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    Absorption spectroscopy on single levitated microparticles

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    Titelseite Danksagung Inhaltsverzeichnis 1\. Einleitung 5 2\. Aerosole 9 2.1. Spektroskopie an Aerosolen 14 2.2. Spektren einzelner Mikropartikel 17 3\. Absorption und Streuung 21 3.1. Mie-Theorie 21 3.2 Absorption und Extinktion 27 3.3 Winkelabhängigkeit des Streufeldes 30 3.4 Der Tropfen als Kavität: Resonanzen 32 3.5 Diskussion des internen Feldes 35 4\. Das Prinzip der Wirkungsspektroskopie 43 4.1 Elektrolytlösungen 47 4.2 Erwärmung eines Tropfens durch Absorption 52 5\. Experimenteller Teil 59 5.1 Die elektrodynamische Levitation 59 5.2 Die elektrodynamische Falle 65 5.3 Optischer Aufbau der Falle 67 5.4 Transmissionsspektroskopie 70 5.5 Wirkungsspektroskopie im IR 72 5.6 Wirkungsspektroskopie im Sichtbaren 73 5.7 Messdatenerfassung und Steuerung des Experimentes 75 5.8 Tropfenerzeugung und -injektion 77 6\. Transmissionsspektroskopie 83 6.1 Interferogramm 84 6.2 Messung von Glykoltropfen 86 6.3 Elektrolytlösungen 91 6.4 Diskussion 93 7\. Wirkungsspektroskopie: Anregung im IR 97 7.1 Diskussion und Vergleich der Methoden 104 7.2 Diskussion der Empfindlichkeit 105 7.3 Zeitliches Abklingverhalten 110 8\. Wirkungsspektroskopie: Anregung mit sichtbarer Strahlung 115 9\. Wirkungsspektroskopie - Ausblick 123 10\. Untersuchungen an Gold-Nanopartikeln in Mikrotropfen 127 10.1 Experimenteller Teil 127 10.2 Erklärungsmodell 133 L Literaturverzeichnis 143Einzelne, in einer elektrodynamischen Falle gespeicherte Mikrotropfen in einer kontrollierten Atmosphäre können als Modellsysteme für atmosphärisches Aerosol verwendet werden. Zur Simulation atmosphärisch relevanter Vorgänge ist die Charakterisierung der Zusammensetzung des Mikropartikels notwendig. Hierzu wird in dieser Arbeit die Möglichkeiten der Transmissionsspektroskopie mittels eines IR-Mikroskops erprobt. Es wird zudem eine Wirkungsspektroskopie entwickelt, bei der strahlungsinduzierte Größenänderungen infolge der Absorption nachgewiesen werden. Die extrem präzise Größenbestimmung beruht auf der Messung der Streulichtintensität einer zweiten, nicht-absorbierten Strahlung, deren Wellenlänge auf den empfindlichen Bereich einer Mie-Resonanz abgestimmt wird. Das Messprinzip wird für Wellenlängen im infraroten und sichtbaren Bereich verwendet. Messungen an Mikrotropfen, die Goldnanopartikel enthalten, führen bei Anregung der Plasmon-Resonanz zu dem Effekt der Entladung sowohl positiv als auch negativ geladener Mikropartikel, eine Größenänderung ist nicht zu beobachten. Der Effekt kann durch eine laserinduzierte Emission der Gold-Nanopartikel erklärt werden.Single microdroplets which are levitated in a controlled atmosphere in an electrodynamic trap, can be used as model systems for atmospheric aerosol. To simulate atmospheric relevant processes the characterization of the composition of the microparticle is necessary. In this work the potentialities of transmission spectroscopy by means of an IR-microscope are explored. An action spectroscopy, with which radiation-induced size changes due to absorption are detected, is developed. The extremly precise size determination depends on the measurement of the scattered light intensity of a second, non- absorbed radiation, which wavelength is locked to the sensitive region of a Mie-Resonance. This principle of measurement is used in the infrared and visible region. Measurements on microdroplets containing gold-nanoparticles under excitation of the plasmon resonance lead to the effect of electric discharge of positiv and negative charged microparticles, a change of size is not observed. The effect can be explained with a laser-induced emission of gold-nanoparticles
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