1,721,030 research outputs found
Deposition of colloids to oil-water interfaces under different environmental conditions
No full textThe experimental conditions of the MATH (microbial adhesion to hydrocarbons) assay for evaluating the attachment behavior of colloids to oil-water interfaces do not allow for such measurements under a non-turbulent flow. To address this, a new methodology was developed in this study. A hydrophobic membrane coated with hexadecane (model oil) was placed at the top plate of a parallel plate flow cell, and a controlled oil-water interface was created under flow. The attachment of colloids to the interface was observed in-situ with a microscope. The selected colloids were latex micro-particles (model bio-colloid) and an oil-degrading bacterial strain, Burkholderia cepacia #10856. It was observed that different environmental parameters, specifically aqueous chemistry, flow hydrodynamics, and colloidal characteristics profoundly affected the initial attachment rates (Je) of colloids to the interface. For example, colloidal Je increased with increasing ionic strength of the suspending medium. Also, Je of bacterial cells decreased as the solution pH increased, but was unaffected by the increase in ionic valence. The drag forces imposed by the applied shear rates could not detach the attached colloids from the interface. Hence, an increasing shear rate continuously increased Je as the mass flow rate was increasing. Particle Je was higher for smaller particles as the sedimentation and drag forces decreased, and diffusion increased. When the fluid density was increased to reduce colloidal sedimentation, Je increased significantly. The presence of the natural organic matter components, namely, alginate and humic acid reduced bacterial adhesion due to repulsive electrostatic and steric forces. Furthermore, the attachment of the bacterial strain to oil-coated glass beads was evaluated in packed column experiments to assess if the attachment trends were similar to those observed in the PPFC. Several environmental conditions resulted in different trends while others yielded similar trends. The attachment efficiencies in the column were about an order of magnitude higher than in the PFFC due to the differences in pore geometry and hydrodynamic conditions. Overall, this study is the first to provide quantitative assessments of the initial colloidal attachment extents and rates to oil-water interfaces under flow conditions.Les conditions expérimentales du test MATH (adhésion microbienne aux hydrocarbures) pour évaluer le comportement de fixation des colloïdes aux interfaces huile-eau ne permettent pas de telles mesures sous un flux non turbulent. Pour remédier à cela, une nouvelle méthodologie a été développée dans cette étude. Une membrane hydrophobe revêtue d'hexadécane (huile modèle) a été placée sur la plaque supérieure d'une cellule d'écoulement à plaque parallèle, et une interface huile-eau contrôlée a été créée sous l'écoulement. La fixation des colloïdes à l'interface a été observée sur place avec un microscope. Les colloïdes sélectionnés étaient des microparticules latex (modèle bio colloïde) et une souche bactérienne dégradant l'huile, Burkholderia cepacia #10856. Il a été observé que différents paramètres environnementaux, en particulier la chimie aqueuse, l'hydrodynamique du flux et les caractéristiques colloïdales, ont profondément affecté les taux d'attachement initiaux (Je) des colloïdes à l'interface. Par exemple, le Je colloïdal a augmenté avec l'augmentation de la force ionique du milieu de suspension. En outre, les cellules bactériennes de Je diminuent lorsque le pH de la solution augmente, mais n'a pas été affecté par l'augmentation de la valence ionique. Les forces de traînée imposées par les taux de cisaillement appliqués ne pouvaient pas détacher les colloïdes attachés de l'interface. Par conséquent, un taux de cisaillement croissant augmentait continuellement le Je à mesure que le débit massique augmentait. La particule Je était plus élevée pour les particules plus petites lorsque la sédimentation et les forces de traînée diminuaient, et la diffusion augmentait. Lorsque la densité de fluide a été augmentée pour réduire la sédimentation colloïdale, Je a augmenté de manière significative. La présence des composants de la matière organique naturelle, à savoir l'alginate et l'acide humique, a réduit l'adhérence bactérienne due à des forces électrostatiques et stériques répulsives. En outre, la fixation de la souche bactérienne aux perles de verre revêtues d'huile a été évaluée dans des expériences en colonne emballée pour évaluer si les tendances de fixation étaient similaires à celles observées dans le PPFC. Plusieurs conditions environnementales ont donné lieu à des tendances différentes tandis que d'autres ont cédé des tendances similaires. L'efficacité de l'attachement dans la colonne était d'environ un ordre de grandeur plus élevé que dans le PFFC en raison des différences dans la géométrie des pores et les conditions hydrodynamiques. Dans l'ensemble, cette étude est la première à fournir des évaluations quantitatives des niveaux initiaux de fixation colloïdale et des taux aux interfaces huile-eau dans des conditions d'écoulement
Bioremediation of petroleum hydrocarbons: multi-scale investigation of effects of pore size and role of diurnal temperature changes
No full textIndigenous, cold-adapted, hydrocarbon-degrading bacteria have been frequently detected in soils from cold region sites suggesting bioremediation, as a cost-effective remediation technology is potentially viable for cleanup of contaminated sites in cold regions. Previous studies on bioremediation of petroleum hydrocarbons in cold regions have been conducted with coarse textured soils. However, fine-grained or clayey soils are commonly found in several cold regions. The overall objective of this research was to investigate the factors controlling biodegradation of aged, clayey petroleum hydrocarbon contaminated soils from a sub-arctic site, under relevant temperature regimes. The biodegradation rates and extents of petroleum hydrocarbons were investigated for a clayey site contaminated soil in four pilot scale biopiles maintained at 15˚C. Non-volatile petroleum hydrocarbons (C16-C32) were biodegraded 24 to 38% under continuous aeration and with amendments of 17.5% or 23.5% moisture and also 17.5% moisture with 95 mg-N/ kg soil. In contrast, statistically significant biodegradation of the non-volatile hydrocarbon fraction was not observed in a biopile tank containing soils amended with 23.5% moisture content and 1340 mg-N/ kg soil. While a significant shift occurred in soil microbial community over 60 days in the biopile tank amended with 23.5% moisture only, there was no change in the microbial community of soil samples amended with a similar level of moisture and 1340 mg-N/ kg soil, indicating that high amounts of nitrogen amendment inhibited bioremediation.This study investigates the effect of diurnal temperature variations on the biodegradation of petroleum hydrocarbon contaminated soil typical for the site from northern Canada from which contaminated soils were obtained. The extents of biodegradation of petroleum hydrocarbons after 70 days, in systems incubated at temperatures varying between 5 ˚C to 15 ˚C daily (representative of daily high and low temperatures) were similar to systems incubated at constant temperature of 15 ˚C, and were significantly higher than systems incubated at 5 ˚C. The soil microbial community of systems with daily changes in temperatures between 5 ˚C to 15 ˚C was similar to those incubated at 15 ˚C, but significantly different than those incubated at 5 ˚C, based on both 16S rRNA and alkB gene analyses. The results suggest that the highest temperature (15 ˚C) to which the soil was frequently exposed to, determined the microbial community profile in the site soil, and periods of low temperatures did not reduce the overall biodegradation efficiency or the microbial community compared to that maintained solely at 15 ˚C.Experiments were conducted to investigate if hexadecane, a biodegradable but effectively insoluble hydrocarbon phase, was accessible to, and degraded by hydrocarbon degrading bacteria when the hexadecane-water interface was separated from the microbial culture by membranes with specific pore sizes. In these systems, bacteria were unable to degrade hexadecane when the membrane pore size was 0.4 µm or 3 µm, but was able to degrade hexadecane when separated by pore sizes of 12 µm. To investigate the implications of these results to aggregates from clayey and sandy soils, the in-situ aggregate micro-structure of representative soil aggregates from petroleum contaminated clayey soil and petroleum contaminated sandy soil were compared by micro-scale computed tomography (micro CT) imaging. The “bioaccessible porosity” defined as fraction of aggregate volume corresponding to pores larger than 4 µm was comparable in case of clayey (26-27%) and sandy (24%) aggregates.Des bactéries indigènes, adaptées au froid, dégradant les hydrocarbures ont été fréquemment détectées dans les sites de région froide. Par conséquent, la bioremédiation, une technologie avec un bon rapport coût-efficacité, est potentiellement viable pour la réhabilitation des sites contaminés en régions froides. Des études antérieures sur la bioremédiation des hydrocarbures pétroliers en région froide ont été complétées avec des sols à grain grossier. L’objectif principal de cette recherche était d’étudier les facteurs contrôlant la biodégradation de la contamination par hydrocarbures pétroliers vieillis de sols argileux provenant d’un site subarctique sous des régimes de températures pertinents.Les taux et l’étendue de la biodégradation des hydrocarbures pétroliers ont été examinés dans quatre biopiles à l’échelle pilote contenant des sols argileux et contaminés, maintenues à une température de 15 ˚C, la température moyenne du site durant l’été. Les hydrocarbures non-volatiles (C16-C32) ont été biodégradé jusqu’à 24 à 38% sous aération continue et avec un amendement en humidité de 17,5% ou 23,5 % et 17,5% d’humidité avec 95 mg-N/ kg de sol (HPT:N = 100:5). À l’inverse, la biodégradation de la fraction d’hydrocarbure non-volatile n’a pas été statistiquement significative dans la biopile contenant des sols amendés avec une humidité de 23,5% et 1340 mg-N/ kg de sol. Les coefficients de vitesse de la biodégradation au premier ordre de la fraction d'hydrocarbure de pétrole non-volatile étaient de 0,11 + 0,04 jours-1 (r2 = 0,9) dans les systèmes de suspension de sol amendés avec 95 mg-N / kg de sol, et étaient significativement plus élevée à 0,009 + 0,003 jours-1 (r2 = 0,69) obtenues à partir des systèmes de biopiles avec la même modification en azote. Toutefois, l’étendue de la biodégradation de 46% dans les systèmes de boue incluant sol/eau a demeurée inchangée entre 30 et 60 jours, et était comparable à une étendue de 50% qui a été observée dans les systèmes de biopiles pour une période de 385 jours. Après une période de 70 jours, l’étendue de biodégradation des hydrocarbures pétroliers semi-volatiles (C10-C16) et non-volatiles (C16- C32) dans les systèmes incubés à des températures variant entre 5 ˚C et 15 ˚C quotidiennement (représentant les hautes et basses températures quotidiennes) était comparable à ceux incubé à une température constante de 15 ˚C, mais significativement meilleure que ceux incubés à 5 ˚C. De même que les communautés microbiennes des sols avec des changements de température entre 5 ˚C et 15 ˚C quotidiens étaient similaires à ceux incubés à 15 ˚C, mais différaient significativement de ceux à 5 ˚C d’après les analyses d’ARN ribosomaux 16S et le gène alkB. Les résultats suggèrent que c’est la plus haute température (15 ˚C) qui détermine le profil de la communauté de microorganismes dans les sols et que les périodes de basses températures n’ont pas réduit l’efficacité de la biodégradation en gros ou de la communauté microbienne lorsqu’ils sont comparés aux systèmes maintenus à une température constante de 15 ˚C.Des expériences ont été effectuées pour étudier si l’hexadécane, une substance biodégradable mais effectivement insoluble, était accèssible à et dégradé par des bactéries capables de dégrader les hydrocarbures dans des situations où l’interface hexadécane-eau était séparé de la culture microbienne par des membranes de pores à grandeur spécifique. Dans ces systèmes, les bactéries n’étaient pas capable de dégrader hexadécane en présence de pores de 0.4 µm et 3 µm, mais étaient capables de le dégrader lorsque le pore avait un grandeur de 12 µm. Afin d’investiguer les implications de ces résultats sur les agrégats de sol argileux et sableux, la microstructure de l’agrégat in-situ d’un agrégat de sol représentatif d’un sol argileux et d’un sol sableux contaminé en hydrocarbures a été comparée par imagerie de tomographie à micro-échelle (micro CT) par ordinateur
Biopile bioremediation of petroleum hydrocarbon contaminated soils from a sub-Arctic site
No full textPetroleum contamination of several hundred sites in the northern arctic and sub-arctic regions of Canada has occurred as a result of petroleum oil exploration and use of petroleum fuels for heating, transportation and electricity generation. Petroleum contamination can persist in the ground for long periods of time and be a source of long-term environmental contamination. Bioremediation is a non-disruptive and often cost-effective technology for remediation of petroleum-contaminated sites that involves the microbial degradation of hydrocarbon compounds. Biopiles allow for rapid ex-situ treatment of petroleum-hydrocarbon contaminated soils. Two pilot scale biopiles (300 kg soil each) were construct using soils contaminated with approximately 1 500 mg/kg total petroleum hydrocarbons (TPH) from Norman Wells, North West Territories. Both systems were supplied with oxygen to stimulate aerobic conditions, and monitored in an enclosed room maintained at a temperature of 15oC, the ambient summer temperature in Norman Wells. One biopile was amended with ammonium nitrate at a ratio of 100:5:1 (C:N:P) to determine the effects of nutrients on TPH biodegradation. The research showed that biodegradation occurred within both biopile systems. Analysis of the hydrocarbon fractions, TPH chromatograms, and oxygen consumption and carbon dioxide production supported biodegradation versus volatilization. However, an absolute confirmation of whether these loses were due to biodegradation (or to what extent) are not possible to be reported here. Analysis of the inorganic nitrogen and aggregation of the soils helped provide insight into the process of biodegradation in both biopile systems. Overall 42% of the total petroleum hydrocarbons were removed from the nutrient amended biopile and 38 % in the control biopile. For the F2 (>C10-16) fraction, both systems had less than 200 mg/kg soil and for the F3 (>C16-34) fraction around 700 mg/kg soil.La contamination de pétrole de plusieurs cent sites dans les régions du nord, arctiques et subarctiques de Canada est arrivée à la suite de l'exploration de pétrole de pétrole et à la suite de l'usage de carburants de pétrole pour le chauffage, la génération de transport et électricité. La contamination de pétrole peut persister dans le sol pour les périodes longues de temps et est une source de contamination écologique à long terme. Bioremediation est une technologie non-perturbateur et souvent rentable pour le redressement de sites pétrole-contaminé qui impliquent la dégradation microbienne de composés d'hydrocarbure. Les biopiles tiennent au compte du traitement d'ex-situ rapide de pétrole-hydrocarbure a contaminé des sols. Deux biopiles à l'échelle pilote (300 sol de kg chacun) étaient les sols d'utilisation de construction contaminé avec approximativement 1 500 mg/kg hydrocarbures de pétrole totaux (TPH) desNorman Wells, le Nord Territoires d'Ouest. Les deux systèmes ont été fournis avec l'oxygène pour stimuler des conditions aérobiques, et contrôlé dans une pièce enclose maintenue à une température de 15oC, la température d'été ambiante dans Norman Wells. Une biopile a été modifiée avec le nitrate d'ammonium à une proportion de 100:5:1 (C:N:P) déterminer les effets de nutriments sur TPH biodegradation. La recherche a montré à ce biodegradation est arrivé dans les deux systèmes de biopile. L'analyse des fractions d'hydrocarbure, de chromatogrammes de TPH, et de consommation d'oxygène et de production de dioxyde de carbone a soutenu biodegradation contre volatilization. Toutefois, une confirmation absolue de savoir si ces pertes étaient dues à la biodégradation (ou dans quelle mesure) ne sont pas possible d'être rapportée ici.L'analyse de l'azote et l'agrégation inorganique des sols aidés fournit la perspicacité dans le processus de biodegradation dans les deux systèmes de biopile. Général 42% des
The feasibility of enhancing petroleum hydrocarbon biodegradation under high salinity through selective biostimulation
No full textThe use of bioremediation to clean up petroleum hydrocarbons is a cost-effective technique that has been successfully implemented at numerous sites, though limited research has been done on saline soils. Saline environments can pose a particular challenge for bioremediation as salinity is an environmental stressor that affects microbial processes and can inhibit biodegradation activity. To address this challenge, experiments were conducted to determine whether tailoring a nutrient (nitrogen and phosphorous) amendment for growth of an isolate capable of growing under range of salinities could enhance biodegradation of hexadecane, a model petroleum hydrocarbon compound under a range of salinities. The optimal nutrient amendment for growth was first determined for the liquid pure culture of the isolate Dietzia maris, a halotolerant hydrocarbon degrader, from petroleum hydrocarbon-contaminated site soils. Microcosms containing soil slurries from which Dietzia maris was isolated, were maintained with hexadecane or arctic diesel as a supplementary carbon source, and with the optimal amendment or a suboptimal nutrient amendment or with no nutrient amendment. The mineralization activity of hexadecane was compared in these systems.The liquid culture (no soil) bacterial growth experiments revealed that the optimal nutrient amendment for Dietzia maris was Bushnell Haas media which has a C:N:P ratio of 100:5:2.5. A nutrient media with the same chemicals but C:N:P ratio of 100:5:1 was sub-optimal for growth. Excess nitrogen, insufficient phosphorus and the absence of magnesium were all critical growth inhibition factors for Dietzia maris. In soil slurry experiments, the hexadecane mineralization extent was approximately 65% for both 0 and 2.5% (w/v) NaCl whereas a salinity of 5% NaCl reduced mineralization by approximately 13%, over 60 days for optimal and sub-optimal nutrient compositions identified in liquid culture studies. However, the mineralization extent was at least three times lower without nutrient addition. Thus it appears that in terms of hexadecane mineralization, there is no added benefit to tailoring a nutrient amendment to a specific isolate present in a microbial soil community. Similar results on hexadecane mineralization were obtained with microcosms supplemented with arctic diesel instead of pure hexadecane, in the absence of salinity. In contrast, at salinities of 2.5 or 5% NaCl, in the presence of arctic diesel, the extent of hexadecane mineralization over 60 days was higher in systems without nutrient addition, although the initial rates were lower than in nutrient amended systems. Nutrient addition caused production of biosurfactants as observed from significant decreases in the contact angle of the aqueous extracts of the slurries on glass substrates. The biosurfactants were responsible for the higher mineralization rates of hexadecane in the nutrient amended soil slurries. Thus, the study shows that the petroleum hydrocarbon composition and the salinity levels both influence microbial community composition, and targeted biostimulation of a halotolerant, hydrocarbon degrader may not be possible in soil systems under changing environmental conditions.L’utilisation de la bioremédiation pour réhabiliter des terrains contaminés avec des hydrocarbures pétroliers est une technique avec un bon rapport coût/efficacité qui a été mise en œuvre à plusieurs sites avec succès, cependant des recherches limitées ont été faites dans des sols salins. Des environnements salins peuvent poser un défi particulier pour la bioremédiation puisque la salinité est un agresseur environnemental qui affecte les processus microbiens et peut inhiber la biodégradation. Afin d’adresser ce défi, des expériences ont été effectuées pour déterminer si l’adaptation d’un amendement nutritif (azote et phosphore) pour la croissance d’un isolat qui peut tolérer divers salinité peut améliorer la biodégradation de l’hexadécane, un hydrocarbure pétrolier modèle sous une gamme de salinité. En premier lieu, l’amendement nutritif optimal a été déterminé pour la croissance d’une culture liquide pure de l’isolat Dietzia maris, un bio dégradeur d’hydrocarbure écologique halotolérant, obtenu de sols provenant d’un terrain contaminé en hydrocarbures pétroliers. Par après, des microcosmes contenant des boues, d’où provienne l’isolat Dietzia maris, ont été maintenus avec soit l’hexadécane ou le diesel arctique comme seule source de carbone et un amendement nutritif optimal, sous-optimal ou sans nutriments. L’activité de minéralisation de l’hexadécane a été comparée entre ces systèmes. Les expériences de croissance en culture liquide (sans sol) ont révélées que l’amendement nutritif optimal pour Dietzia maris est l’amendement Bushnell Haas qui a un rapport C:N:P de 100:5:2.5. Un amendement avec la même composition chimiques mais un rapport C:N:P de 100:5:1 était sous-optimal pour la croissance. L’excès d’azote, le phosphore insuffisant et l’absence de magnésium étaient tous des facteurs critiques pour la croissance de Dietzia maris. L’étendue de la minéralisation d’héxadécane dans les microcosmes de boues était de 65% pour une concentration de 0% et 2.5% (m/v) NaCl tandis qu’à une salinité de 5% la minéralisation a été réduit par 13% sur une période de 60 jours en présence de l’amendement optimal et sous-optimal. Toutefois, l’étendue de la minéralisation était au moins trois fois moins élevée en absence d’amendement nutritif. Ainsi, il semble qu’en terme de la minéralisation d’hexadécane, il n’y a aucune bénéfice d’adapter un amendement nutritif à un isolat spécifique présent dans une communauté microbienne. Des résultats similaires ont été obtenus avec les microcosmes ayant un mélange d’hexadécane plutôt que de l’hexadécane pure en absence de salinité. Alors qu’à des salinités de 2.5% ou 5% (m/v) NaCl, en présence de diesel arctique, l’étendue de la minéralisation d’hexadécane sur une période de 60 jours était supérieure en absence d’amendement nutritif, tandis que les taux initiaux étaient plus bas que les systèmes avec nutriments. L’ajout de nutriments provoqué par la production de biosurfactants a été confirmé par une réduction de l’angle de contact de l’extrait aqueux des boues sur le substrat en verre. Les biosurfactants sont responsables pour un taux de minéralisation d’hexadécane supérieur dans les systèmes avec nutriments. Ainsi, cette étude démontre que la composition d’hydrocarbures pétroliers et les niveaux de salinité ont tous les deux une influence sur la composition de la communauté microbienne, et qu’une biostimulation ciblant un bio dégradeur d’hydrocarbure écologique halotolérant n’est pas possible dans des systèmes de boues sous conditions environnementales en évolution
Dissolution behavior of silver nanoparticles in environmental samples using single particle inductively coupled plasma mass spectrometry
No full textThis thesis investigates the dissolution rates and extents of Ag nanoparticles (nAg) in municipal wastewater (WW) at environmentally relevant concentrations and in model aqueous environments containing dissolved organic carbon (DOC) and inorganic sulfides, using single particle inductively coupled plasma mass spectrometry (spICP-MS). In addition, the surface chemistry of nAg in WW and the fate of dissolved Ag after release was assessed using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectrometry (ToF-SIMs). nAg with a wide range of diameters (10 to 200 nm) were analyzed at short and long dwell times (10 to 3000 µs) and sampling times in DI water and WW to determine ideal spICP-MS instrument settings. spICP-MS transport efficiency and calibration curves were determined to characterize nAg particle size distributions and dissolved Ag concentrations in WW, a complex environmental matrix. Surface characterization of nAg showed that dissolved organic carbon compounds containing amine- and thiol- functional groups as well as inorganic sulfides were associated with nAg and therefore influenced the dissolution of nAg in municipal WW. To assess the impact of DOC and inorganics sulfides on the dissolution behavior of nAg more thoroughly, nAg (30, 50 and 100 nm) was exposed to sulfides before (pre-sulfidation), after (post-sulfidation) and simultaneously with DOC compounds (humic and fulvic acids, alginate, and cysteine and methionine mixtures) over 648 h in batch systems. nAg dissolution was relatively higher in the post-sulfidated systems. The dissolved Ag after released reacted with DOC and inorganic sulfides leading to the formation of soluble and nanoparticulate Ag complexes.Cette thèse étudie les taux de dissolution et les étendues des nanoparticules d'Ag (nAg) dans les eaux usées municipales (WW) à des concentrations environnementales respectueuses et dans des modèles d'environnements aqueux contenant du carbone organique dissous (DOC) et des sulfures inorganiques, en utilisant une spectrométrie de masse à plasma à couplage inductif à part unique (spICP -MME).De plus, la chimie de surface de nAg dans WW et le sort de l'Ag dissous après la libération ont été évalués à l'aide de la spectroscopie de photoélectrons aux rayons X (XPS) et de la Spectrométrie de masse d'Ion secondaire à temps de vol (ToF-SIMs). NAg avec une large gamme de diamètres (10 à 200 nm) ont été analysés à des durées de temps courtes et longues (10 à 3000 μs) et des temps d'échantillonnage dans l'eau DI et WW pour déterminer les paramètres idéaux de l'instrument spICP-MS. L'efficacité du transport du SpICP-MS et les courbes d'étalonnage ont été déterminées pour caractériser les distributions de granulométrie nAg et les concentrations d'Ag dissous dans WW, une matrice environnementale complexe.La caractérisation de la surface du nAg a révélé que les composés de carbone organique dissous contenant des groupes fonctionnels amines et thiol ainsi que des sulfures inorganiques étaient associés au nAg et ont donc influencé la dissolution du nAg dans la WW municipale. Pour évaluer l'impact du DOC et des sulfures inorganiques sur le comportement de dissolution de nAg plus complètement, nAg (30, 50 et 100 nm) a été exposé aux sulfures avant (pré-sulfuration), après (post-sulfuration) et simultanément avec des composés de DOC (après la sulfuration) Les acides humique et fulvique, les mélanges d'alginate et de cystéine et de méthionine) sur 648 h dans les systèmes discontinus. La dissolution NAg était relativement plus élevée dans les systèmes post-sulfidés. L'Ag dissous après libération a réagi avec du DOC et des sulfures inorganiques conduisant à la formation de complexes d'acides solubles et nanoparticulés
Feasibility of biosurfactant enhanced bioremediation of residual petroleum hydrocarbon fractions in contaminated soils from Lac Mégantic
No full textSoils contaminated with petroleum hydrocarbons, like those that resulted from the Lac Mégantic disaster, are often treated using cost-effective bioremediation technologies such as biopiles. As the soil undergoes aging, the contaminants become more resistant to mass transfer, remediation slows, and residual hydrocarbon fractions remain in the soil. Biosurfactants are sometimes added to increase bioavailability to soil microbes for enhanced bioremediation performance. These surface active compounds produced by microorganisms are able to improve the solubilisation, mobilization, and emulsification of hydrophobic or insoluble organic contaminants. However, although positive biosurfactant influence is often reported, there have been numerous cases where no or negative effects were observed. Limited information is currently available on the biosurfactant inhibition of biodegradation – the phenomenon is not well understood. It is likely linked to interaction of the biosurfactant in question with the microbial community and the hydrocarbon degraders. Studies investigating microbial interactions with biosurfactants typically use an uncontaminated soil sample spiked with fresh hydrocarbons rather than aged and weathered hydrocarbon-contaminated soils. This study investigated the effects of selected biosurfactants on microbial community dynamics as well as hydrocarbon biodegradation in aged hydrocarbon contaminated biopile soils from Lac Mégantic. One biopile soil demonstrated a significant reduction in total petroleum hydrocarbons (TPH) for biosurfactant treated systems after 34 days, but no significant difference between nutrient amended and unamended systems. Another biopile soil over a longer period of 80 days meanwhile found that the amended system demonstrated high TPH reduction, with one of the best overall reduction trends. The low to medium biosurfactant (rhamnolipid) doses had comparable performances to the amended system. A high rhamnolipid dose reduced the biodegradation extent to the same low level as unamended controls. The different results between the soils, as well as between the different biosurfactant doses, were most likely due to the biosurfactant influence on the microbial community during the process of biodegradation. Analysis of the microbial community indicated changes in community composition with biosurfactant dose. The Proteobacteria phyla dominated overall throughout the 80 days, though the Gamma subclass tended to increase early and then decrease as biodegradation plateaued. Generally, with a few exceptions, higher microbial diversity was found in the better performing TPH reducing systems. The Alpha subclass seemed to become enriched and increased in relative abundance with higher rhamnolipid doses. Experiments on pure cultures isolated from the same soil provided evidence of hydrocarbon degraders using the rhamnolipids as a carbon source, suggesting the possibility of potential preferential degradation of biosurfactants over residual hydrocarbons in the weathered soils.Les terrains contaminés avec des hydrocarbures pétroliers, comme ceux qui ont résulté de la catastrophe du Lac Mégantic, sont souvent traités à l'aide des technologies rentables de biorestauration comme les biopiles. Quand le sol vieillit et est exposé aux intempéries, les contaminants deviennent plus résistants au transfert de masse, la remédiation ralentit et les fractions d'hydrocarbures résiduelles demeurent dans le sol. Afin d'améliorer la performance de la biorestauration, les agents bio-surfactants sont parfois ajoutés pour augmenter la biodisponibilité des contaminants aux microbes du sol. Ces tensioactifs biologiques sont capables d'améliorer la solubilisation, la mobilisation et l'émulsification de contaminants organiques hydrophobes ou insolubles. Cependant, bien que l'influence positive du biosurfactant soit souvent signalée, il y a eu de nombreux cas où aucun effet ou un effet négatif étaient observés. Les informations concernant l'activité d'inhibition de la biodégradation exercée par les biosurfactants sont insuffisantes et incomplètes - le phénomène n'est pas bien compris. Il est probablement lié à l'interaction du biosurfactant avec la communauté microbienne et les bio dégradeurs d'hydrocarbures. Les études portant sur les interactions microbiennes avec les biosurfactants utilisent généralement des échantillons de sol non-contaminés dans lesquels ils ajoutent des hydrocarbures frais, plutôt que des sols contaminés par des hydrocarbures exposés aux intempéries et altérés. Cette étude a effectué des recherches sur les effets des biosurfactants sélectionnés sur la dynamique des communautés microbiennes ainsi que sur la biodégradation des hydrocarbures pétroliers résiduels dans les sols provenant des biopiles contaminés et âgés du Lac Mégantic.Un sol de biopile a démontré une diminution considérable des hydrocarbures pétroliers totaux (HPT) pour les systèmes traités par biosurfactant après 34 jours, mais aucune différence marquée entre les systèmes amendés et non amendés. Un autre sol de biopile examiné pendant une période de 80 jours a révélé que le système amendé présentait une baisse très substantielle de HPT, avec l'une des meilleures tendances générales. Les concentrations faibles et moyennes de biosurfactant (rhamnolipide) ont eu des performances comparables à celle du système amendé. Une forte dose de rhamnolipide a réduit l'étendue de la biodégradation au même niveau que le système non amendé. Les différents résultats entre les sols, ainsi qu'entre les différentes doses de biosurfactants, étaient très probablement dus à l'influence des biosurfactants sur la communauté microbienne au cours du processus de biodégradation. L'analyse de la communauté microbienne a indiqué des changements dans la composition de la communauté parmi les différentes doses de biosurfactant. Les phyla de protéobactéries ont globalement dominé tout au long des 80 jours, bien que la sous-classe Gamma ait eu tendance à augmenter tôt puis à diminuer à mesure que la biodégradation atteignait un plateau. En général, à quelques exceptions, une plus grande diversité microbienne a été observée dans les systèmes les plus performants de réduction HPT. La sous-classe Alpha semblait s'enrichir et augmenter en abondance relative avec des doses de rhamnolipides plus élevées. Des expériences sur des cultures bactériennes pures isolées à partir du même sol ont mis en évidence des bio-dégradeurs d'hydrocarbures utilisant les rhamnolipides comme source de carbone, suggérant la possibilité potentielle de dégradation préférentielle des biosurfactants par rapport aux hydrocarbures résiduels dans les sols exposés aux intempéries
The influence of cold climate seasonal temperature regimes on bioremediation of petroleum hydrocarbon-contaminated soils
No full textTemperatures in cold climates are dynamic due to diurnal, periodic or seasonal temperature variations and variability in incoming solar radiation, and these temperature changes may influence on-site soil microbial activity. To date there has been very little research focused how variations in site temperatures and various seasonal temperature regimes influence biodegradation performance.The overall objective of this research was to investigate the rate and extent of total petroleum hydrocarbon (TPH) biodegradation in contaminated soils from a sub-Arctic site under site-relevant temperature regimes in cold climates and to assess the effect of different temperature regimes on TPH biodegradation activity. A series of pilot-scale biodegradation experiments was conducted using field-aged petroleum-contaminated soils shipped from a former military Distant Early Warning (DEW) line site in Resolution Island, Nunavut, Canada (61°30'N 65°00'W).Pilot-scale landfarming experiments were performed in a laboratory in soil tanks under site temperature profiles representative of the 3-year site air temperatures in July and August where temperature varied uniformly between 1 °C to 10 °C over 10 days. The rates and extent of biodegradation of the non-volatile, higher molecular weight hydrocarbons (F3) was significant and comparable to the rates and extent of biodegradation observed for semi-volatile, lower molecular weight fraction (F2). The first-order biodegradation rate constants for the F2 and F3 hydrocarbon fractions were similar to each other in both low initial TPH and high initial TPH landfarms and estimated to be 0.011 to 0.024 day-1 and 0.016 to 0.019 day-11, respectively. Changes in ratios of residual concentrations of C14, C16 and C18 alkanes with progressive biodegradation was tracked, and showed that as TPH levels declined, the relative abundance of the higher-molecular weight alkanes declined. Soil aggregates with diameters ranging from 0.6 mm to 2 mm contained residual TPH that was not bioavailable and thus controlled the effective endpoint of biodegradation.Variable temperatures representative of site temperature changes between 1 and 10 °C over two months dramatically influenced the rates and extent of biodegradation of petroleum hydrocarbons compared to the rates and extent obtained under a constant average incubation temperature of 6 °C. Under the variable site temperature condition, more rapid biodegradation of both semi- and non-volatile hydrocarbons occurred by over a factor of two due to accelerated bioactivity and growth of indigenous hydrocarbon-degrading microbial populations. Preferential biodegradation of semi-volatile hydrocarbons over non-volatile hydrocarbons was significant in the constant average temperature mode, but not under the variable temperature regime.A study was undertaken to quantitatively assess biodegradation of petroleum hydrocarbons and microbial respiration and response during the seasonal transition periods preceding and following summer where freezing and thawing of the surface soil layers occurs at the sub-Arctic site. During the freezing phase, a statistically significant extent of biodegradation of 13% of semi-volatile hydrocarbons occurred, which was correlated with the emergence of Corynebacterineae-related hydrocarbon-degrading bacteria and growth of heterotrophic microbial populations. Petroleum hydrocarbon biodegradation, microbial respiration and changes in the size and composition of microbial community occurred under sub-zero temperatures but only when there was substantial liquid, unfrozen pore waters coexisting with pore ice. A rapid rate of temperature increase caused a burst of microbial respiration activity as previously observed in several studies, and it was found that this microbial activity also resulted in significant reductions of semi- and non-volatile hydrocarbon concentrations of up to 25% and 11%, respectively.L'objectif global de cette recherche était d'étudier le taux et l'étendue de la biodégradation des hydrocarbures pétroliers totaux (HPT) dans les sols contaminés à partir d'un site subarctique, sous des régimes de température de sites pertinents touchés par des climats froids, et d'évaluer l'effet de différents régimes de température sur la biodégradation des HPTs. Une série d'expériences de biodégradation à échelle pilote a été réalisées en utilisant du sol âgé contaminé au pétrole expédié à partir d'un ancien site militaire de réseaux de radars, le Distant Early Warning (DEW), dans l'île Resolution, au Nunavut, Canada (61° 30' 1"N 65° 0' 1"O).Les taux et l'étendue de la biodégradation des hydrocarbures non volatils de masse moléculaire plus élevés (F3) a été significative et comparable aux taux et à l'importance de la biodégradation observés pour les semi-volatils, de masse moléculaire moins élevés (F2). Les constantes de vitesse de biodégradation du premier ordre pour les fractions d'hydrocarbures F2 et F3 étaient semblables les unes des autres. Cela était vrai dans l'épandage contrôlé avec des nivaux de HPTs initiaux bas, ainsi qu'avec les nivaux de HTPs initiaux élevés, et cela est estimée de 0,011 à 0,024 jour-1 et de 0,016 à 0,019 jour-1, respectivement. Les modifications de ratios des concentrations résiduelles des alcanes C14, C16 et C18 avec une biodégradation progressive a été suivie à la trace, et cela a démontré qu'une réduction des niveaux de HTPs entraîne une diminution de l'abondance relative des alcanes à haut poids moléculaire. Les agrégats de sols avec des diamètres allant de 0,6 mm à 2 millimètres contenaient des HPTs résiduels qui ne sont pas donc biodisponibles, ont contrôlé le point d'aboutissement efficace de la biodégradation.Les variables de températures représentatives des changements de température du site entre 1° et 10 °C entre une période de deux mois ont considérablement influencé la vitesse et l'étendue de la biodégradation des hydrocarbures pétroliers par rapport aux taux et l'étendue obtenus sous une température d'incubation moyenne constante de 6 °C. Sous la température variable du site, une biodégradation plus rapide d'à la fois les hydrocarbures semi-volatils et non volatils s'est produite à un facteur de deux, près en raison d'une bioactivité accélérée, et d'une croissance des populations microbiennes indigènes qui prospèrent en décomposant les hydrocarbures.Une étude a été entreprise afin d'évaluer quantitativement la biodégradation des hydrocarbures pétroliers, ainsi que la respiration et réponse microbienne au cours des périodes de transition saisonnière précédant et suivant la saison d'été, où le gel et le dégel des couches superficielles du sol se produisent au site subarctique. Pendant la phase de congélation, une étendue statistiquement significative de la biodégradation de l'ordre de 13% des hydrocarbures semi-volatils s'est produite, ce qui a été corrélé avec l'émergence des bactéries d'hydrocarbures biodégradables Corynebacterineae connexes et la croissance des populations microbiennes hétérotrophes. La biodégradation des hydrocarbures pétroliers, la respiration microbienne et les changements dans la taille et la composition des communautés microbiennes sont apparus sous des températures au-dessous de zéro, mais seulement ou il y avait du liquide non gelées substantiel dans les pores du sol, coexistant avec de la glace interstitielle. Un taux rapide d'augmentation de température a provoqué une poussée d'activités de respiration microbienne comme précédemment observée dans plusieurs études. Il a été constaté que cette activité microbienne a également entraîné de manière significative des réductions de concentrations d'hydrocarbures semi-volatils et non volatils allant jusqu'à 25% et 11%, respectivement
Transport of surface-modified iron nanoparticles through model subsurface porous media
No full textAbstractThe overall objective of this research is to evaluate significant mechanisms for deposition of surface-modified NZVI in granular subsurface media during transport. Although surface-modified NZVI have been shown to transport more easily than bare NZVI, there is a lack of knowledge of how different parameters such NZVI particle concentration, NZVI size, aqueous-phase flow velocity, and sand particle size influence nanoparticle transport. To investigate the effects of these parameters on transport, a number of laboratory experiments were conducted with NZVI synthesized from ferrous sulfate in the presence of polymers that were effective in colloidal stabilization of the particles. The bare and surface modified-NZVI was characterized for size and surface chemistry by a wide array of analytical instruments. The polymer-stabilized NZVI were employed in three different studies to identify parameters that influence deposition of NZVI in model, granular, subsurface media. In the first study, the breakthrough patterns of carboxymethyl cellulose (CMC)- and polyacrylic acid (PAA)- stabilized NZVI eluted from packed sand columns under a range of pore water velocities and NZVI influent concentrations were investigated. The NZVI effluent relative concentrations of both types of particles decreased with decreasing flow velocities and increasing particle concentrations. PAA-NZVI exhibited slower elution from the columns than CMC-NZVI under identical experimental conditions, and this is attributed to more rapid aggregation kinetics of PAA-NZVI. The second study focused on the quantitative evaluation of aggregation kinetics and the possible effects of aggregation on NZVI deposition. Aggregation of CMC-NZVI particles resulted in a change in particle size distribution (PSD) with time, and the changes in particle size were evaluated by nanoparticle tracking analyzer (NTA). The effects of particle concentrations on the transport in porous media were evaluated by comparing the time profiles of elution of CMC-NZVI from packed sand columns. Changes in PSD over time were responsible for a gradual increase in effluent concentration between 1 and 4 pore volumes, and beyond 4 pore volumes particle detachment contributed to non-steady state effluent concentrations. The NZVI elution profiles had a good fit with aggregation kinetics equations coupled to colloid transport equations that account for particle deposition and detachment. The third study focused on assessing the significance of straining of CMC-NZVI particles during transport in model subsurface porous media. Laboratory experiment were conducted to assess the transport of CMC-NZVI in columns packed with four different sized sands and with three different concentrations. . Breakthrough curves (BTC) and retention profiles of CMC-NZVI along the column length were analyzed to characterize CMC-NZVI transport. The breakthrough curves suggest that with decrease in mean sand diameter, the effluent concentrations decrease. Very high CMC-NZVI particle retention towards the inlet, particularly for the finer sands was observed. These observations are consistent with particle retention in porous media due to straining and/or wedging. Two colloid transport models considering 1) particle deposition by attachment only, and 2) particle retention by straining along with particle deposition by attachment were fitted to the experimental data. Comparison of experimental data and the model calculations suggest that in addition to deposition on collector surface, CMC-NZVI particles are removed from the solution by straining in packed sand beds, with straining rate coefficients that decrease with increase in sand diameter.L'objectif global de cette recherche est d'évaluer les mécanismes importants de déposition des particules NZVI modifiées en surface dans les milieux granulaires subsurfaciques pendant le transport. Bien que les particules NZVI modifiées en surface aient montré un transport plus facile que les particules NZVI nues, il y a un manque de connaissance sur la façon dont des simples paramètres, tel que la concentration des particules NZVI, leur taille, la vitesse d'écoulement de la phase aqueuse et la taille des particules de sable, influencent le transport des nanoparticules. Dans la première étude, on a étudié les modèles des particules CMC- et PAA-ZVI élues des colonnes remplies de sable dans une gamme de vitesses de l'eau des pores, et des concentrations influentes de particules NZVI. . Les concentrations effluentes relatives des deux types de particules NZVI ont diminué avec la diminution des vitesses d'écoulement et avec l'augmentation des concentrations des particules. Les particules PAA-NZVI présentaient une élution plus lente que les particules CMC-NZVI dans des conditions expérimentales identiques, ceci étant attribué à une cinétique d'agrégation plus rapide pour les particules PAA-NZVI. La réduction de la stabilité colloïdale due à l'agrégation des particules CMC- et PAA-NZVI a été vérifiée en utilisant les tests de sédimentation et on a trouvé que les particules PAA-NZVI ont été moins stables que les particules CMC-NZVI. La deuxième étude portait sur l'évaluation quantitative de la cinétique d'agrégation et les effets d'agrégation possibles sur la déposition des particules NZVI. L'agrégation des particules CMC-NZVI a entraîné un changement dans la distribution de la taille des particules (PSD) avec le temps, et les changements dans la taille des particules étaient évalués par l'analyse de suivi des nanoparticules (NTA). Les effets de la concentration des particules dans la gamme sur le transport dans les milieux poreux ont été évalués en comparant les profils de temps d'élution des particules CMC-NZVI dans les colonnes remplies de sable. Les profils d'élution des particules NZVI ont eu un bon ajustement avec les équations cinétiques d'agrégation couplées aux équations de transport colloïdal, qui tiennent compte de la déposition des particules et de détachement. La troisième étude portait sur l'évaluation de l'importance de la filtration des particules CMC-NZVI pendant le transport dans les milieux poreux subsurfaciques modèles. Des expériences de laboratoire ont été effectuées pour évaluer le transport des particules CMC-NZVI dans les colonnes et trois concentrations différentes. Les courbes percées (BTC) et les profils de rétention des particules CMC-NZVI le long de la colonne ont été analysés afin de caractériser le transport. Les courbes BTC suggèrent que les concentrations effluentes diminuent avec la diminution du diamètre moyen du sable. Une très élevée rétention des particules CMC-NZVI a été observée, particulièrement pour les sables plus fins. Ces observations sont en accord avec la rétention des particules dans les milieux poreux due à la filtration et au calage. Deux modèles de transport colloïdal qui considèrent 1) la déposition des particules uniquement par attachement, et 2) la rétention des particules par filtration et déposition par attachement, ont été ajustés aux données expérimentales. La comparaison des données expérimentales avec les calculs du modèle suggèrent qu'en plus de la déposition sur la surface du collecteur, les particules CMC-NZVI sont retirées de la solution par filtration dans les lits remplis de sable, avec des coefficients de filtration qui diminuent avec le diamètre du sable
Effect of groundwater biogeochemistry on zero valent iron nanoparticles: Role of sulfidation and bacteria on reductive dechlorination
No full textAccidental spills and past improper disposal practices of chlorinated solvents have led to widespread soil and groundwater contamination. Drinking water standards for trichloroethylene (TCE) and many other chlorinated organic contaminants are in the range of 5 µg/L and these compounds have received extensive regulatory attention because these compounds are often carcinogenic and neurotoxic. Direct injection of reactive nanoscale zerovalent iron particles (NZVI) is considered to be a promising approach for remediation of chlorinated compounds. NZVI is a strong reducing agent that can effectively transform TCE and other chlorinated organic compounds to non-toxic end products. The objective of the research was to assess various biogeochemical conditions on the reactivity of iron nanoparticles in particular sulfidation of NZVI for remediation of TCE. In addition, the feasibility of coupled NZVI-based remediation and bioremediation using polymer-coated bimetallic NZVI and a dechlorinating mixed culture consortia (KB-1) was investigated. We demonstrated that the extent of sulfidation of NZVI enhances the rate of dechlorination of TCE compared to non-sulfidated NZVI, and this enhancement depends on the Fe/S molar ratio of the sulfidated NZVI particles. Batch experiments where TCE was reacted with NZVI sulfidated to different extents (Fe/S molar ratios 0.62 to 66) showed that the surface-area normalized first-order TCE degradation rate constant increased 40 fold compared to non-sulfidated NZVI. FX-ray photoelectron spectroscopy analyses showed formation of a surface layer of FeS and FeS2. This indicates sulfide ions reacted with NZVI iron sulfide on surface of S-NZVI. We propose that more electrons are preferentially conducted from sulfidated NZVI than from unamended NZVI to TCE, likely because of greater binding affinity of TCE on the reactive sites of the iron sulfide outer layer. Aging of sulfidated iron nanoparticles (S-NZVI) and their influence on rate of TCE dechlorination was compared to the aged non-sulfidated NZVI. Long-term experiments indicate that pseudo-first order H2 evolution rate constant for non-sulfidated NZVI was 0.092 ± 0.005 d-1 and was significantly higher than the S-NZVI (Fe/S=25) at 0.051 ± 0.005 h-1. This difference in hydrogen evolved corresponds to the amount of reactive Fe(0) consumed in the absence of TCE. To further support, the efficacy of long-term reactivity S-NZVI batch TCE degradation experiment with anaerobically aged S-NZVI (40 days) degraded significantly more TCE than the non-sulfidated NZVI. Bimetallic, palladium-doped iron nanoparticles (Pd-NZVI) are capable of rapid transformation of higher initial TCE concentration, and the ability to form rapid H2 (electron donor for bacteria) may facilitate TCE biodegradation. Dehalococcoides are the only species of bacteria that are capable of degrading TCE completely to ethene under anaerobic conditions. Therefore, we investigated the interaction of carboxymethyl cellulose (CMC) stabilized palladium (Pd-NZVI) on the dechlorinating mixed culture KB-1 for reductive dechlorination of 1, 2 dichloroethane (DCA). Results suggest that systems with CMC alone as a sole carbon source and electron donor were capable of degrading 1, 2-DCA, and methane formation. The microcosms with KB-1 and polymer coated Pd-NZVI degraded 1, 2-DCA at a significantly higher rate constant compared to KB-1 and CMC systems. In addition, methanogenesis by KB-1 showed no statistically significant difference in the methane formation rate constants between Pd-CMC-NZVI and CMC only systems.Overall, this research demonstrates NZVI reactivity towards TCE and its longevity (efficacy) under anaerobic conditions can be enhanced with sulfidation. In addition, this research also shows that CMC stabilized bimetallic NZVI, is not inhibitory to Dehalococcoides spp. and could promote complete bioremediation.Les déversements accidentels et la mauvaise disposition de solvants chlorés ont mené à une contamination répandue des sols et des eaux souterraines. Les normes concernant les concentrations de trichloréthylène (TCE) et plusieurs autres contaminants organiques chlorés se retrouvent dans la gamme de 5 µg/L et une attention particulière leur a été apportée vue les propriétés cancérigène et neurotoxique de ces composés. L'injection direct de particules de fer nanométrique zéro valent (FNZV) réactives est considérée comme une approche prometteuse. Le fer FNZU est un puissant agent réducteur pouvant efficacement transformer le TCE et d'autre composés organiques chlorés en produits. L'objectif de la recherche était d'évaluer la réactivité des nanoparticules de fer et en particulier la sulfuration des FNZV à des fins de remédiation dans diverses conditions biogéochimiques. De plus, pour déterminer une remédiation durable comme approche combinatoire en présence de polymères enrobés de nanoparticules de fer bimétalliques et d'un mélange de bactérie KB-1 pouvant déchlorer les solvants. Dans cette étude, il est démontré que le degré de sulfuration des particules de FNZV accroît le taux de déchloration du trichloréthylène (TCE) comparativement aux particules de FNZV non modifiées, cette amélioration dépendant du rapport molaire Fe/S. Les rapports molaires Fe/S dans la gamme de 12 à 25 menèrent aux plus hauts taux de déchloration du TCE.Les analyses de spectroscopie de photoélectrons X démontre la formation d'une couche de FeS et FeS2. Il a proposé que davantage d'électrons soient transportés de façon préférentielle par le FNZV sulfuré que par le FNZV non modifié vers le TCE, probablement dû au fait d'une liaison chimique plus forte aux sites réactifs de la couche de sulfure de fer. Le vieillissement des particules de fer sulfurées (S-FNZV) et leur influence sur le taux de déchloration du trichloréthylène (TCE) fut comparé au vieillissement du FNZV non sulfuré. L'expérimentation à long terme indique que l'évolution du H2 à un taux constant d'un pseudo-premier ordre pour FNZV non sulfuré était de 0.092 ± 0.005 j-1 et fut significativement plus élevé que celui du S-FNZV à 0.051 ± 0.005 h-1. À des fins de support éventuel, l'efficacité à long terme de la réactivité du S-FNZV pour la dégradation du TCE avec vieillissement anaérobique du S-FNZV était significativement supérieure que la dégradation du TCE par le FNZV non sulfuré. De plus, il a été démontré qu'avec le vieillissement davantage de couches d'oxydes se sont formées comme le révèle les analyses de spectroscopie de photoélectrons X. Les particules FNZV bimétalliques palladiées (Pd-FNZV) sont capables de transformer le TCE à des concentrations initiales plus élevées et ont la capacité de former rapidement du H2 (donneur d'électron pour certaines bactéries) pouvant ainsi facilité la bioremédiation. Les Dehalococcoides sont la seule espèce de bactéries pouvant complètement dégrader le TCE en éthylène dans des conditions anaérobique. Les résultats suggèrent que les systèmes avec CMC seulement comme source de carbone et donneur d'électron étaient capable de dégrader le 1,2-DCA, ainsi que la formation de méthane. Les microcosmes avec KB-1* et particules FNZV bimétalliques palladiées (Pd-FNZV) dégradèrent le 1,2-DCA à un taux significativement supérieur comparés aux systèmes KB-1* avec CMC. Les résultats montrent que les polymères enrobés (CMC) Pd-FNZV, lorsque placés en contact directe avec une culture bactérienne en condition anaérobique (KB-1*), n'est pas inhibitoire envers les Dehalococcoides spp. et les méthanogènes.Globalement, cette recherche démontre que la réactivité du FNZV envers le TCE et sa longévité (efficacité) dans des conditions anaérobiques peut être améliorée avec la sulfuration. De plus, cette recherche démontre également que le FNZV bimétallique stabilisé au CMC, pourrait promouvoir une bioremédiation complète du trichloréthylène
Bacterial adhesion to hydrocarbons: role of toluene, asphaltenes and resins
No full textBioremediation demands a better understanding of the factors controlling bacterial adhesion to crude oil. In this study, we investigate the effects of asphaltenes and resins on bacterial adhesion to model crude oils using the Microbial Adhesion to Hydrocarbons (MATH) assay. The model crude oils were prepared by adding toluene, asphaltenes or resins to n-hexadecane. After the mixing and phase separation step in the MATH assay, stabilized oil droplets were observed within the aqueous phase, causing an underestimation of the fraction of bacteria partitioned to the hydrocarbons. An improvement to the MATH assay protocol was developed to determine bacterial concentration using counting chambers instead of absorbance measurements. With the new MATH assay, asphaltenes and resins were shown to generally decrease microbial adhesion. This is contrary to what was expected from the extended Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek (XDLVO) interaction energy profiles that were calculated based on physicochemical characterization of the microorganisms and hydrocarbon droplets. The possible role of steric interactions in the observed adhesion behaviour in the presence of asphaltenes and resins is discussed.Le domaine de la biorestauration exige une compréhension plus complète des facteurs qui influencent l'adhésion des bactéries au pétrole brut. La présente étude évalue l'effet des asphaltènes et résines sur l'adhésion des bactéries aux hydrocarbures. Le protocole « Microbial Adhesion to Hydrocarbons » (MATH) a été utilisé pour déterminer l'adhésion des bactéries aux hydrocarbures composées de cétane, toluène, d'asphaltènes et de résines. Après l'étape de mélange et de séparation des phases dans le protocole MATH, des gouttelettes d'hydrocarbure ont été découvertes dans la suspension bactérienne à l'aide d'un microscope. La présence des gouttelettes avait pour effet de surestimer la concentration bactérienne durant les mesures d'absorption. Une amélioration de la méthode MATH a été développée, où l'analyse des concentrations se fait en comptant les cellules individuelles. Avec la nouvelle méthode nous avons trouvé que les asphaltènes et résines diminuent l'adhésion des bactéries. Ce résultat va à l'encontre de nos prédictions des énergies d'interactions entre les bactéries et les hydrocarbures. Les prédictions ont étés basés sur la théorie des colloïdes « extended Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek » (XDLVO), et calculés à partir de propriétés physico-chimiques que nous avons déterminées pour les bactéries et les gouttelettes d'hydrocarbure. Nous traitons de la possibilité que la diminution de l'adhésion bactérienne aux hydrocarbures contenant des asphaltènes et résines soit due aux interactions stériques
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