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Efectos energéticos y electrónicos de los estados magnéticos de la superficie a-Fe2O3 (0001) en la adsorción de Au8
Get PDF85 páginas. Maestría en Ciencias e Ingeniería de Materiales.En este trabajo se estudió teóricamente el efecto energético y electrónico de los electrones desapareados de la superficie más estable de la hematita, a-Fe2O3 (0001), en la adsorción del cúmulo Au8 usando la teoría de funcionales de la densidad (DFT, por sus siglas en inglés). Estos electrones desapareados modifican el momento magnético (m), por lo tanto, se determinó la variación de la energía total para los diferentes estados magnéticos de la superficie. Se realizaron cálculos de espín polarizado considerando la magnetización generada por los electrones desapareados de Fe de la superficie de a-Fe2O3 (0001). La a-Fe2O3, es un material abundante y de bajo costo, además de que no representa un peligro para el medio ambiente pues no es tóxico. La eliminación de CO de las emisiones de los automóviles durante el arranque del motor se dificulta porque el convertidor catalítico sólo es eficiente hasta que se alcanza una temperatura entre 250 a 350 °C, sin embargo, los cúmulos de Au son activos catalíticamente a 0 ºC. Particularmente se sabe que el cúmulo de Au8 es el cúmulo más pequeño que presenta actividad catalítica en la oxidación de CO, por lo cual el sistema Au/a-Fe2O3 es utilizado para tal fin. Además de la actividad catalítica del cúmulo, se sabe que la interfase del sistema proporciona sitios activos para la oxidación de CO, aunque no se tiene conocimiento preciso acerca de los momentos magnéticos (m) del Fe en la a-Fe2O3 (0001). Los métodos utilizados en química cuántica constituyen una herramienta que complementa la información experimental, entre estos la Teoría de Funcionales de la Densidad permite conocer detalladamente los momentos magnéticos del Fe y la estructura electrónica de la a-Fe2O3 (0001).Consejo Nacional de Ciencia y Tecnología (México)
Fonones ab initio para el cálculo de la conductividad térmica en TiO2
Get PDF83 páginas. Doctorado en Ciencias e Ingeniería de Materiales.En este proyecto de investigación se determinó la conductividad térmica del TiO2 en fase anatasa y rutilo, en función de las vibraciones de la red (fonones) a través de una ecuación tipo Klemens-Callaway y la ecuación de Boltzmann. Los modelos correspondientes utilizan la celda unitaria convencional característica de cada fase. Consiste de dos superceldas, una de 3×3×1 que contiene 108 átomos y otra de 2×2×2 con 48 átomos, para la anatasa y el rutilo, respectivamente. La optimización energética, se realizó empleando la aproximación de densidad local (LDA, por sus siglas en inglés), y el modelo del proyector de onda aumentada (PAW, por sus siglas en inglés). Las vibraciones de la red se obtuvieron mediante la Teoría de Funcionales de la Densidad (DFT, por sus siglas en inglés), empleando la aproximación de fonón congelado, también conocida como aproximación de supercelda, además de la aproximación de repuesta lineal. Debido a que los materiales semiconductores constituyen un reto para los métodos de estructura electrónica, en este protocolo se pondrá énfasis en el nivel de teoría empleado (funcional de intercambio-correlación y funciones de base), así como en la validación de la dispersión fonónica a través de dos métodos de cálculo: la aproximación de supercelda y la respuesta lineal de la densidad electrónica. La contribución principal de este trabajo de maestría es el establecimiento de la relación explícita entre la conductividad térmica y las vibraciones de la red del dióxido de titanio calculadas mediante la DFT.Consejo Nacional de Ciencia y Tecnología (México)
La densidad electrónica como campo escalar en la generación de gráficas moleculares
Get PDFSe implementó el método de González-Schlegel para la generación de gráficas moleculares. El método resultó ser un procedimiento robusto y eficiente para este propósito. Se ejemplifica que, con la implementación de este método, la generación de gráficas moleculares de campos escalares como la densidad electrónica pueden llevarse a cabo de manera correcta. La estabilidad de la generación de estas gráficas fue probada en sistemas particulares tamaños considerables en los cuales moléculas pequeñas pueden ser introducidas.The Gonzalez-Schlegel method for the generation of molecular graphs was implemented and it resulted to be a robust and efficient method for this purpose. Examples show that the implementation of this new algorithm allows the correct generation of molecular graphs of molecular scalar fields as the electronic density. The stability of the molecular graph generation was tested in particular systems like large sized systems in which small molecules can be introduced
Evaluación de un catalizador de Níquel-Ceria en la reacción de metanización de dióxido de carbono
Get PDFEn este trabajo se presenta el estudio de la reacción de metanización de CO₂ en fase gas empleando como catalizador Ni/CeO₂. Se sintetizó el soporte (CeO₂) por medio del método de plantilla dura y se agregó Ni al 5% en peso mediante la técnica de impregnación seca. Para la evaluación del catalizador se utilizó un reactor de lecho fijo. Se observó que la conversión aumenta con el paso del tiempo hasta alcanzar un máximo a los 30 minutos después del inicio de la reacción, incrementando el porcentaje de conversión a mayor temperatura alcanzando un máximo de 70% a 450 °C y una selectividad del 100% a metano.In this work we present the study of the gas phase methanation reaction of CO₂ using Ni/CeO₂ as catalyst. The support (CeO₂) was synthesized by the hard template method and Ni 5 wt% was added by the dry impregnation technique. For the evaluation of the catalyst a fixed bed reactor was employ. It was observed that the conversion rate increases over time until reach a maximum at 30 minutes after the beginning of the reaction. As well as the conversion rate increases with the time, this also happen whit the temperature. At 450 °C the conversion rate reaches the maximum of 70% with a selectivity of 100% to methane
Estudio teórico de la ruta de degradación del sulfametoxazol vía radicales hidroxilo utilizando la Teoría de Funcionales de la Densidad
Get PDFArtículo número 57 de la Sección 3. Química de Materiales. Química TeóricaSe estudió una de las posibles rutas de degradación del sulfametoxazol mediante radicales hidroxilo •OH utilizando la teoría de funcionales de la densidad (DFT, por sus siglas en inglés), con el propósito evaluar su factibilidad termodinámica y esclarecer los subproductos asociados a sus reacciones. Los resultados condujeron a la confirmación de un compuesto especulado y a la identificación de dióxido de azufre como posible subproducto. También, se realizó un análisis estructural y de sitios reactivos para la molécula del sulfametoxazol, comparando los resultados obtenidos teóricamente con datos experimentales; mostrando la utilidad de la DFT para representar sistemas químicos, así como para explicar y discernir entre diferentes mecanismos de reacción.One possible route of degradation of sulfamethoxazole by hydroxyl •OH radicals were explored through density functional theory (DFT), with the purpose of finding its thermodynamic feasibility and clarifying the by-products associated with its reactions. The results led to the confirmation of a speculated compound and the identification of sulfur dioxide as a possible by-product. Also, the structure and reactive sites of the sulfamethoxazole molecule were analyzed, comparing the results obtained theoretically with experimental data; showing the usefulness of the DFT to represent chemical systems, as well as to explain and discern between different reaction mechanisms
Estudio de materiales magnéticos por medio de software
Get PDFEn este trabajo se presenta detalladamente el proceso estándar que se sigue para llevar a cabo un estudio de materiales magnéticos basado en la DFT. Como material de estudio se eligió a la hematita, la cual es un óxido de hierro (α-Fe₂O₃) que presenta ferromagnetismo. Se muestra el proceso, desde la elección de la celda del material, el establecimiento del estado magnético en una celda romboédrica, la extensión del proceso a la celda hexagonal, para finalmente culminar con la determinación del estado magnético más estable en un modelo de superficie. Adicionalmente se muestran algunos puntos necesarios que deben ser considerados al construir los archivos de trabajo del programa VASP.This work presents in detail the standard process that is followed to carry out a study of magnetic materials based on the DFT. Hematite was chosen as the study material, which is an iron oxide (α-Fe₂O₃) that exhibits ferromagnetism. The process is shown, from the choice of the material cell, the establishment of the magnetic state in a rhombohedral cell, the extension of the process to the hexagonal cell, to finally culminate with the determination of the most stable magnetic state in a surface model. Additionally, some necessary points are shown that must be considered when building the working files of the VASP program
an e-Delphi consensus study
Get PDFUPDATE NOTICE: Correction: Moving towards a core measures set for patient safety in perioperative care: an e-Delphi consensus study (PLoS One. 2024;19(10):e0311896). PLoS One. 2025;20(1):e0317063. Doi: 10.1371/journal.pone.0317063. Funding Information: The work underlying this manuscript is encompassed in the European project SAFEST (Improving quality and patient SAFEty in surgical care through STandardisation and harmonisation of perioperative care in Europe). This project receives funding from the European Union\u2019s Horizon Europe research and innovation programme under grant agreement No 101057825. Link: https://cordis.europa.eu/project/ id/101057825 The funders had no role in study design, data collection and analysis, decision to publish, or preparation of the manuscript. The authors would like to commend the SAFEST consortium members for their contribution: Daniel Arnal-Velasco, Joaquim Baneres, Ashish Bartakke, Hiske Calsbeek, Genis Carrasco, Pedro Casaca-Carvalho, Edoardo De Robertis, Yvette Emond, Neus Fabregas, Javier Garc\u00EDa-Silva, Pascal Garel, Oliver Groene, Anita Heideveld-Chevalking, Mari Kangasniemi, Janne Kommusaar, Kaja Kristensen, Andreia Leite, Irene Leon, Ismael Mart\u00EDnez-Nicol\u00E1s, David Marx, Marie Nabbe, Ana Beatriz Nunes, Carola Orrego, Kaja Polluste, Janne P\u00FChvel, Eva Romero-Garcia, Yolanda Sanduende-Otero, Willemijn Sch\u00E4fer, Caroline Schlinkert, Ayshe Seyfulayeva, Victor Soria-Aledo, Paulo Sousa, Joel Starkopf, Rosa Sunol, Helena Vall, Claudia Valli, Nina van der Schoot, Lilian Van Tuyl, Frantisek Vlcek, Marieke Voshaar, Cordula Wagner, Sophie Wang, Adam \u017Daludek, and Sandro Zamarian. The authors would also like to acknowledge the SAFEST Scientific Advisory Group members for contributing to this study: Aamer Ahmed, Fragkiskos Angelis, Catarina Baptista, Metaxia Bareka, Kateryna Bielka, Mercedes Bilbao, Federico Bilotta, Elvira Bisbe, Dialina Brilhante, Pedro Carrascal, Pedro Delgado, Zsuzsanna Farkas-Pall, Loredana Gigli, Helen Haskell, Arvid Steinar Haugen, Jan Hofland, Beverley Hunt, Ib Jammer, Janek Kapper, Natasa Kovac, Susana Lorenzo, Rui Malheiro, Xose Manuel Meijome, Jannicke Mellin-Olsen, Margaret Murphy, Maria Ntalouka, Marta Dora Ornelas, Margarita Ovsepyan, Maria Papadakaki, Danica Rotar Pavlic, Julien Picard, Marek Pietruszka, Benedikt Preckel, Finn Radktke, Jos\u00E9 Manuel Rodr\u00EDguez, Narimantas Evaldas Samalavicius, Pedro Vieira dos Santos, Ed Schoemaker, Kawaldip Sehmi, Henri\u00EBtte Smid-Nanninga, Joel Starkopf, John Tansley, Francesco Venneri, Matthias Weigl, and Argyro Zoumprouli. Publisher Copyright: Copyright: © 2024 Dinis-Teixeira et al. This is an open access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution License, which permits unrestricted use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original author and source are credited.A Core Measures Set (CMS) is an agreed standardized group of measures that should be assessed and reported in research for a specific condition or clinical area. This study undertook the development of a CMS for Patient Safety through a two-round, web-based Delphi consensus approach, in the context of the “Improving quality and patient SAFEty in surgical care through STandardisation and harmonization of perioperative care in Europe” (SAFEST) project—a collaborative, patient-centered and evidence-based European Union-funded project that aims to generate action-oriented evidence in perioperative care. We developed an Initial List of Measures via an umbrella review following the deployment of an e-Delphi method with an inclusive panel of experts to prioritize measures towards a consensualized Final List of Measures. All measures were rigorously assessed for both importance and feasibility. After the two rounds of the e-Delphi consensus method we observed 13 preoperative measures (40.6% of the initial number), 24 intraoperative measures (66.7%), 25 postoperative measures (20.3%) and 23 mixed period measures (41.1%) met consensus criteria for both importance and feasibility. Higher scores were detected in importance ratings compared to feasibility across all groups of measures. Importantly, numeric averages regarding pain-related measures differed in the assessment of patients when compared to that of Healthcare Professionals (HCPs). This work not only informs future SAFEST iterations but also sets a precedent for research into valid, patient-centered, and action-oriented perioperative safety measures.publishersversionpublishersversionpublishe
Mecanismo de reacción para la obtención del propen-2,3-diol a partir de la deshidratación catalizada de glicerol
Get PDFEn este trabajo se propone un mecanismo de reacción catalizado para la obtención del propen-2,3-diol a partir de glicerol. El mecanismo propuesto se fundamenta en el estudio all electron de la reacción dentro del contexto de la Teoría de Funcionales de la Densidad. La conexión entre reactivos, estado de transición y productos fue determinada por el seguimiento de la Coordenada Intrínseca de Reacción. Así mismo, a partir del análisis de los modos normales de vibración se demuestra la existencia del estado de transición propuesto. Considerando esta información, se presentan los cambios energéticos que tienen lugar durante el desarrollo de la reacción.The reaction mechanism for the formation of propen-2,3-diol from glycerol is proposed. The mechanism is based on an all-electron DFT study. Through the evolution of the Intrinsic Reaction Coordinate, the connection between reactants, transition state and products was obtained. By means of the analysis of the normal vibrational modes the existence of the proposed transition state is demostrated. Considering this information, the energy change during the reaction is presented
Modelado cinético del proceso de obtención de acroleína a partir de glicerol
Get PDFEl presente estudio cinético de la deshidratación de glicerol en fase gas se plantea bajo la necesidad de conocer el comportamiento de este proceso utilizando un catalizador óxido metálico compuesto de Pt/γ-Al₂O₃, del cual se sabe que su comportamiento es altamente selectivo hacia la acroleína. El modelado cinético que se ajusta a este proceso se simuló mediante el uso del software MATLAB® y sigue la metodología de ajuste de parámetros por mínimos cuadrados. El modelo simulado es de tres pasos, coincidiendo con lo visto por (Nimlos et al, 2004; Tsukuda et al., 2007; Domínguez et al., 2014), que considera una deshidratación selectiva, un equilibrio tautomérico donde está presente el principal precursor de la acroleína que es el 3-Hidroxipropanaldehído y finalmente una segunda deshidratación. Mediante esta técnica se obtuvieron las constantes cinéticas para el proceso y se obtuvo información vital sobre los compuestos intermediarios.This kinetic study of the dehydration of glycerol in gas phase arises under the necessity of knowing the behavior of this process using a metallic oxide compound of Pt/γ-Al₂O₃, which is only known to be highly selective towards acrolein. The kinetic model that fits with this process was simulated using the MATLAB® software and follows the parameterization estimation by least squares methodology, the simulated model has three steps, coinciding with what was seen by (Nimlos et al, 2004; Tsukuda et al., 2007; Domínguez et al., 2014), who considered a selective dehydration, a tautomeric equilibrium where the main precursor of acrolein is present which is 3-Hidroxipropanaldehyde and finally a second dehydration. Using this technique, the kinetic constants were obtained for the process and vital information on the intermediate compounds was obtained
Momentos magnéticos y planos más estables de la hematita para la remoción del arsénico
Get PDFEl presente trabajo presenta un acercamiento en la solución del problema de contaminación de cuerpos de agua por arsénico, ya que aborda el estudio teórico de los momentos magnéticos y planos más estables de la hematita en la remoción del arsénico. Dado que este óxido de hierro ha demostrado tener una fuerte interacción con las especies de arsénico disueltas en agua favoreciendo su remoción. La teoría de funcionales de la densidad, permite estudiar a nivel electrónico este tipo de sistemas, tratando a la energía total de un sistema como función de la densidad electrónica. Los resultados encontrados en este estudio indican que el As (III) se adsorbe de una manera más eficiente sobre la hematita cuando ésta tiene defectos; y por otro lado, el As (V) no presenta adsorción en la superficie propuesta con las condiciones con las que se construyeron los modelos.The present work is an approach in solving the problem of contamination of water bodies by arsenic, since it addresses the theoretical study of the most stable magnetic moments and planes of hematite in the removal of arsenic. Since this iron oxide has been shown to have a strong interaction with the arsenic species dissolved in water, favoring its removal. The theory of density functionals allows to study this type of systems at an electronic level, treating the total energy of a system as a function of the electronic density. The results found in this study indicate that As (III) is more efficiently adsorbed on hematite when it has defects; and on the other hand, As (V) does not present adsorption on the proposed surface with the conditions under which the models were built
