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Hydrogenation of Aromatic Ethers and Lactones: Does the Oxygen Functionality Really Improve the Thermodynamics of Reversible Hydrogen Storage in the Related LOHC Systems?
Get PDFCompounds known as liquid organic hydrogen carriers (LOHCs) offer a promising pathway for storing hydrogen. Beyond the use of pure hydrocarbons, the incorporation of oxygen atoms offers a way to modify thermodynamic properties and potentially improve suitability for hydrogen storage. This study explores the effect of oxygen functionalization in aromatic ethers and lactones on the reaction equilibrium of reversible hydrogenation. To address this question, reaction enthalpies and entropies are calculated using both experimental and theoretically determined pure substance data. The equilibrium position shift in the hydrogenation of furan derivatives has been shown to follow a similar trend to that of their hydrocarbon counterparts upon the addition of aromatic rings. This shift is, however, more pronounced in the case of the furan-based systems. The effect is reflected in increasing Gibbs reaction energies during the dehydrogenation process. Both the formation of lactones and the addition of a second ring to the furan core leads to a further increase in the Gibbs reaction energy. The highest value is observed for dibenzofuran, with a Gibbs reaction energy of 36.6 kJ∙mol −1 at 500 K. These findings indicate that, from a thermodynamic perspective, hydrogen release is feasible at temperatures below 500 K, which is an important feature for the potential application as a hydrogen storage system.This project has been funded by the Free State of Bavaria through the project “Oxo-LOHC-Autotherme und ultratiefe Wasserstoff-Freisetzung aus LOHC-Systeme-Oxo-LOHC” (grant number: 84-6665a2/201/11).Free State of Bavaria through the project “Oxo-LOHC-Autotherme und ultratiefe Wasserstoff-Freisetzung aus LOHC-Systeme-Oxo-LOHC
Langzeit-Prädiktion im Frequenzbereich für die transformationsbasierte Audiocodierung
Get PDFThis dissertation proposes two long term prediction algorithms, namely Frequency Domain Joint Harmonics Prediction (FDJHP) and Extended Frequency Domain Joint Harmonics Prediction (EFDJHP), each of which serves as a long term prediction unit, that can be combined in the transform domain coding of speech and music signals. Both FDJHP and EFDJHP operate directly in the transform domain.
This dissertation further looks into several pitch estimators and evaluates their performance on estimating pitches of synthetic chirp signals, as well as of speech signals from the speech dataset PTDB-TUG. The influence of pitch precision, by using different pitch estimators, on the bitrate saving of a transform domain audio encoder, comprising the proposed long term prediction algorithms as the long term prediction unit, is then evaluated and analyzed
Smart Sensing of Multi-bit Resistive Memory using a Single Reference
Get PDFEmerging Non-Volatile Memories (NVMs) are increasingly
being researched for multi-bit capabilities which can
be exploited not only for storage (increased memory density) but
also for novel applications like in-memory computing e.g. matrix
vector multiplication. Such applications require readout circuits,
i.e. Sense Amplifiers (SAs) which convert the resistance of the
memory cell to digital data. In this work, we propose such a
Sense Amplifier (SA) to distinguish between the four states of
a ReRAM cell. Unlike conventional multi-bit sensing schemes
which require three references to sense four states, the proposed
sensing technique requires only a single voltage reference. The
proposed SA uses current comparison to sense the first bit and
based on the value of the sensed bit, the crucial currents of
the SA are manipulated to sense the second bit. The proposed
SA is very energy efficient when compared to the state-of-theart
(consuming 82.4 fJ in 130 nm process node) while avoiding
the need to generate multiple voltage/current references on-chip.
Requiring only 25 transistors and a single V_REF , the proposed
SA is one of the most compact SA among others in the state-ofthe-
art
Umfrage zur (Erhaltungs-)tokolyse an geburtshilflichen Kliniken in Österreich
Get PDFHintergrund und Ziele:
Ziel dieser Studie war es, die Adhärenz von österreichischen GeburtshelferInnen zu nationalen Leitlinienempfehlungen anhand der gängigen klinischen Praxis hinsichtlich Tokolyse zu prüfen. Daten über Charakteristika der Klinik, Indikationen für Tokolyse, Überwachung der Patientinnen, Zeitrahmen, Wahl der Medikamente, schwere Nebenwirkungen, Erhaltungstokolyse, Tokolyse in speziellen Situationen wie bei frühem vorzeitigem Blasensprung, Entscheidungsgrundlagen und Empfehlungen nach Entlassung wurden erhoben.
Methoden:
78 geburtshilfliche Abteilungen in Österreich wurden eingeladen an einer landesweiten Umfrage zwischen 5.6. und 31.8.2023 teilzunehmen, indem sie einen online Fragebogen über klinische Standards beantworten. Die Umfrage wurde ungefähr ein Jahr nach Implementierung der AWMF Leitlinie „Prävention und Therapie der Frühgeburt“ (015-025) erstellt. Die gesammelten Daten wurden deskriptiv analysiert, indem Häufigkeitsmessungen durchgeführt wurden. Für den Gruppenvergleich zwischen Perinatalzentren und Krankenhäusern mit geburtshilflicher Basisversorgung wurde der exakte Test nach Fisher verwendet.
Ergebnisse und Beobachtungen:
54 geburtshilfliche Abteilungen (33,3% Perinatalzentren, 66,6% Basisversorgung) komplettierten den Fragebogen, was einer Rücklaufquote von 69,2% entspricht. Als wichtigste Indikation zur Tokolyse nennen 26 der Kliniken (48,1%) mehr als vier Kontraktionen innerhalb von 20 Minuten unter kardiotokographischer Kontrolle. Die AWMF Leitlinie „Prävention und Therapie der Frühgeburt“ (015-025) gilt als wichtigste Entscheidungsgrundlage für 61,1%. 19 Kliniken (35,2%) starten Tokolyse frühestens ab einem Gestationsalter von 23+0 Schwangerschaftswochen. Atosiban ist das Tokolytikum der ersten Wahl für 43 Kliniken (79,6%), gefolgt von Nifedipin (n=7, 13,0%). 49 der 54 Kliniken (90,7%) geben an, regelmäßig Erhaltungstokolyse über 48 Stunden durchzuführen, darunter 46 (93,9%) vor allem bei speziellen Indikationen wie Plazenta praevia oder Fruchtblasenprolaps. Schwere Nebenwirkungen wurden von 77,8% der Kliniken bereits beobachtet, meistens assoziiert mit der Anwendung von Hexoprenalin.
Schlussfolgerungen und Diskussion:
Unsere Umfrage zeigt deutliche Diskrepanzen zwischen evidenzbasierten Leitlinienempfehlungen und der klinischen Praxis an geburtshilflichen Kliniken in Österreich auf
Einsatz biologischer Patches als Zwerchfell- und Bauchwandersatzmaterial in der Kinderchirurgie: eine Vergleichsstudie zwischen SurgiMend® und Tutopatch™
Get PDF1.1 Hintergrund und Ziele
In der pädiatrischen Population erfordern sowohl einige angeborene als auch erworbene Krankheitsbilder eine Rekonstruktion der Körperwände unter komplexen Bedingungen.
Ziel der vorgelegten Studie war es, die Eignung zweier biologischer Patches (SurgiMend®, Tutopatch™) als Zwerchfell- und Bauchwandersatzmaterial im kinderchirurgischen Kollektiv zu evaluieren und hinsichtlich des Outcomes miteinander zu vergleichen.
1.2 Material und Methoden
Es erfolgte eine retrospektive Datenanalyse aller kinderchirurgischer Patienten des Universitätsklinikums Erlangen, die im Zeitraum zwischen Januar 2015 und Dezember 2020 eine Zwerchfell- oder Bauchwandrekonstruktion mittels biologischen Patches der Marke Tutopatch™ oder SurgiMend® erhielten. Die Implantation der Prothesen erfolgte dabei als Faszieninterponat zwischen den nativen Zwerchfellanlagen bzw. zwischen den Kanten des Musculus rectus abdominis. Bauchwand-Patches wurden entweder mittels primärem Hautverschluss bedeckt oder vollwandig implantiert.
Es wurden 3 getrennte Indikationsbereiche der Patch-Versorgung betrachtet:
1. Kongenitale Zwerchfellhernien,
2. Kongenitale Bauchwanddefekte und
3. (Drohendes) Abdominelles Kompartmentsyndrom.
Es erfolgte zunächst eine indikationsbasierte Analyse des jeweiligen Patienten-Kollektivs sowie prä-, peri- und postoperativer Parameter. Im Anschluss erfolgte die Analyse verschiedener Outcomeparameter im übergreifenden Gesamtkollektiv.
1.3 Ergebnisse und Beobachtungen
Bei 36 Säuglingen und Kleinkindern erfolgte die Implantation von insgesamt 63 Prothesen, hiervon dienten 59 der Überbrückung eines abdominalen Fasziendefekts, 4 Patches wirkten als Zwerchfellersatzmaterial. 39% (n=23) der 59 Bauchwand-Patches wurden zur Therapie eines kongenitalen Bauchwanddefekts implantiert, bei 61% (n=36) lagen andere potenzielle Risikofaktoren für ein (drohendes) Abdominelles Kompartmentsyndrom vor. Bei einer vergleichsweise hohen Gesamtmortalität von 22% (n=8) lagen in keinem Fall Hinweise für eine Sterblichkeit im Zusammenhang mit der Patch-Behandlung vor.
56% (n=33) der Bauchwandprothesen wurden in vollwandiger Position als Offenes Abdomen implantiert. Während Vollwandimplantate zu 82% noch während des stationären Aufenthalts explantiert wurden, dienten 73% der Patches mit primärer Hautabdeckung als permanenter Bauchwandersatz (p<0,001).
Bei 41% (n=9) der permanent belassenen Bauchwandprothesen (n=22) wurde im Langzeitverlauf ein Bulging registriert, entsprechende Ereignisse traten ausschließlich nach der Versorgung kongenitaler Bauchwanddefekte auf (p=0,054).
Die Wundkomplikationsrate lag bei 42% (n=25). Signifikante Risikofaktoren für Wundkomplikationen waren Frühgeburtlichkeit (p=0,005), niedriges Geburtsgewicht (p=0,018), ein ASA-Score (American Society of Anesthesiologists) von ≥ III (p=0,017), vorausgegangene abdominalchirurgische Eingriffe (p=0,038), eine hohe Wundkontaminationsklasse (p=0,004), das Vorliegen einer perioperativen intraabdominalen Infektion (p=0,008) oder Sepsis/SIRS (p=0,001), die Patch-Implantation in vollwandiger Position (p<0,001) und der Indikationsbereich eines (drohenden) Abdominellen
Kompartmentsyndrom (p=0,003), bei welchem die genannten Risikofaktoren mit hoher Prävalenz vertreten waren. Wund- und Patch-Infektionen konnten erfolgreich durch konservative Maßnahmen therapiert werden, meist erfolgte jedoch eine Explantation betroffener Prothesen. Die Operations-Indikation wurde dabei häufiger zugunsten eines second look Eingriffs gestellt als auf Basis einer infektiösen Komplikation.
Mechanische Komplikationen ereigneten sich ausschließlich im Tutopatch™-Kollektiv (p=0,295), dabei kam es in allen 3 Fällen zur Kolliquation der Patches.
Die Rate an Zwerchfellhernienrezidiven lag in beiden Patch-Kollektiven bei 50% (je n=1).
Der Ausprägungsgrad viszeraler Adhäsionen nahm mit steigender Patch in-situ Dauer zu (p=0,060). Im SurgiMend®-Kollektiv zeigten sich insgesamt schwächere Verwachsungen, der Unterschied war jedoch nicht statistisch signifikant (p=0,183).
1.4 Schlussfolgerungen
Angesichts der universalen Einsatzmöglichkeiten und der überzeugenden Performance kann der biologische Patch-Verschluss kongenitaler und iatrogen geschaffener Bauchwanddefekte klar befürwortet werden. Die Materialien können in hochgradig kontaminierte Wunden implantiert werden und sind sowohl für die Anwendung im direkten Kontakt zu den Eingeweiden als auch für den Bauchwandersatz ohne primären Hautverschluss geeignet. Der faszienüberbrückende Einsatz ermöglicht damit selbst bei schwer kranken Kindern einen sofortigen, spannungsfreien Verschluss der Bauchhöhle und stellt eine Hybridlösung zwischen einem temporären und permanenten Bauchdeckenverschluss dar. Obwohl die eigenen
Ergebnisse kein statistisches Signifikanzniveau erreichten, scheinen SurgiMend®-Prothesen eine mechanische Überlegenheit und ein günstigeres Remodeling- wie auch Adhäsions- Verhalten mit sich zu bringen. Dagegen kann die Eignung biologischer Prothesen für die Reparatur von kongenitalen Zwerchfellhernien aufgrund der kleinen Patienten-Kohorte und der unvollständigen Follow-up-Daten nicht abschließend beurteilt werden
Evidence for the stabilization of FeN4 sites by Pt particles during acidic oxygen reduction
Get PDFWhile Fe–N–C materials have shown promising initial oxygen reduction reaction (ORR) activity, they lack durability in acidic medium. Key degradation mechanisms include FeN4 site demetallation and deactivation by reactive oxygen species. Here we show for mainstream Fe–N–Cs that adding 1 wt.% Pt nanoparticles via a soft polyol method results in well-defined and stable Pt/Fe–N–C hybrids. The Pt addition strongly reduces the H2O2 production and Fe leaching rate during ORR, while post mortem Mössbauer spectroscopy reveals that the highly active but unstable Fe(III)N4 site is partially stabilized. The similar H2O2 electroreduction activity of Pt/Fe–N–C and Fe–N–C and other analyses point toward a long-distance electronic effect of Pt nanoparticles in stabilizing FeN4 sites. Computational chemistry reveals that spin polarization of distant Pt atoms mitigates the structural changes of FeN4 sites upon adsorption of oxygenated species atop Fe, especially in high-spin state.The durability of Fe-N-C single-atom-catalysts for oxygen reduction in acidic medium remains elusive. Here, the authors report how a low amount of platinum stabilizes the FeN4 sites via a long-range electronic effect.Agence Nationale de la Recherche (French National Research Agency)https://doi.org/10.13039/501100001665Ministry of Science, Technology and Innovation | Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (National Council for Scientific and Technological Development)https://doi.org/10.13039/50110000359
Impact of Inhomogeneous Offcut Angles of GaN Native Substrates on Lateral Current Modulation in AlGaN Barrier Layers
Get PDFA comprehensive investigation on the uniformity of offcut angles on vicinal GaN substrate surfaces and their impact on both epitaxial growth and electrical characteristics of AlGaN/GaN heteroepitaxial structures is presented. A nearly inverse linear correlation is noted between the substrate's offcut angle and the Al mole fraction in the AlGaN layer. T During AlGaN growth, Ga atoms are obviously incorporated more to smaller atomic terraces as the Al atoms. Localized, non‐uniform current conduction channels along the edges of bunched steps were observed. A larger substrate offcut results in higher occurrence of stripes with higher current flow. This affects the Schottky barrier height of diodes that contain different densities of such regions. Ni/Au/AlGaN/GaN Schottky barrier diodes showed a decrease in the average Schottky barrier height on such places. An offcut angle difference from 0.29° to 0.42° yields an approximately 13 meV reduction in average Schottky barrier height. This highlights the significant impact that the transition in surface morphology even at the initial stages could exert on the electrical characteristics of the Schottky barrier diodes. Consequently, it becomes crucial to accurately assess the offcut angle variations over the whole wafer to align epitaxy with the specific performance requirements of the target device. .The significance of the influence of offcut angles of natives GaN substrates on the performance of Schottky barrier diodes was studied. It was found that there is a risk of formation of conductive channels at step edged due to preferred incorporation of Ga. This compromises the Schottky barrier height of diodes on such places. Epitaxy should be aligned to that. imageBayerisches Staatsministerium für Wirtschaft, Landesentwicklung und Energi
Electrochemical 2-Propanol Oxidation for Fuel Cell Applications
Get PDF2-propanol fuel cells have drawn significant attention, due to two main reasons: (a) the advantages that 2-propanol offers over methanol in direct alcohol proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) applications (e.g. higher experimental open-circuit voltage – OCV, reduced fuel crossover through a Nafion membrane and a more benign toxicological fuel profile); and (b) the compatibility of 2-propanol/acetone pair with liquid organic hydrogen carriers (LOHCs) for electrical power generation. However, 2-propanol electrooxidation is a reaction with significant mechanistic challenges. This thesis attempts to shed light on the reaction mechanism in acidic media, while simultaneously alternative electrocatalytic systems in alkaline media are explored.
It is well-established that PtRu/C nanoparticles, the state-of-the-art electrocatalyst in acidic media, lower the onset potential of 2-propanol oxidation compared to Pt/C. To understand the origin of the low onset potential in the PtRu/C case, a study is performed where several C1-C3 primary and secondary alcohols are compared, with the use of experimental and computational methods. It was found that Ru addition to Pt has different promoting roles in each case. For primary alcohols Ru promotes the oxidation through the adsorption of (hydr)oxide species which help to remove blocking adsorbates such as CO, while for secondary alcohols Ru enhances the oxidation by stabilizing an O-bound intermediate involved in the rate-determining step.
Due to the fact that only Pt-based electrodes are active in acidic media, this thesis investigates the electrooxidation of 2-propanol in alkaline electrolyte on various noble metal disks and carbon supported metal nanoparticles. Through both experimental and computational approaches, it is shown that the reaction selectively produces acetone, without C−C bond cleavage or the formation of adsorbed CO, whereas under potentiostatic conditions, the oxidation rate decreases over time due to the accumulation of acetone on the surface, regardless of the electrode used. The onset potential can be correlated with the adsorption energy of acetone on each respective polycrystalline surface. Among different catalysts, PdRh/C shows remarkable activity, in terms of onset potential and current densities, a performance that is attributed to intrinsic characteristics of the alloy as it cannot be explained by the electrochemical behavior of Rh/C and Pd/C alone.
In summary, this thesis highlights the need to find novel electrocatalysts that can stabilize the O-bound intermediate over a broader potential window in acidic conditions. Whereas in alkaline, due to the existence of several active electrocatalysts and lack of similar studies, a decisive step towards alkaline fuel cell measurements needs to be taken
Sind Bildmarker im nativem CT mit dem funktionellen Langzeitergebnis bei Patienten mit intrazerebraler "loco typico" Blutung assoziiert?
Get PDFObjectives
Hematoma expansion (HE) is the most important therapeutic target during acute care of patients with intracerebral hemorrhage (ICH). Imaging biomarkers such as non-contrast CT (NCCT) markers have been associated with increasing risk for HE. The aim of the present study was to evaluate the influence of NCCT markers with functional long-term outcome and with HE in patients with deep (basal ganglia, caudate, thalamus) ICH who represent an important subgroup of patients at highest risk for functional deterioration with HE due to the eloquence of the affected brain region.
Design and methods
From our prospective institutional data base all patients maximally treated with deep ICH were included and retrospectively analyzed. NCCT markers were recorded at diagnostic imaging, ICH volume characteristics were volumetrically evaluated, and all patients received follow-up imaging within 0-48 hours. We explored associations of NCCT makers with unfavorable functional outcome, defined as modified Rankin-Scale 4-6, after 12 months and with HE. Bias and confounding were addressed by multivariable regression modelling.
Observations and results
In 322 patients with deep ICH NCCT markers distributed as follows: irregular-shape: 69.6%, heterogenous-density: 55.9%, hypodensities: 52.5%, island-sign:19.3%, black-hole-sign: 11.5%, blend-sign 4.7%. Upon multivariable regression analyses independent associations were documented with functional outcome for irregular-shape (aOR: 2.73, 95%CI: 1.42-5.22, p=0.002), heterogenous-density (aOR:2. 62, 95%CI: 1.40-4.90, p=0.003), and island-sign (aOR: 2.54, 95%CI:1.05-6.14, p=0.038), and with HE for heterogenous density (aOR: 5.01, 95%CI: 1.93-13.05, p=0.001) and hypodensities (aOR: 3.75, 95%CI: 1.63-8.62, p=0.002).
Conclusions
NCCT markers are frequent in deep ICH patients and provide important clinical implications. Specifically, markers defined by diverging intra-hematomal densities provided associations with a 5-times higher risk for HE and a 2.5-times higher likelihood for unfavorable functional long-term outcome. Hence, these markers allow identification of patients with deep ICH at high-risk for clinical deterioration due to HE
Light Chain Isotype and Antibody-Specificity Impact on Virus Neutralization
Get PDFTherapeutic antibodies with lambda light chains (λ-Abs) are underrepresented compared to kappa light chains (κ-Abs). Here, we evaluated two SARS-CoV-2-specific monoclonal antibodies (mAbs) that exhibit high (P5C3) and low (H4) antigen binding as κ and λ variants. mAbs expressed in glycoengineered Nicotiana benthamiana did not show differences in expression levels, glycosylation, and antigen binding, while κ-Abs exhibited slightly increased thermodynamic stability over λ-Abs. SARS-CoV-2 neutralization and IgG-FcγR immune complex studies revealed increased activities of H4 IgG1κ compared to H4 IgG1λ, with no differences observed between P5C3 variants. Our results indicate that constant light chain variability and Ab specificity contribute to Ab features, a fact that should be considered in engineering therapeutics.This work was supported by grants of the Austrian Science Fund appointed to S.K. (P37211/grant DOI: https://doi.org/10.55776/P37211; TAI7170424/grant DOI: https://doi.org/10.55776/TAI7170424), to H.S. (P35978/grant DOI: https://doi.org/10.55776/P35978), and to A.L. from the Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG; grant 401821119/GRK 2504, project C7) and from the German Federal Ministry of Education and Science (BMBF) through the “Netzwerk Universitaetsmedizin” (FKZ: 01KX2121, NUM 2.0, COVIM).Austrian Science FundDeutsche ForschungsgemeinschaftGerman Federal Ministry of Education and Science (BMBF)Netzwerk Universitaetsmedizi