going Beyond Counting First Authors in Author Co-citation Analysis
Get PDFThe present study examines one of the fundamental aspects of author co-citation analysis (ACA) - the way co-citation
counts are defined. Co-citation counting provides the data on which all subsequent statistical analyses and mappings
are based, and we compare ACA results based on two different types of co-citation counting - the traditional type that
only counts the first one among a cited work's authors on the one hand and a non-traditional type that takes into
account the first 5 authors of a cited work on the other hand. Results indicate that the picture produced through this non-traditional author co-citation counting contains more coherent author groups and is therefore considerably clearer. However, this picture represents fewer specialties in the research field being studied than that produced through the traditional first-author co-citation counting when the same number of top-ranked authors is selected and analyzed. Reasons for these effects are discussed
Grundlegende durch Exziton entstehende Raman Streuungsprozesse in unberührten und funktionalisierten einwandigen Kohlenstoffnanoröhren
Get PDFIn this work I study the fundamental scattering mechanisms mediated by the exciton (coupled electron and hole). The nanotube excitons have extremely high binding energies and unfold in states of different symmetries and center of mass momenta. Bright states couple directly to light and dark states, only when assisted by phonons. The exciton-induced light-matter coupling in carbon nanotubes is studied in this work. First, I demonstrate, how the phonon-mediated scattering pathways between the bright and dark states alter the resonance Raman profiles of the G mode at the second excitonic transition (E22). These pathways induce a translation-like asymmetry in the Stokes and anti-Stokes profiles, where the incoming resonance dominates for the Stokes and outgoing resonance dominates for the anti-Stokes processes. Measured resonance profiles of the G mode were reproduced by fifth-order perturbation theory. The correlated analysis of the Raman profiles yield a chiral dependence of exciton-phonon matrix elements, reflecting coupling strength between them. The chiral dependence of the matrix elements agrees well with the values obtained by tight-binding calculations.
Exciton-photon coupling in carbon nanotubes increases by reducing the exciton transition number or transition energy. I verified this by comparing the resonance Raman profiles between the E11 and E22 transitions. The coupling between the bright and dark excitons and the phonons increases by three times inducing a 30 times increase in the Raman intensity at the E11 compared to the E22 transition. The exciton-photon coupling in carbon nanotubes is very strong and results in exciton-polariton formation. I propose a theory that incorporates polaritons into the description of the Raman process in nanotubes. The dispersion of the 2D mode excited via the bright E22 exciton was measured in five nanotube chiralities. The dispersion shows three distinct slopes determined by the spatial dispersion of the exciton polariton. The dark state provided by the first exciton is the dominant intermediate step in the Raman process of the 2D mode. The same dark state participates in the scattering, when the 2D mode is excited via the bright transition of the first exciton. This assignment is corroborated by comparing the dispersion of the 2D mode between the second and first transitions measured for three nanotube chiralities. I performed a simulation by fourth-order perturbation theory for the (6,5) 2D mode, with implemented exciton-polariton effects. The simulated resonance Raman profiles, as well as the 2D mode dispersion, agreed very well with the experimental data. The model presented here, succeeded for the first time to provide a coherent framework for the exciton-based Raman process in carbon nanotubes.
I modify the vibrational properties of the nanotubes by applying covalent functionalizations. Three approaches were probed: [2+1] cycloaddition, light activated reaction with diazonium bromide salt, and carboxylation. Cycloaddition changes the RBM, G, and 2D phonons in metallic nanotubes. The dominant mechanism for these effects is the electron-phonon interaction, where additional charge carriers are provided by the functional groups. The resonant analysis of the G mode yields stronger effects for nanotubes with smaller diameters. For the functionalization with DzBr we developed a new approach, where the vibrational properties are monitored in-situ during the functionalization. This enabled a precise control over the local reaction by laser power. The incident light shed onto the sample has two functions; it excites the Raman process and drives the local reaction. The lateral Raman mapping of the defect density over the functionalization yielded a Gaussian distribution of the defects, where a Gaussian beam profile was used for the activation. The chiral selectivity of the reaction was confirmed by the analysis of the bright exciton energies, obtained from resonance Raman profiles of the RBMs. The resonant nanotube chirality has the largest shift of the E22 transition energy due to the functionalization. The carboxylation induces strain and doping in the nanotube. The strain is identified by the shift of the optical transition energies in the nanotubes. Both strain and doping account for the strong modification of the G and 2D modes in metallic and semiconducting nanotubes.In dieser Arbeit untersuche ich durch Exzitonen entstehenden Streuprozesse in Kohlenstoffnanoröhren, was eine Reihe von faszinierenden Phänomenen hervorruft. Während des Ramanstreuprozesses tritt eine starke Kopplung sowohl zwischen Photon und Exziton, als auch zwischen Exziton und Phonon auf. Zuerst in Kapitel 2 untersuche ich die Exziton-Phonon Kopplung in den Röhren. Nanoröhren existieren in unterschiedlichen Chiralitäten, die ihre optischen und ihre Schwingungseigenschaften bestimmen. Ich zeige, dass die Exziton-Phonon Kopplung enenfalls von der Chiralität abhängt. Um die Kopplung zu evaluieren habe ich die Asymmetrie der G Mode im resonanten Ramanprofilen analysiert. Die Asymmetrie ist eine Folge von Phonon bedingten konkurrierenden Streuprozessen zwischen den dunklen und hellen exzitonischen Zuständen. Ich habe resonante Ramanprofile der Stokes und anti-Stokes Streuung der G Mode aufgenommen und die Daten mit Störungstheorie fünfter Ordnung modeliert. Die korrelierte Analyse der Stokes und anti-Stokes Profile und deren relative Intensität erlaubte mir die Kopplungsfaktoren experimentell zu bestimmen. Diese Faktoren unterscheiden sich sowohl in den Chiralitäten überprüft von der tight-binding Rechnung.
Die Kopplung zwischen Exziton und Phonon kann zusätzlich verstärkt oder geschwächt werden, indem der exzitonische Übergang geändert wird. Mit dem Vergleich des Stokes G Mode Profils des E11 Übergangs mit dem E22 Übergang habe ich diese Abhängigkeit überprüft. Beim ersten Übergang Die Matrixelemente verdreifachen sich, was eine 30fach höhere Raman Intensität der G Moden induziert verglichen mit dem zweiten Übergang.
In Kapitel 3 untersuche ich die Exziton-Photon Kopplung, die in der Entstehung von einem Exziton-Polariton resultiert. Dieses Quasipartikel bestimmt die Dispersion und Intensität der 2D Mode in der Nanoröhre. Die Dispersion von 2D Mode hat drei deutlich unterschiedliche Winkel wenn angerengt bei E22. Der dunkle Zustand des E11 Exzitons beteiligt sich bei der 2D Moden am Streuprozess im zweiten und ersten exzitonischen Übergang. Die abweichende Dispersion und das resonante Raman Profil von der 2D Mode zwischen den ersten und zweiten Übergängen bestätigt diese Hypothese. Störungstheorie vierter Ordnung mit implementierten polaritonischen Effekten hat erfolgreich das experimentelle Verhalten von der 2D Mode der (6,5) Nanoröhren reproduziert.
Im letzten Teil meiner Arbeit (Kapitel 4) nutze ich kovalente Funktionalisierung um die Schwingungseigenschaften von Nanoröhren zu modifizieren. Drei unterschiedlichen Methoden wurden angewendet: [2+1] Cycloaddition, Licht aktivierte Reaktion mit Diazonium Bromidsalz und Carboxylierung. Die dominanten Mechanismen für Phonon Modifikation ist die Dotierung und Verspannung. Die Cycloaddition, beschrieben in Sektion 4.2, verursacht nur in metallischen Röhren Veränderungen der Phononen ( RBMs, G und 2D Moden). Resonante Raman Messungen der G Mode zwischen metallischen Röhren von unterschiedlichen Durchmessern zeigten die stärksten Effekte für kleine Röhren. Die Funktionalisierung mit Diazonium Bromidsalz wurde „in situ“ durchgeführt, wo die Schwingungseigenschaften im Verlauf der Reaktion gemessen wurden. Die chirale Selektivität der Reaktion wurde durch die größte Verschiebung von der E11 Energie der resonanter Röhre unterstützt. Die Carboxylierung modifiziert die Phononen in metallischen und halbleitenden Nanoröhren. Von den drei untersuchten Methoden sind die Effekte der Carboxylierung am stärksten. Die Energien der 2D und G Moden verschieben um bis zu 50 cm-1. Die COOH- Gruppen verursachen sowohl Dotierung als auch Verspannung. Die Stärke (ε = 0.18 %) und der Typ (einachsig expansiv) der Verspannung folgen aus der Analyse der E11 Übergangsenergien
Variations on the Author
Get PDF“Variations on the Author” discusses two of Eduardo Coutinho’s recent films (Um Dia na Vida, from 2010, and Últimas Conversas, posthumously released in 2015) and their contribution to the general question of documentary authorship. The director’s filmography is characterized by a consistent yet self-effacing form of authorial self-inscription: Coutinho often features as an interviewer that rather than express opinions propels discourses; an interviewer that is good at listening. This mode of self-inscription characterizes him as an author who is not expressive but who is nonetheless markedly present on the screen. In Um Dia na Vida, however, Coutinho is completely absent form the image, while Últimas Conversas, on the contrary, includes a confessional prologue that moves the director from the margins to the center of his films. This article examines the ways in which these works stand out in the filmography of a director who offers new insights into the notion of cinematic authorship
Appropriate Similarity Measures for Author Cocitation Analysis
Get PDFWe provide a number of new insights into the methodological discussion about author cocitation analysis. We first argue that the use of the Pearson correlation for measuring the similarity between authors’ cocitation profiles is not very satisfactory. We then discuss what kind of similarity measures may be used as an alternative to the Pearson correlation. We consider three similarity measures in particular. One is the well-known cosine. The other two similarity measures have not been used before in the bibliometric literature. Finally, we show by means of an example that our findings have a high practical relevance.information science;Pearson correlation;cosine;similarity measure;author cocitation analysis
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