INMdok (Leibniz Institute for New Materials)
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Agglomeration of gold nanoparticles in microgravity
Full text linkThe arrangement and distribution of nanoparticles inside a matrix crucially affect the material properties of nanocomposites. Agglomeration of the particles and the gravitational sedimentation of the agglomerates can alter the structure of the particles inside the matrix. To quantify the influence of gravity, agglomeration experiments were performed under normal and microgravity conditions. An experimental set up was successfully developed to study the temperature induced agglomeration of hexadecanethiol-capped gold nanoparticles in tetradecane with dynamic light scattering. The sample was heated inside an aluminum block and injected into the pre-cooled measurement cell. Microgravity experiments were realized in the drop tower of the ZARM Institute (Bremen, Germany), providing a microgravity duration of 9.3 s. Comparing those measurements with the corresponding ground experiments showed the formation of larger agglomerates in microgravity, indicating a more reaction limited agglomeration on ground and a more diffusion limited agglomeration in microgravity. In line with this assumption, a stronger dependency between the initial particle concentration and the size of the formed agglomerates was observed in microgravity. Increasing the gold concentration by a factor of 2.7 on ground doubled the hydrodynamic diameter. In microgravity, however, increasing the gold concentration by a factor of 3.8 led to an increase in the hydrodynamic diameter by a factor of 3.8.Die Anordnung und Verteilung von Nanopartikeln in einer Matrix hat wesentlichen Einfluss auf die Eigenschaften von Nanokompositen. Die Agglomeration der Partikel und Sedimentation der Agglomerate können die Anordnung der Partikel innerhalb der Matrix verändern. Um den Einfluss der Schwerkraft zu quantifizieren, wurden Agglomerationsversuche unter normalen - und Mikrogravitationsbedingungen durchgeführt. Ein Versuchsaufbau zur Verfolgung der temperaturinduzierten Agglomeration von Hexadecanthiol stabilisierten Goldnanopartikel in Tetradecan mit dynamischer Lichtstreuung wurde erfolgreich entwickelt. Die Probe wurde in einem Aluminiumblock erhitzt und in die vorgekühlte Messzelle injiziert. Mikrogravitationsexperimente wurden im Fallturm des ZARM-Instituts (Bremen, Deutschland) mit einer Mikrogravitationsdauer von 9,3 s durchgeführt. Der Vergleich der Messungen mit den Bodenexperimenten zeigte die Bildung größerer Agglomerate in Schwerelosigkeit, was auf eine eher reaktionslimitierte Agglomeration am Boden und eine eher diffusionslimitierte Agglomeration in Mikrogravitation hinweist. Damit übereinstimmend wurde eine stärkere Abhängigkeit zwischen der Partikelkonzentration und der Größe der gebildeten Agglomerate in Schwerelosigkeit gefunden. Am Boden führte die Erhöhung der Konzentration um den Faktor 2,7 zur Verdopplung des hydrodynamischen Durchmessers. In Mikrogravitation führte die Erhöhung der Konzentration um den Faktor 3,8 zur Erhöhung des Durchmessers um den Faktor 3,8
pH- and Anion-Responsive Poly(1-vinylimidazole) Opal Films for Smart Sensing
Full text linkMaterials containing imidazole have been used as promising substances in the fields of life sciences, environmental science, and electrochemistry. In this study, tailored core–shell particles that respond to acidic solutions and fluorine-containing hydrophobic anions were synthesized through starved-feed emulsion polymerization. Imidazole, which responds to proton acids and hydrophobic anions, was incorporated as a functional moiety into the shell of the particles. The soft and viscoelastic matrix was composed of the copolymer, poly((n-butyl acrylate)-co-(1-vinylimidazole)), allowing for control of the hydrodynamic diameter of the core–shell particles due to the balance between hydrophilic and hydrophobic properties. The size comparison of monodisperse particles in the colloid state was investigated using dynamic light scattering (DLS) and transmission electron microscopy (TEM). Changes in the glass transition temperature, depending on the copolymer ratio, were calculated using the Fox equation. The particles were melt-sheared after extrusion to produce viscoelastic opal films, arranging the particles into colloidal crystal stacks showing vivid structural colors. The optical features changed in response to acidic solutions and hydrophobic anions and were examined using in situ ultraviolet–visible (UV–vis) spectroscopy. The degree of hydrophilicity of the film was compared through contact angle measurements. The manufactured smart opal film can be applied as an affordable sensor that exhibits optical color changes in response to acidic pH and hydrophobic anions
Adhesion-driven vesicle translocation through membrane-covered pores
Full text linkTranslocation across barriers and through constrictions is a mechanism that is often used in vivo for transporting material between compartments. A specific example is apicomplexan parasites invading host cells through the tight junction that acts as a pore, and a similar barrier crossing is involved in drug delivery using lipid vesicles penetrating intact skin. Here, we use triangulated membranes and energy minimization to study the translocation of vesicles through pores with fixed radii. The vesicles bind to a lipid bilayer spanning the pore, the adhesion-energy gain drives the translocation, and the vesicle deformation induces an energy barrier. In addition, the deformation-energy cost for deforming the pore-spanning membrane hinders the translocation. Increasing the bending rigidity of the pore-spanning membrane and decreasing the pore size both increase the barrier height and shift the maximum to smaller fractions of translocated vesicle membrane. We compare the translocation of initially spherical vesicles with fixed membrane area and freely adjustable volume to that of initially prolate vesicles with fixed membrane area and volume. In the latter case, translocation can be entirely suppressed. Our predictions may help rationalize the invasion of apicomplexan parasites into host cells and design measures to combat the diseases they transmit
A screening setup to streamline in vitro engineered living material cultures with the host
Full text linkEngineered living materials (ELMs), which usually comprise bacteria, fungi, or animal cells entrapped in polymeric matrices, offer limitless possibilities in fields like drug delivery or biosensing. Determining the conditions that sustain ELM performance while ensuring compatibility with ELM hosts is essential before testing them in vivo. This is critical to reduce animal experimentation and can be achieved through in vitro investigations. Currently, there are no standards that ensure ELM compatibility with host tissues. Towards this goal, we designed a 96-well plate-based screening method to streamline ELM growth across culture conditions and determine their compatibility potential in vitro. We showed proliferation of three bacterial species encapsulated in hydrogels over time and screened six different cell culture media. We fabricated ELMs in bilayer and monolayer formats and tracked bacterial leakage as a measure of ELM biocontainment. After screening, an appropriate medium was selected that sustained growth of an ELM, and it was used to study cytocompatibility in vitro. ELM cytotoxicity on murine fibroblasts and human monocytes was studied by adding ELM supernatants and measuring cell membrane integrity and live/dead staining, respectively, proving ELM cytocompatibility. Our work illustrates a simple setup to streamline the screening of compatible environmental conditions of ELMs with the host
Electrical and rheological properties of liquid nanocomposites using functionalized multi-walled carbon nanotubes as conductive fillers
Full text linkBackground: Advancements in soft robotics rely on chemistry and material science for stretchable wiring and functional materials. Carbon nanotubes (CNTs) hold potential in nanocomposites due to the large aspect ratio. This study aims to explore carboxyl-functionalized multi-walled carbon nanotubes (MWCNT-COOH) behavior in different solvents, an area yet to be extensively researched in this field.
Results: A range of MWCNT-COOH Electrofluids were fabricate with different concentrations to construct percolation curves. Thorough exploration of electrical and rheological parameters yielded essential properties of the nanocomposites.
Conclusion: Surface functionalization deteriorates electrical properties but establishes a robus non-covalent cross-linked network. A glycerol-water mixture provides an improved matrix for nanocomposites of these features and presents an attractive base for bio-sensing applications
Electrochemical water desalination for ion separation toward ion-selectivity and sustainable materials
No full textThe challenges of freshwater shortages and energy depletion in the 21st century are intensifying due to the unprecedented growth in the global population and the fast advancement in modern industry. Electrochemical water treatment technologies have developed promising solutions for tackling global water scarcity and contamination challenges. Capacitive deionization (CDI) was considered economically feasible for various scenarios, particularly in achieving efficient ion separation and selectivity. Carbon materials have been the most widely and deeply studied in electrochemical desalination for decades. Most research has emphasized the design of small, highly porous, or chemically modified carbon materials. This dissertation explores the correlation between electrode materials properties and ion separation/selectivity performance. The main focus is on investigating static CDI electrodes and flowable electrodes. Based on electrode properties such as particle size, pore structure, components, and viscosity (especially for flowable electrodes), the mechanisms of electrochemical ion separation during charge transfer and ion electrosorption processes were revealed. This thesis also explores redox flow batteries for continuous and effective recovery of lithium ions from seawater and the removal of contaminants from wastewater. Furthermore, this work also considers the feasibility of repurposing electrodes for sustainable end-of-life management.Die Herausforderungen der Wasser- und Energieknappheit im 21. Jahrhundert verschärfen sich durch das rapide Bevölkerungswachstum und den schnellen Fortschritt der modernen Industrie. Elektrochemische Wasseraufbereitungstechnologien bieten vielversprechende Lösungen gegen globale Wasserknappheit und Kontaminationsprobleme. Kapazitive Deionisation (CDI) gilt als wirtschaftlich machbar für verschiedene Anwendungsbereiche, insbesondere für effiziente Ionentrennung und hohe Selektivität. Kohlenstoffmaterialien wurden dabei am intensivsten untersucht, wobei der Fokus meist auf kleinen, hochporösen oder chemisch modifizierten Strukturen lag. Diese Dissertation untersucht die Korrelation zwischen den Eigenschaften von Elektrodenmaterialien und der Leistung bei der Ionentrennung/-selektivität. Der Schwerpunkt liegt auf der Untersuchung statischer CDI-Elektroden und fließfähiger Elektroden. Basierend auf Eigenschaften der Elektroden wie Partikelgröße, Porenstruktur, Komponenten und Viskosität (insbesondere bei fließfähigen Elektroden) wurden die elektrochemischen Mechanismen der Ionenadsorption und der Ladungsübertragungsprozesse offenlegt. Darüber hinaus werden Redox-Fluss-Batterien untersucht, die eine effizientere und kontinuierlichere Gewinnung von Lithiumionen aus Meerwasser sowie die Entfernung von Kontaminationen aus Abwasser ermöglichen. Zudem wird die Möglichkeit der Wiederverwendung von Elektroden im Hinblick auf ein nachhaltiges End-of-Life-Management geprüft
Metabolically engineered Corynebacterium glutamicum with biosensing and drug delivering properties for living therapeutic material applications
No full textLiving therapeutic materials are biomaterials that incorporate living cells as an integral part of their structure and function, enabling them to serve as versatile therapeutic devices and perform tasks difficult to achieve with traditional therapies. Hydration-regulating living therapeutic materials represent promising therapeutic options, as changes in cellular hydration can disrupt homeostasis and contribute to dry eye and skin conditions. In this work a remarkable hydration property of ectoine, a compatible solute found in extreme environments, were explored. The gram-positive soil bacterium Corynebacterium glutamicum serves as an excellent platform for ectoine production. This strain was engineered into a versatile cellular platform with therapeutic, fluorescence, and biosensing capabilities. The encapsulation of generated strain mutants was achieved through bacterial patches and hydrogels to enhance safety and controlled release. Within this thesis, prototypes with prolonged, sustained ectoine release were developed, offering a potential alternative to high-dose ectoine drops and enabling more user-friendly application options. This work represents a step toward the goal of "living therapeutic materials" as the next pillar of therapeutics.Living therapeutic materials are biomaterials that incorporate living cells as an integral part of their structure and function, enabling them to serve as versatile therapeutic devices and perform tasks difficult to achieve with traditional therapies. Hydration-regulating living therapeutic materials represent promising therapeutic options, as changes in cellular hydration can disrupt homeostasis and contribute to dry eye and skin conditions. In this work a remarkable hydration property of ectoine, a compatible solute found in extreme environments, were explored. The gram-positive soil bacterium Corynebacterium glutamicum serves as an excellent platform for ectoine production. This strain was engineered into a versatile cellular platform with therapeutic, fluorescence, and biosensing capabilities. The encapsulation of generated strain mutants was achieved through bacterial patches and hydrogels to enhance safety and controlled release. Within this thesis, prototypes with prolonged, sustained ectoine release were developed, offering a potential alternative to high-dose ectoine drops and enabling more user-friendly application options. This work represents a step toward the goal of "living therapeutic materials" as the next pillar of therapeutics.Lebende therapeutische Materialien sind Biomaterialien, die lebende Zellen als integralen Bestandteil ihrer Struktur und Funktion enthalten. Dadurch können sie als vielseitige therapeutische Hilfsmittel dienen und Aufgaben erfüllen, die mit herkömmlichen Therapien nur schwer zu erreichen sind. Hydratationsregulierende lebende therapeutische Materialien stellen vielversprechende therapeutische Optionen dar, da Veränderungen der zellulären Hydratation die Homöostase stören und zu trockenen Augen und Hauterkrankungen beitragen können. In dieser Arbeit wurde die bemerkenswerte Hydratationseigenschaft von Ectoin, einem kompatiblen Soluten aus extremen Umgebungen, untersucht. Das grampositive Bodenbakterium Corynebacterium glutamicum dient als Plattform für die Ectoinproduktion. Dieser Stamm wurde in eine vielseitige zelluläre Plattform mit therapeutischen, Fluoreszenz-und Biosensor-Fähigkeiten umgewandelt. Die Verkapselung der erzeugten Stammmutanten wurde durch bakterielle Pflaster und Hydrogele erreicht, um Sicherheit und kontrollierte Freisetzung von Ectoin zu verbessern. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Prototypen mit verlängerter, kontinuierlicher Ectoin-Freisetzung entwickelt, die eine potenzielle Alternative zu hochdosierten Ectoin-Tropfen darstellen und anwenderfreundlichere Anwendungsmöglichkeiten bieten. Diese Arbeit stellt damit einen Schritt in Richtung des Ziels „Lebender Therapeutischer Materialien“ als nächste Säule für Therapeutika dar.Lebende therapeutische Materialien sind Biomaterialien, die lebende Zellen als integralen Bestandteil ihrer Struktur und Funktion enthalten. Dadurch können sie als vielseitige therapeutische Hilfsmittel dienen und Aufgaben erfüllen, die mit herkömmlichen Therapien nur schwer zu erreichen sind. Hydratationsregulierende lebende therapeutische Materialien stellen vielversprechende therapeutische Optionen dar, da Veränderungen der zellulären Hydratation die Homöostase stören und zu trockenen Augen und Hauterkrankungen beitragen können. In dieser Arbeit wurde die bemerkenswerte Hydratationseigenschaft von Ectoin, einem kompatiblen Soluten aus extremen Umgebungen, untersucht. Das grampositive Bodenbakterium Corynebacterium glutamicum dient als Plattform für die Ectoinproduktion. Dieser Stamm wurde in eine vielseitige zelluläre Plattform mit therapeutischen, Fluoreszenz-und Biosensor-Fähigkeiten umgewandelt. Die Verkapselung der erzeugten Stammmutanten wurde durch bakterielle Pflaster und Hydrogele erreicht, um Sicherheit und kontrollierte Freisetzung von Ectoin zu verbessern. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Prototypen mit verlängerter, kontinuierlicher Ectoin-Freisetzung entwickelt, die eine potenzielle Alternative zu hochdosierten Ectoin-Tropfen darstellen und anwenderfreundlichere Anwendungsmöglichkeiten bieten. Diese Arbeit stellt damit einen Schritt in Richtung des Ziels „Lebender Therapeutischer Materialien“ als nächste Säule für Therapeutika dar
Recyclability-by-design of Printed Electronics by Low-Temperature Sintering of Silver Microparticles
Full text linkA low-temperature sintering mechanism of silver microparticles is established and used to enable the design-for-recycling of printed electronics. The formation of necks during the initial phase sintering of precipitated and atomized silver microparticles is studied. Temperature- and time-dependent in-situ analyses indicate the existence of a mobile silver species that provides efficient mass transport. The activation energy of neck formation identifies silver ion formation as the rate-limiting step of low-temperature silver sintering. It is demonstrated that resistivities of 271 times that of bulk silver can be attained after 40 minutes at 150°C. Low-temperature sintering not only reduces the energy required during thermal treatment but it yields layers that are suitable for recycling, too. The resulting layers have conductive necks that are mechanically weak enough to be broken during recycling. Printed layers are redispersed and the recycled silver powder is reused without loss of the electrical performance in new prints. Their conductivities are industrially relevant, which makes this recyclability-by-design approach promising for manufacturing more sustainable printed electronics
Low-temperature sintering of metal-based pastes for sustainable printed electronics
Full text linkLow-temperature printed electronics allow for the manufacturing of high-throughput, sustainable, cheap, and flexible electronics. Silver microparticles are commonly used as conductive fillers in printing pastes, owing to silver’s high conductivity and good oxidation resistance. They can be sintered at low tempera tures to achieve highly conductive prints, but a mechanistic understanding is lacking. The ecological and financial impacts of using silver are high and need to be reduced. In this thesis, I studied the low-temperature sintering of silver microflakes and spheres to screen-print recyclable and sustainable conductors. A mechanism is proposed that explains the low-temperature sin tering of silver microparticles. Mechanically weak sinter necks could be created that increased the con ductivity and could be broken up through probe sonication, allowing for recycling and reusing of the particles. Flakes led to more porous prints than spheres, which resulted in higher recycling yields. The last chapters focus on the sintering of copper microparticles. We found that polymer-capped particles required high-temperature treatments in a vacuum to have a comparable conductivity to silver-based conductors. Silver-coated copper particles reached high conductivities at low temperatures in air by forming silver necks bridging the copper cores. The particles could also be recycled and reused in a new generation of prints.Gedruckte Elektronik ermöglicht die Herstellung von nachhaltiger, kostengünstiger und flexibler Elektronik mit hohem Durchsatz. Aufgrund der hohen Leitfähigkeit und guten Oxidationsbeständigkeit von Silber werden Silbermikropartikel häufig als leitfähige Füllstoffe in Druckpasten verwendet. Sie können bei niedrigen Temperaturen gesintert werden, um leitfähige Drucke herzustellen, aber es fehlt ein mechanistisches Verständnis. Die ökologischen und finanziellen Auswirkungen der Verwendung von Silber sind hoch und müssen daher verringert werden. In dieser Arbeit untersuchte ich die Niedrigtemperatursinterung von Silbermikroflocken und -kugeln, um recycelbare und nachhaltige Leiter im Siebdruckverfahren herzustellen. Es wurde ein Mechanismus vorgeschlagen, der das Niedrigtemperatursintern von Silbermikropartikeln erklärt. Es konnten mechanisch schwache Sinterhälse erzeugt werden, die die Leitfähigkeit erhöhten und durch Ultraschall aufgebrochen werden konnten, was das Recycling und die Wiederverwendung der Partikel ermöglichte. Flocken führten zu poröseren Abdrücken als Kugeln, was zu einer höheren Recyclingausbeute führte. Die letzten Kapitel befassen sich mit der Sinterung von Kupfermikropartikeln. Wir haben festgestellt, dass polymerbeschichtete Partikel Hochtemperaturbehandlungen im Vakuum benötigen, um eine mit Silberleitern vergleichbare Leitfähigkeit zu erreichen. Silberbeschichtete Kupferpartikel erreichten hohe Leitfähigkeiten bei niedrigen Temperaturen an der Luft, indem sie Silberhälse bilden, die die Kupferkerne überbrücken. Die Partikel konnten auch recycelt und in einer neuen Generation von Drucken wiederverwendet werden
Morphology, performance, and stability of flexible and transparent electrodes imprinted from gold nanowires and -spheres
Full text linkFlexible transparent electrodes (FTEs) were prepared from gold nanospheres and ultra-thin gold nanowires with oleylamine ligand shell and characterised. Their colloidal inks were patterned using direct nanoimprint lithography at different particle concentrations in cyclohexane on polyethylene terephthalate substrates with a patterned polydimethylsiloxane stamp. The wire inks agglomerated upon dilution, while sphere inks did not undergo this entropy-driven mechanism. At the highest printed concentration they were still well dispersed. Plasma sintering converted the imprinted grids into conductive electrodes, but only partially removed the ligands. The sintered lines consisted of a hybrid core and a thin conductive metal shell. Wire-based shells had a coarse surface microstructure and pronounced porosity. This rendered the wire-based FTEs instable. Spheres formed smooth shells with little or no porosity, enabling a beneficial ageing process. Immediately after plasma sintering, the ratio of optical transmittance to electrical resistance for wire-based FTEs exceeded that of sphere-based FTEs. Ageing reversed this order. The instability of wire-based FTEs was overcome by PEDOT:PSS coatings.Flexible transparente Elektroden (FTEs) wurden aus Goldnanokugeln und aus ultradünnen Goldnanodrähten mit Oleylamin-Ligandenhülle hergestellt und charakterisiert. Ihre kolloidalen Tinten wurden durch direkte Nanoprägelithographie bei verschiedenen Partikelkonzentrationen in Cyclohexan auf Polyethylenterephthalat-Substraten mit einem eine Prägestruktur aufweisenden Polydimethylsiloxan-Stempel strukturiert. Die drahtbasierten Tinten agglomerierten beim Verdünnen. Kugelbasierte Tinten unterlagen dem Entropie getriebenen Mechanismus nicht. Sie blieben auch bei der höchsten geprägten Konzentration dispers verteilt. Plasmasintern überführte die geprägten Gitter in leitfähige Elektroden, entfernte die Liganden dabei aber nur teilweise. Die gesinterten Linien bestanden aus einem hybriden Kern und einer dünnen leitenden Metallschale. Die Schalen auf Drahtbasis hatten eine grobe Oberflächenmikrostruktur und eine ausgeprägte Porosität. Dies machte die Draht-FTEs sehr instabil. Kugeln bildeten glatte Schalen mit wenig oder keiner Porosität. Sie sind die Basis für eine vorteilhafte Alterung. Direkt nach der Plasmabehandlung übertraf das Verhältnis von optischer Transmission zu elektrischem Widerstand bei Draht-FTEs jenes von Kugel-FTEs. Alterung kehrte diese Reihenfolge um. Die Instabilität der Draht-FTEs wurde durch eine PEDOT:PSS Beschichtung überwunden