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Etude d'intermétalliques électrures de structure type CeScSi : Modification des propriétés par insertion topotactique d'éléments légers (H, O et F) et application comme catalyseurs pour la synthèse de l'ammoniac
No full textCe travail de thèse porte sur la modification des propriétés structurales et physiques d'intermétalliques RScX (R = terre rare, X = Si, Ge) de structure CeScSi par l'insertion d'éléments légers (H, O et F). Cette structure (groupe d’espace I4/mmm) est composée d'une alternance de couches R-R et Sc-Si empilées le long de la direction c avec deux sites interstitiels principaux, les sites tétraédriques R4 et octaédriques Sc4R2. Ces composés sont considérés comme des matériaux électrures car de la densité électronique peut être observée par calcul DFT dans les sites interstitiels avant et pendant l'insertion d'éléments légers. L'insertion d'atomes d'hydrogène, d'oxygène et de fluor a été réalisée par des réactions solides-gaz topotactiques qui préserve la symétrie cristallographique initiale de l'intermétallique hôte. Pour l'intercalation de l'hydrogène, il est possible de remplir complètement ou partiellement les deux sites interstitiels. Le remplissage complet des deux sites conduit à x=1,5 pour les hydrures RScSiHx, comme observé précédemment dans la littérature. Au cours de ce travail, nous avons montré qu'il était possible de moduler la valeur de x dans la plage [0, 2], comme le montrent les expériences de diffraction des neutrons sur les hydrures LaScSiH1.5, CeScSiH1.32 et CeScSiH1.75. Ces intermétalliques d'électrures RScX ont également été testés en tant que supports/promoteurs de catalyseurs à base de Ru pour la synthèse catalytique de l'ammoniac (3H2 + N2 ⟶ 2NH3). L'insertion d'hydrogène qui se produit pendant la synthèse catalytique de l'ammoniac renforce l'effet promoteur via l'augmentation du caractère électrure et empêche l'empoisonnement de la surface du Ru par l'hydrogène.L'insertion topotactique d'atomes d'oxygène et de fluor très électronégatifs a été réalisée pour la première fois dans cette série de composés. L'oxygénation a été réalisée sous air, oxygène pur ou CO2 à des températures allant de 300 à 350°C et la fluoration sous gaz C4F8 à 450°C. Des atomes d'oxygène et de fluor ont été insérés uniquement dans le site octaédrique Sc4R2 des siliciures RScSi, conduisant à la formation des phases RScSiOx (R = La, Ce, Nd, Pr, Sm et Gd) où x est compris entre 0,3 et 0,5 et à LaScSiF0,3. Comme exemple de modulation des propriétés physiques induite par l'oxygénation, on pourra citer la transition d'un état antiferromagnétique à un état ferromagnétique pour les phases PrScSiOx.This PhD work focuses on the modification of structural and physical properties of intermetallics RScX (R = rare earth, X = Si, Ge) adopting the CeScSi structure-type by light elements (H, O, and F) insertion. This structure (space group I4/mmm) is composed of alternating R-R and Sc-Si layers stacked along the c direction with two main interstitial sites, the tetrahedral R4 and the octahedral Sc4R2 sites. These compounds are considered as electride materials since electron density can be observed by DFT calculation into the interstitial sites before and during insertion of light elements. The insertion of hydrogen, oxygen and fluorine atoms was achieved via topotactic solid-gas reactions and preserves the original crystallographic symmetry of the parent intermetallics. For hydrogen intercalation, it is possible to make a complete or partial filling of the two interstitial sites. The complete filling of both sites leads to x=1.5 for the hydrides RScSiHx, as previously observed in the literature. During this work we showed that it was possible to modulate the x value in the range [0, 2] as probed by neutron diffraction experiments on LaScSiH1.5, CeScSiH1.32, and CeScSiH1.75 hydrides. These electride intermetallics RScX were also tested as Ru catalyst support/promoter in the catalytic synthesis of ammonia (3H2 + N2 ⟶ 2NH3). The hydrogen insertion occurring during the catalytic synthesis of ammonia boosts their electronic promoting effect via electride character enhancement and prevents Ru surface poisoning by hydrogen.The topotactic insertion of the highly electronegative oxygen and fluorine atoms was achieved for the first time in this serie of compounds. Oxygenation was realized under air, pure oxygen or CO2 gas at temperatures ranging from 300 to 350°C and fluorination under C4F8 gas at 450°C. Oxygen and fluorine atoms were inserted only into the octahedral Sc4R2 site in RScSi silicides, leading to the formation of RScSiOx phases (R = La, Ce, Nd, Pr, Sm, and Gd) where x is between 0.3 and 0.5 and LaScSiF0.3. As an example of the modulation of the physical properties that can be induced by oxygenation, we observed in PrScSiOx a transition from an antiferromagnetic to a ferromagnetic state
Etude d'intermétalliques électrures de structure type CeScSi : Modification des propriétés par insertion topotactique d'éléments légers (H, O et F) et application comme catalyseurs pour la synthèse de l'ammoniac
No full textThis PhD work focuses on the modification of structural and physical properties of intermetallics RScX (R = rare earth, X = Si, Ge) adopting the CeScSi structure-type by light elements (H, O, and F) insertion. This structure (space group I4/mmm) is composed of alternating R-R and Sc-Si layers stacked along the c direction with two main interstitial sites, the tetrahedral R4 and the octahedral Sc4R2 sites. These compounds are considered as electride materials since electron density can be observed by DFT calculation into the interstitial sites before and during insertion of light elements. The insertion of hydrogen, oxygen and fluorine atoms was achieved via topotactic solid-gas reactions and preserves the original crystallographic symmetry of the parent intermetallics. For hydrogen intercalation, it is possible to make a complete or partial filling of the two interstitial sites. The complete filling of both sites leads to x=1.5 for the hydrides RScSiHx, as previously observed in the literature. During this work we showed that it was possible to modulate the x value in the range [0, 2] as probed by neutron diffraction experiments on LaScSiH1.5, CeScSiH1.32, and CeScSiH1.75 hydrides. These electride intermetallics RScX were also tested as Ru catalyst support/promoter in the catalytic synthesis of ammonia (3H2 + N2 ⟶ 2NH3). The hydrogen insertion occurring during the catalytic synthesis of ammonia boosts their electronic promoting effect via electride character enhancement and prevents Ru surface poisoning by hydrogen.The topotactic insertion of the highly electronegative oxygen and fluorine atoms was achieved for the first time in this serie of compounds. Oxygenation was realized under air, pure oxygen or CO2 gas at temperatures ranging from 300 to 350°C and fluorination under C4F8 gas at 450°C. Oxygen and fluorine atoms were inserted only into the octahedral Sc4R2 site in RScSi silicides, leading to the formation of RScSiOx phases (R = La, Ce, Nd, Pr, Sm, and Gd) where x is between 0.3 and 0.5 and LaScSiF0.3. As an example of the modulation of the physical properties that can be induced by oxygenation, we observed in PrScSiOx a transition from an antiferromagnetic to a ferromagnetic state.Ce travail de thèse porte sur la modification des propriétés structurales et physiques d'intermétalliques RScX (R = terre rare, X = Si, Ge) de structure CeScSi par l'insertion d'éléments légers (H, O et F). Cette structure (groupe d’espace I4/mmm) est composée d'une alternance de couches R-R et Sc-Si empilées le long de la direction c avec deux sites interstitiels principaux, les sites tétraédriques R4 et octaédriques Sc4R2. Ces composés sont considérés comme des matériaux électrures car de la densité électronique peut être observée par calcul DFT dans les sites interstitiels avant et pendant l'insertion d'éléments légers. L'insertion d'atomes d'hydrogène, d'oxygène et de fluor a été réalisée par des réactions solides-gaz topotactiques qui préserve la symétrie cristallographique initiale de l'intermétallique hôte. Pour l'intercalation de l'hydrogène, il est possible de remplir complètement ou partiellement les deux sites interstitiels. Le remplissage complet des deux sites conduit à x=1,5 pour les hydrures RScSiHx, comme observé précédemment dans la littérature. Au cours de ce travail, nous avons montré qu'il était possible de moduler la valeur de x dans la plage [0, 2], comme le montrent les expériences de diffraction des neutrons sur les hydrures LaScSiH1.5, CeScSiH1.32 et CeScSiH1.75. Ces intermétalliques d'électrures RScX ont également été testés en tant que supports/promoteurs de catalyseurs à base de Ru pour la synthèse catalytique de l'ammoniac (3H2 + N2 ⟶ 2NH3). L'insertion d'hydrogène qui se produit pendant la synthèse catalytique de l'ammoniac renforce l'effet promoteur via l'augmentation du caractère électrure et empêche l'empoisonnement de la surface du Ru par l'hydrogène.L'insertion topotactique d'atomes d'oxygène et de fluor très électronégatifs a été réalisée pour la première fois dans cette série de composés. L'oxygénation a été réalisée sous air, oxygène pur ou CO2 à des températures allant de 300 à 350°C et la fluoration sous gaz C4F8 à 450°C. Des atomes d'oxygène et de fluor ont été insérés uniquement dans le site octaédrique Sc4R2 des siliciures RScSi, conduisant à la formation des phases RScSiOx (R = La, Ce, Nd, Pr, Sm et Gd) où x est compris entre 0,3 et 0,5 et à LaScSiF0,3. Comme exemple de modulation des propriétés physiques induite par l'oxygénation, on pourra citer la transition d'un état antiferromagnétique à un état ferromagnétique pour les phases PrScSiOx
Going Beyond Counting First Authors in Author Co-citation Analysis
Full text linkThe present study examines one of the fundamental aspects of author co-citation analysis (ACA) - the way co-citation
counts are defined. Co-citation counting provides the data on which all subsequent statistical analyses and mappings
are based, and we compare ACA results based on two different types of co-citation counting - the traditional type that
only counts the first one among a cited work's authors on the one hand and a non-traditional type that takes into
account the first 5 authors of a cited work on the other hand. Results indicate that the picture produced through this non-traditional author co-citation counting contains more coherent author groups and is therefore considerably clearer. However, this picture represents fewer specialties in the research field being studied than that produced through the traditional first-author co-citation counting when the same number of top-ranked authors is selected and analyzed. Reasons for these effects are discussed
Etude d'intermétalliques électrures de structure type CeScSi : Modification des propriétés par insertion topotactique d'éléments légers (H, O et F) et application comme catalyseurs pour la synthèse de l'ammoniac
No full textThis PhD work focuses on the modification of structural and physical properties of intermetallics RScX (R = rare earth, X = Si, Ge) adopting the CeScSi structure-type by light elements (H, O, and F) insertion. This structure (space group I4/mmm) is composed of alternating R-R and Sc-Si layers stacked along the c direction with two main interstitial sites, the tetrahedral R4 and the octahedral Sc4R2 sites. These compounds are considered as electride materials since electron density can be observed by DFT calculation into the interstitial sites before and during insertion of light elements. The insertion of hydrogen, oxygen and fluorine atoms was achieved via topotactic solid-gas reactions and preserves the original crystallographic symmetry of the parent intermetallics. For hydrogen intercalation, it is possible to make a complete or partial filling of the two interstitial sites. The complete filling of both sites leads to x=1.5 for the hydrides RScSiHx, as previously observed in the literature. During this work we showed that it was possible to modulate the x value in the range [0, 2] as probed by neutron diffraction experiments on LaScSiH1.5, CeScSiH1.32, and CeScSiH1.75 hydrides. These electride intermetallics RScX were also tested as Ru catalyst support/promoter in the catalytic synthesis of ammonia (3H2 + N2 ⟶ 2NH3). The hydrogen insertion occurring during the catalytic synthesis of ammonia boosts their electronic promoting effect via electride character enhancement and prevents Ru surface poisoning by hydrogen.The topotactic insertion of the highly electronegative oxygen and fluorine atoms was achieved for the first time in this serie of compounds. Oxygenation was realized under air, pure oxygen or CO2 gas at temperatures ranging from 300 to 350°C and fluorination under C4F8 gas at 450°C. Oxygen and fluorine atoms were inserted only into the octahedral Sc4R2 site in RScSi silicides, leading to the formation of RScSiOx phases (R = La, Ce, Nd, Pr, Sm, and Gd) where x is between 0.3 and 0.5 and LaScSiF0.3. As an example of the modulation of the physical properties that can be induced by oxygenation, we observed in PrScSiOx a transition from an antiferromagnetic to a ferromagnetic state.Ce travail de thèse porte sur la modification des propriétés structurales et physiques d'intermétalliques RScX (R = terre rare, X = Si, Ge) de structure CeScSi par l'insertion d'éléments légers (H, O et F). Cette structure (groupe d’espace I4/mmm) est composée d'une alternance de couches R-R et Sc-Si empilées le long de la direction c avec deux sites interstitiels principaux, les sites tétraédriques R4 et octaédriques Sc4R2. Ces composés sont considérés comme des matériaux électrures car de la densité électronique peut être observée par calcul DFT dans les sites interstitiels avant et pendant l'insertion d'éléments légers. L'insertion d'atomes d'hydrogène, d'oxygène et de fluor a été réalisée par des réactions solides-gaz topotactiques qui préserve la symétrie cristallographique initiale de l'intermétallique hôte. Pour l'intercalation de l'hydrogène, il est possible de remplir complètement ou partiellement les deux sites interstitiels. Le remplissage complet des deux sites conduit à x=1,5 pour les hydrures RScSiHx, comme observé précédemment dans la littérature. Au cours de ce travail, nous avons montré qu'il était possible de moduler la valeur de x dans la plage [0, 2], comme le montrent les expériences de diffraction des neutrons sur les hydrures LaScSiH1.5, CeScSiH1.32 et CeScSiH1.75. Ces intermétalliques d'électrures RScX ont également été testés en tant que supports/promoteurs de catalyseurs à base de Ru pour la synthèse catalytique de l'ammoniac (3H2 + N2 ⟶ 2NH3). L'insertion d'hydrogène qui se produit pendant la synthèse catalytique de l'ammoniac renforce l'effet promoteur via l'augmentation du caractère électrure et empêche l'empoisonnement de la surface du Ru par l'hydrogène.L'insertion topotactique d'atomes d'oxygène et de fluor très électronégatifs a été réalisée pour la première fois dans cette série de composés. L'oxygénation a été réalisée sous air, oxygène pur ou CO2 à des températures allant de 300 à 350°C et la fluoration sous gaz C4F8 à 450°C. Des atomes d'oxygène et de fluor ont été insérés uniquement dans le site octaédrique Sc4R2 des siliciures RScSi, conduisant à la formation des phases RScSiOx (R = La, Ce, Nd, Pr, Sm et Gd) où x est compris entre 0,3 et 0,5 et à LaScSiF0,3. Comme exemple de modulation des propriétés physiques induite par l'oxygénation, on pourra citer la transition d'un état antiferromagnétique à un état ferromagnétique pour les phases PrScSiOx
Variations on the Author
Full text link“Variations on the Author” discusses two of Eduardo Coutinho’s recent films (Um Dia na Vida, from 2010, and Últimas Conversas, posthumously released in 2015) and their contribution to the general question of documentary authorship. The director’s filmography is characterized by a consistent yet self-effacing form of authorial self-inscription: Coutinho often features as an interviewer that rather than express opinions propels discourses; an interviewer that is good at listening. This mode of self-inscription characterizes him as an author who is not expressive but who is nonetheless markedly present on the screen. In Um Dia na Vida, however, Coutinho is completely absent form the image, while Últimas Conversas, on the contrary, includes a confessional prologue that moves the director from the margins to the center of his films. This article examines the ways in which these works stand out in the filmography of a director who offers new insights into the notion of cinematic authorship
Appropriate Similarity Measures for Author Cocitation Analysis
Full text linkWe provide a number of new insights into the methodological discussion about author cocitation analysis. We first argue that the use of the Pearson correlation for measuring the similarity between authors’ cocitation profiles is not very satisfactory. We then discuss what kind of similarity measures may be used as an alternative to the Pearson correlation. We consider three similarity measures in particular. One is the well-known cosine. The other two similarity measures have not been used before in the bibliometric literature. Finally, we show by means of an example that our findings have a high practical relevance.information science;Pearson correlation;cosine;similarity measure;author cocitation analysis
Dispelling the Myths Behind First-author Citation Counts
Full text linkWe conducted a full-scale evaluative citation analysis study of scholars in the XML research field to explore just how different from each other author rankings resulting from different citation counting methods actually are, and to demonstrate the capability of emerging data and tools on the Web in supporting more realistic citation counting methods. Our results contest some common arguments for the continued
use of first-author citation counts in the evaluation of scholars, such as high correlations between author rankings by first-author citation counts and other citation
counting methods, and high costs of using more realistic citation counting methods that are not well-supported by the ISI databases. It is argued that increasingly available digital full text research papers make it possible for citation analysis studies to go beyond what the ISI databases have directly supported and to employ more
sophisticated methods
koamabayili/VECTRON-author-checklist: VECTRON author checklist
No full textWe have done our best to complete the author checklist relating to the use of animals in the hut study. Note that the objective for the hut study was to evaluate the IRS treatment applications for residual efficacy against Anopheles mosquitoes, including the local An. coluzzii mosquito population. Cows were only used to attract mosquitoes into the huts and no tests were carried out directly on the cows. The author checklist is intended for use with studies where experiments are carried out on animals, which is why we have had such difficulty in completing this for the hut study, as many of the questions do not relate to how the cows were used
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