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Nouvelles stratégies d'insertion de particules d'oxyde de fer dans des mésostructures organisées, caractérisation et activité catalytique
No full textThis work deals with the synthesis of solids containing iron oxide nanoparticles of controlled sized, well dispersed and in strong interaction with mesoporous supports. The originality of this thesis consists in a suitable choice of the iron precursor, namely chelate-type complexes. By a controlled thermal degradation, the iron chelate complexes release the active phase as iron oxide on the highly curved internal wall of the mesoporous silica SBA-15, with an optimal dispersion degree. This confinement effect, referred as "effet de panier", leads after calcination to iron nanoparticules, whose size is controlled by the geometry of the chelate complexe. In the case of Fe/Al2O3 mesoporous composites, iron is also highly dispersed (small mixed oxide (Fe,Al)2O3 domains) and strongly stabilised by appropriate acid-base interaction with the support. These materials proved excellent catalysts for the phenol oxidation by H2O2 in aqueous medium, due to extremely low iron species leaching (<2%).Ce travail de thèse a pour but la synthèse de solides constitués de nanoparticules d'oxyde de fer de taille contrôlée, dispersées et en interaction forte avec des supports mésoporeux. L'originalité du travail consiste en un choix judicieux de précurseurs de fer : des complexes de type chélate. Via une dégradation thermique contrôlée, ils libèrent la phase active sous forme d'oxyde et la déposent sur les parois internes à forte courbure de la silice SBA-15 avec un degré de dispersion optimal. Ce phénomène de confinement, désigné "effet de panier", conduit après calcination à des particules de Fe2O3, dont la taille est régie par la géométrie des chélates. Dans le cas des composites Fe/Al2O3, le fer est très dispersé (plages d'oxyde mixte (Fe,Al)2O3) et fortement stabilisé grâce à une bonne interaction acide-base avec le support. Ces composites sont d'excellents catalyseurs pour l'oxydation du phénol par H2O2 en milieu aqueux, puisque l'élution de l'espèce active est très limitée (<2%)
Nouvelles stratégies d'insertion de particules d'oxyde de fer dans des mésostructures organisées, caractérisation et activité catalytique
No full textThis work deals with the synthesis of solids containing iron oxide nanoparticles of controlled sized, well dispersed and in strong interaction with mesoporous supports. The originality of this thesis consists in a suitable choice of the iron precursor, namely chelate-type complexes. By a controlled thermal degradation, the iron chelate complexes release the active phase as iron oxide on the highly curved internal wall of the mesoporous silica SBA-15, with an optimal dispersion degree. This confinement effect, referred as "effet de panier", leads after calcination to iron nanoparticules, whose size is controlled by the geometry of the chelate complexe. In the case of Fe/Al2O3 mesoporous composites, iron is also highly dispersed (small mixed oxide (Fe,Al)2O3 domains) and strongly stabilised by appropriate acid-base interaction with the support. These materials proved excellent catalysts for the phenol oxidation by H2O2 in aqueous medium, due to extremely low iron species leaching (<2%).Ce travail de thèse a pour but la synthèse de solides constitués de nanoparticules d'oxyde de fer de taille contrôlée, dispersées et en interaction forte avec des supports mésoporeux. L'originalité du travail consiste en un choix judicieux de précurseurs de fer : des complexes de type chélate. Via une dégradation thermique contrôlée, ils libèrent la phase active sous forme d'oxyde et la déposent sur les parois internes à forte courbure de la silice SBA-15 avec un degré de dispersion optimal. Ce phénomène de confinement, désigné "effet de panier", conduit après calcination à des particules de Fe2O3, dont la taille est régie par la géométrie des chélates. Dans le cas des composites Fe/Al2O3, le fer est très dispersé (plages d'oxyde mixte (Fe,Al)2O3) et fortement stabilisé grâce à une bonne interaction acide-base avec le support. Ces composites sont d'excellents catalyseurs pour l'oxydation du phénol par H2O2 en milieu aqueux, puisque l'élution de l'espèce active est très limitée (<2%)
Unexpected phosphate salt-catalyzed hydrolysis of glycosidic bonds in model disaccharides: Cellobiose and maltose
No full text
Catalytic Hydrolysis of Cellulose to Glucose Using Weak-Acid Surface Sites on Postsynthetically Modified Carbon
No full textSilica-Supported Phosphonic Acids as Thermally and Oxidatively Stable Organic Acid Sites
No full textGlucan Adsorption on Mesoporous Carbon Nanoparticles: Effect of Chain Length and Internal Surface.
No full text[[sponsorship]]化學研究所[[note]]已出版;[SCI];有審查制度;具代表性[[note]]http://gateway.isiknowledge.com/gateway/Gateway.cgi?GWVersion=2&SrcAuth=Drexel&SrcApp=hagerty_opac&KeyRecord=0743-7463&DestApp=JCR&RQ=IF_CAT_BOXPLO
Catalytic Hydrolysis of Cellulose to Glucose Using Weak-Acid Surface Sites on Postsynthetically Modified Carbon
No full textWe demonstrate depolymerization of
adsorbed (1 → 4)- β-d-glucans (β-glu) derived from crystalline
cellulose (Avicel), using weak-acid sites of postsynthetically
surface-functionalized mesoporous carbon nanoparticle (MCN) catalysts
HT5-HSO3-MCN and COOH-MCN and investigate the
role of acid-site density and β-glu molecular
weight on this depolymerization. Both HT5-HSO3-MCN and COOH-MCN hydrolyze adsorbed β-glu
strands and afford glucose yields of 73% and 90%, respectively, at
a buffered pH of 2.0 after 3 h treatment at 180 °C. These yields
are significantly higher than the 16% yield of an unfunctionalized
MCN-control catalyst under otherwise identical conditions, demonstrating
the importance of postsynthetic surface functionalization for achieving
weak-acid catalytic hydrolysis. Highlighting the important role of
confinement in this catalysis, all yields are generally depressed
when using a lower rather than higher molecular weight of adsorbed β-glu strands on the same catalyst. The catalytic
hydrolysis rate also generally increases upon decreasing buffer pHparticularly
so for the more acidic carboxylic acid-functionalized catalyst COOH-MCN.
This is interpreted on the basis of a higher local density of surface
weak-acid sites upon protonation of surface conjugate-base functionality,
as demonstrated by a comparison of zeta potential measurements of
catalysts COOH-MCN and MCN
Nouvelles stratégies d'insertion de particules d'oxyde de fer dans des mésostructures organisées, caractérisation et activité catalytique
No full textCe travail de thèse a pour but la synthèse de solides constitués de nanoparticules d'oxyde de fer de taille contrôlée, dispersées et en interaction forte avec des supports mésoporeux. L'originalité du travail consiste en un choix judicieux de précurseurs de fer : des complexes de type chélate. Via une dégradation thermique contrôlée, ils libèrent la phase active sous forme d oxyde et la déposent sur les parois internes à forte courbure de la silice SBA-15 avec un degré de dispersion optimal. Ce phénomène de confinement, désigné "effet de panier", conduit après calcination à des particules de Fe2O3, dont la taille est régie par la géométrie des chélates. Dans le cas des composites Fe/Al2O3, le fer est très dispersé (plages d'oxyde mixte (Fe,Al)2O3) et fortement stabilisé grâce à une bonne interaction acide-base avec le support. Ces composites sont d'excellents catalyseurs pour l'oxydation du phénol par H2O2 en milieu aqueux, puisque l'élution de l espèce active est très limitée ( 2%).This work deals with the synthesis of solids containing iron oxide nanoparticles of controlled sized, well dispersed and in strong interaction with mesoporous supports. The originality of this thesis consists in a suitable choice of the iron precursor, namely chelate-type complexes. By a controlled thermal degradation, the iron chelate complexes release the active phase as iron oxide on the highly curved internal wall of the mesoporous silica SBA-15, with an optimal dispersion degree. This confinement effect, referred as "effet de panier", leads after calcination to iron nanoparticules, whose size is controlled by the geometry of the chelate complexe. In the case of Fe/Al2O3 mesoporous composites, iron is also highly dispersed (small mixed oxide (Fe,Al)2O3 domains) and strongly stabilised by appropriate acid-base interaction with the support. These materials proved excellent catalysts for the phenol oxidation by H2O2 in aqueous medium, due to extremely low iron species leaching ( 2%).POITIERS-BU Sciences (861942102) / SudocLIMOGES-BU Sciences (870852109) / SudocSudocFranceF
Synthesis of new glucosylated porphyrins bearing an α -D-linkage.
No full textInternational audienceThis paper presents the synthesis of two new glucosyl tritolylporphyrins in which the carbohydrate moiety is connected through a carboxymethyl glycosidic α‐D‐linkage. These compounds have been obtained by reaction between porphyrins bearing an amino function with a lactone prepared from the available disaccharide isomaltulose. The photocytotoxicity of these compounds against K562 human chronic myelogenous leukemia cells has been evaluated in comparison to Photofrin II
