286 research outputs found
Data for: Diffusion limited evaporation of a binary liquid film
No full textThe files named "Density_profiles_part0x.mp4" demonstrate the time evolution of both the liquid and vapour phase densities. The color coding is according to the main manuscript. The video starts from the initial vapor-liquid equilibrium and transitions into the evaporative dynamics. The file named "Evaporation_atomistic.mp4" gives an exemplary overview of the object under study. The liquid film is centered in the middle and surrounded by vapor on each site
DATA for: Heat and Mass Transfer Across the Vapor-Liquid Interface: A Comparison of Molecular Dynamics and the Enskog-Vlasov Kinetic Model
No full textContributes to the following projects:
- HLRS, Molecular Modelling of Hydrogen Bonding Fluids 2 - MMHBF2
- PC2 Paderborn, Noctua2, HPC-PRF-THETThe present data is a digest of the simulations conducted in the scope of the publication "Heat and Mass Transfer Across the Vapor-Liquid Interface: A Comparison of Molecular Dynamics and the Enskog-Vlasov Kinetic Model" by Simon Homes, Aldo Frezzotti, Isabel Nitzke, Henning Struchtrup and Jadran Vrabec. For a heat flux scenario and an evaporation scenarios, molecular dynamics simulations (truncated and shifted Lennard-Jones potential) were compared with the Direct Simulation Monte Carlo solutions of the Enskog-Vlasov kinetic equation (Sutherland potential). Both scenarios comprise a vapor-liquid interface.
The present data consists of the postprocessed profile data files at stationarity. The file names indicate the variation of the two controlled variables T (or T_L; bulk liquid temperature) and dT (temperature gradient between liquid and vapor) in the heat flux scenario or v (or v_z,\infty; hydrodynamic velocity in the far field of the vapor) in the evaporation scenario. In addition, profiles, which arise from kinetic gas theory, are included in this dataset
DATA for: Thermodynamic properties of low-dimensional (D<3) Lennard-Jones fluids
No full textThe present data is related to the publication "Thermodynamic properties of low-dimensional (D<3) Lennard-Jones fluids" by Simon Homes, Peter Mausbach, Monika Thol, Isabel Nitzke and Jadran Vrabec. The data contain results of molecular dynamics simulations which were conducted to explore the thermodynamic properties of one-dimensional and two-dimensional Lennard-Jones (LJ) fluids. In 1D, the simulations were conducted in the isotropic fluid phase over a wide range of temperatures and densities. A large cutoff radius and long-range corrections were employed. In 2D, the present data include a wide temperature and density range in the isotropic fluid phase as well as investigations of the isotropic-hexatic phase transition. The study of the isotropic-hexatic phase transition focused on two temperatures, T=3 and T=30. Several quantities like the Helmholtz energy derivatives and the chemical potential were sampled during the simulation runs. In addition, the radial pair distribution function (RDF) was calculated and is included in the present data set
Epistemic metadata in molecular modelling: Second-stage case-study report (12 claims)
No full textThis document reports on the outcomes from the second stage of our case study on epistemic metadata in molecular modelling. It builds on the outcomes from the first stage as summarized in the first-stage report, doi:10.5281/zenodo.7516532.
Metadata are data about data, and epistemic metadata are metadata that help establish the knowledge status of data. There are various kinds of epistemic metadata; here, we are most concerned with knowledge claims. Specifically, we considered six journal articles from 2020 within the domain of molecular modelling, describing and discussing two knowledge claims from each of the papers. The aim was to approach the subject from an angle as indicated by the following guiding questions:
What do the author(s) claim to know?
Why should we accept the result as knowledge? (epistemic grounding)
Is there any validation/verification being done in the paper itself?
To what extent do the author(s) claim that the result can be reproduced?Silvia Chiacchiera, Martin Horsch, and Ilian Todorov acknowledge DOME 4.0 and OntoCommons, EC H2020 grant agreements no. 953163 and 958371. Simon Stephan and Jadran Vrabec acknowledge WindHPC, BMBF grant ID 16ME0613. Björn Schembera acknowledges MaRDI, DFG project no. 460135501
Connecting entropy scaling and density scaling
No full textThis article may be downloaded for personal use only. Any other use requires prior permission of the author and AIP Publishing. This article appeared in: Bell, I. H., Fingerhut, R., Vrabec, J., & Costigliola, L. (2022). Connecting entropy scaling and density scaling. In The Journal of Chemical Physics (Vol. 157, Issue 7, p. 074501). AIP Publishing. https://doi.org/10.1063/5.0097088 and may be found at https://doi.org/10.1063/5.0097088.It is shown that the residual entropy (entropy minus that of the ideal gas at the same temperature and density) is mostly synonymous with the independent variable of density scaling, identifying a direct link between these two approaches. The residual entropy and the effective hardness of interaction (itself a derivative at constant residual entropy) are studied for the Lennard-Jones monomer and dimer as well as a range of rigid molecular models for carbon dioxide. It is observed that the density scaling exponent appears to be related to the two-body interactions in the dilute-gas limit
Diffusion in Flüssigkeiten mit darin gelösten Gasen durch dynamische Lichtstreuexperimente, Gleichgewichtsmolekulardynamiksimulationen und Vorhersagemodelle
No full textParallel erschienen als Druckausgabe bei FAU University Press, ISBN: 978-3-96147-726-5Das Ziel dieser Arbeit ist die Charakterisierung des diffusiven Stofftransports in Flüssigkeiten mit darin gelösten Gasen durch die Analyse von Struktur-Eigenschaftsbeziehungen in einer Vielzahl von Fluidsystemen. Hierzu wurden systematisch ausgewählte binäre Gemische bestehend aus einem flüssigen Lösungsmittel mit einem gelösten Gas bei nahezu unendlicher Verdünnung durch dynamische Lichtstreuexperimente und Molekulardynamiksimulationen untersucht. In dieser Arbeit werden Einzelheiten zur Analyse der molekularen Struktur der Flüssigkeit anhand von Simulationsergebnissen sowie Verbesserungen der molekularen Kraftfelder erläutert. Die Auswertung der Ergebnisse erfolgt mit Hilfe von 89 verschiedenen Mischungskombinationen und insgesamt 451 Diffusionskoeffizienten. Die 17 flüssigen Lösungsmittel bestehen aus linearen, verzweigten oder zyklischen Alkanen, linearen Alkoholen, einer Säure, einem Ester und ionischen Flüssigkeiten und die 11 verschiedenen Gase variieren hinsichtlich ihres Molekulargewichtes, Größe, Form und Polarität. Es wird ein einfaches, prädiktives Modell vorgestellt, das empirisch auf der Grundlage dieser 451 experimentellen Diffusionskoeffizienten entwickelt wurde und nur die dynamische Viskosität und Dichte des Lösungsmittels, die Temperatur sowie die molare Masse und das molekulare Volumen beider Mischungskomponenten erfordert. Es wird eine Gruppenbeitragsmethode vorgestellt, die zur Berechnung des molekularen Volumens verwendet wird. Die mittlere absolute relative Abweichung zwischen dem Vorhersagemodell und den experimentellen Ergebnissen beträgt weniger als 20%. Das Modell wird zusätzlich anhand von 314 Diffusionskoeffizienten aus der Literatur für binäre Gemische bei nahezu unendlicher Verdünnung einer Komponente bewertet, wobei die mittlere absolute relative Abweichung 24% beträgt. Diese positive Bewertung umfasst Daten von Gasgemischen, was darauf hindeutet, dass das Modell ein realistisches Verhalten widerspiegelt, da es auch für Systeme angewendet werden kann, die nicht bei der Entwicklung berücksichtigt wurden.The aim of this thesis is the characterization of diffusive mass transport in liquids with dissolved gas through analysis of structure-property relationships in a variety of fluid systems. For this, systematically selected binary mixtures of a liquid solvent with a dissolved gas close to infinite dilution have been investigated by dynamic light scattering experiments and molecular dynamics simulations. Within this thesis, details on analyzing the molecular structure of the fluid using simulation results as well as improvements to molecular force fields are given. The evaluation of results is performed over 89 different mixture combinations of a liquid with a dissolved gas, totaling 451 diffusivities. The 17 liquid solvents can be classified as linear, branched, or cyclic alkanes, linear alcohols, an acid, an ester, or an ionic liquid and the 11 different gases vary in terms of molecular weight, size, shape, and polarity. A simple, predictive engineering model is presented, which is empirically developed based on these 451 experimental diffusivity results and requires only the solvent dynamic viscosity and density, the temperature, and the molar mass and core volume of both mixture components. A group contribution method is presented which is used to calculate the molar core volume. The average absolute relative deviation between prediction and experimental results is less than 20%. The model is additionally evaluated against 314 diffusivities from the literature for binary mixtures close to infinite dilution of one component and the average absolute relative deviation is 24%. This positive evaluation includes data for gaseous mixtures, suggesting that the model reflects a realistic behavior, since it is able to perform beyond the scope of its development
Evaporation sampled by stationary molecular dynamics simulation
No full textThis article may be downloaded for personal use only. Any other use requires prior permission of the author and AIP Publishing. This article appeared in J. Chem. Phys. 151, 044704 (2019) and may be found at https://doi.org/10.1063/1.5111759.A nonequilibrium method is developed to sample evaporation of a liquid across a planar interface in a stationary scenario by molecular dynamics. The method does not rely on particle insertions which are challenging when they are used to maintain mass conservation. Its algorithm has a low complexity and is well suited for massively parallel simulations that may yield results with an excellent statistical accuracy. Spatially resolved classical profiles, e.g., for temperature, density, and force, are sampled with a high resolution for a varying hydrodynamic velocity of the evaporation flow. Relatively large systems are simulated, allowing for a detailed study of velocity distribution functions. Varying the hydrodynamic velocity from zero to the speed of sound, it is found that the evaporation flux increases asymptotically, reaching about 90% of its maximum value when the hydrodynamic velocity is about half of its maximum value. A deviation from the Maxwell distribution is identified for the transversal particle velocity near the interface which selectively hinders the migration of individual particles from liquid to vapor with its potential well, allowing only the faster ones to escape. The vapor region in the vicinity of the interface exhibits a spread between the transversal and longitudinal temperature, but equipartition is reattained through particle interactions such that Maxwell distributions are found at a certain distance from the interface. A detailed discussion of the atomistic mechanisms during evaporation is provided, facilitating understanding of this ubiquitous process.DFG, 84292822, TRR 75: Tropfendynamische Prozesse unter extremen UmgebungsbedingungenDFG, 397387079, Tropfen unter Temperatur- und Geschwindigkeitsgradienten mittels atomistischer Simulation (B06*
Thermophysikalische Stoffeigenschaften von Flüssigkeiten mit darin gelösten Gasen als Arbeits-fluide in der Chemie- und Energietechnik
No full textThe present thesis aims to get a fundamental understanding of how the molecular characteristics of a solute and solvent influence the thermophysical properties of mixtures consisting of a liquid and a dissolved gas. Due to their relevance as working fluids in chemical and energy engineering, accurate data for the viscosity, interfacial tension, and mutual diffusion coefficient are required for the efficient design and optimization of related processes. In this work, light scattering experiments, which can determine the thermophysical properties in macroscopic thermodynamic equilibrium, are combined with equilibrium molecular dynamics (EMD) simulations at temperatures up to 573 K. EMD simulations are able to predict multiple thermophysical properties by the analysis of the molecular motion in macroscopic thermodynamic equilibrium. The combination of EMD simulations with light scattering experiments allows for the validation of simulations as well as an interpretation of the results by studying the influence of molecular characteristics and the fluid structure on the thermophysical properties.Die vorliegende Arbeit hat das Ziel, zu einem grundlegenden Verständnis beizutragen, wie molekulare Eigenschaften gelöster Stoffe und Lösungsmittel die thermophysikalischen Eigenschaften von Mischungen aus einer Flüssigkeit und gelöstem Gas beeinflussen. Aufgrund ihrer Bedeutung als Arbeitsfluide in der Chemie- und Energietechnik sind genaue Daten zu Viskosität, Grenzflächenspannung und Diffusionskoeffizienten für die effiziente Auslegung und Optimierung von Prozessen erforderlich. In dieser Arbeit werden Lichtstreuexperimente und molekulardynamische Simulationen im makroskopischen thermodynamischen Gleichgewicht (equilibirum molecular dynamics simulations, EMD simulations) zur Bestimmung thermophysikalischer Eigenschaften kombiniert und bei Temperaturen bis zu 573 K angewandt. Mittels EMD-Simulationen können mehrere thermophysikalische Eigenschaften durch die Analyse der Molekülbewegungen im makroskopischen thermodynamischen Gleichgewicht vorhergesagt werden. Die Kombination von EMD-Simulationen mit Lichtstreuexperimenten ermöglicht einerseits die Validierung der Simulationen, andererseits die Interpretation der Ergebnisse hinsichtlich des Einflusses der molekularen Eigenschaften und der Fluidstruktur auf die thermophysikalischen Eigenschaften
Untersuchung des Transports über Dampf-Flüssigkeit-Grenzflächen durch Molekulardynamiksimulation
No full textThis cumulative thesis investigates transport processes including phase-change phenomena across vapor-liquid interfaces using molecular dynamics (MD) simulations. It comprises five first-author publications and aims to enhance the understanding of evaporation on a molecular level. The evaporation behavior of the Lennard-Jones (LJ) model fluid and more complex two-center Lennard-Jones plus quadrupole (2CLJQ) fluids is explored under non-equilibrium conditions. The simulations show that evaporation is closely related to the interface temperature and that other properties, like the bulk liquid temperature, only play an indirect role. The heat and mass fluxes are analyzed and, for the 2CLJQ fluid, it is found that anisotropic and quadrupolar molecules exhibit a reduced mass flux. Furthermore, the evaporation coefficient is calculated, elucidating its dependence on molecular anisotropy and polarity.
An interface between liquid and vapor exerts resistivities that relate the gradients of temperature and chemical potential to the heat and mass fluxes. Several methods including the direct calculation, integral formulations and the solution of a system-of-equations are employed to determine these interface resistivities, comparing them with each other. They exhibit a strong temperature dependence and might help to model the interface to enhance the description of phase change with continuum methods.
A further step in this direction is made by comparing MD simulations to results from the simpler and, therefore, computationally less demanding Direct Simulation Monte Carlo (DSMC) method combined with the Enskog-Vlasov (EV) model. To allow for a meaningful comparison between the simpler Sutherland potential, which is employed by DSMC-EV, and the LJ potential used in MD, a transformation is developed. Two different non-equilibrium scenarios are chosen as a benchmark and simulations over a wide temperature and gradient range are conducted. Overall, both simulation methods show a good agreement with respect to the bulk properties and the resulting fluxes.
In addition to these detailed investigations of transport processes across the vapor-liquid interface, a study of the fluid behavior in one and two spatial dimensions is conducted with MD. Therefore, the simulation technique is generalized and a new software is developed for this purpose. For the LJ fluid in one spatial dimension, there is no indication of a vapor-liquid phase transition. In two spatial dimensions, however, precise thermodynamic data are captured which reveal a characteristic vapor-liquid phase envelope. Moreover, the sampled data are used as a basis for a highly accurate Helmholtz energy-based equation of state. Eventually, the hexatic phase, which only exists in systems with two spatial dimensions and occurs between isotropic liquid and solid, is examined in detail.Diese kumulative Dissertation untersucht Transportprozesse mit Phasenübergang an Dampf-Flüssigkeit-Grenzflächen mit Hilfe von Molekulardynamik-Simulationen (MD). Die Arbeit umfasst fünf Hauptpublikationen und zielt darauf ab, das Verständnis der Verdampfung auf molekularer Ebene zu verbessern. Das Verdampfungsverhalten von Modellflüssigkeiten, die durch das Lennard-Jones (LJ) Potential sowie des komplexeren Zwei-Zentren-Lennard-Jones Potentials mit Quadrupol (2CLJQ) beschrieben werden, wird unter Nicht-Gleichgewichtsbedingungen untersucht. Die MD-Simulationen zeigen, dass die Verdampfungsrate eng mit der Temperatur an der Grenzfläche zusammenhängt und dass andere Eigenschaften wie die Temperatur im Kern der Flüssigkeit nur eine indirekte Rolle spielen. Der Wärme- und Stoffstrom wird untersucht, wobei gezeigt wird, dass anisotrope Moleküle mit Quadrupol einen geringeren Stoffstrom aufweisen als unpolare rotationssymmetrische Moleküle unter ähnlichen Bedingungen. Des Weiteren wird der Verdampfungskoeffizient berechnet und seine Abhängigkeit von der Anisotropie und Polarität der Moleküle untersucht.
Generell ist die Grenzfläche zwischen Flüssigkeit und Dampf durch starke Gradienten gekennzeichnet. Dies führt zu Widerständen der Grenzfläche gegenüber Wärme- und Stoffströmen bei Anwesenheit von Gradienten der Temperatur oder des chemischen Potentials. Mehrere Methoden zur Bestimmung dieser Grenzflächenwiderstände, darunter die direkte Berechnung, Integralformulierungen und die Lösung eines Gleichungssystems, werden verglichen. Die Ergebnisse können bei der Modellierung der Grenzfläche helfen und die Beschreibung von Phasenübergängen in Kontinuumsmethoden verbessern.
Ein weiterer Schritt in diese Richtung ist der Vergleich von MD-Simulationen mit den Ergebnissen der einfacheren und daher rechentechnisch weniger aufwändigen Direct Simulation Monte Carlo (DSMC)-Methode, die mit dem Enskog-Vlasov (EV)-Modell kombiniert wird. Um einen aussagekräftigen Vergleich zwischen dem einfacheren Sutherland-Potential, das in DSMC-EV eingesetzt wird, und dem in der MD verwendeten LJ-Potential zu ermöglichen, wird eine Transformationsvorschrift entwickelt. Zwei verschiedene Nicht-Gleichgewichtsszenarien werden für den Vergleich ausgewählt und Simulationen über einen weiten Temperatur- und Gradientenbereich durchgeführt. Insgesamt zeigen beide Simulationsmethoden eine gute Übereinstimmung in Bezug auf die thermodynamischen Eigenschaften und die resultierenden Ströme.
Neben diesen detaillierten Untersuchungen von Transportprozessen über die Grenzfläche zwischen Dampf und Flüssigkeit hinweg wird eine Studie zum Verhalten von Stoffen in ein und zwei Raumdimensionen mithilfe von MD durchgeführt. Dafür wird die Simulationsmethodik verallgemeinert und ein neues Softwareprogramm entwickelt. Für das LJ-Fluid in nur einer Raumdimension kann kein Hinweis auf einen Phasenübergang zwischen Dampf und Flüssigkeit gefunden werden. Für das LJ-Fluid in zwei Raumdimensionen werden präzise thermodynamische Daten erfasst, die ein Nassdampfgebiet erkennen lassen und außerdem als Grundlage für eine hochgenaue Zustandsgleichung auf der Basis der Helmholtz-Energie verwendet werden. Abschließend wird die nur in Systemen mit zwei Raumdimensionen vorkommende hexatische Phase, die zwischen Flüssigkeit und Festkörper liegt, genauer untersucht
Bulk viscosity of liquid noble gases
No full textThis article may be downloaded for personal use only. Any other use requires prior permission of the author and AIP Publishing. This article appeared in J. Chem. Phys. 152, 094503 (2020) and may be found at https://doi.org/10.1063/1.5142364.An equation of state for the bulk viscosity of liquid noble gases is proposed. On the basis of dedicated equilibrium molecular dynamics simulations, a multi-mode relaxation ansatz is used to obtain precise bulk viscosity data over a wide range of liquid states. From this dataset, the equation of state emerges as a two-parametric power function with both parameters showing a conspicuous saturation behavior over temperature. After passing a temperature threshold, the bulk viscosity is found to vary significantly over density, a behavior that resembles the frequency response of a one pole low-pass filter. The proposed equation of state is in good agreement with available experimental sound attenuation data
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