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Mikroskopische Untersuchungen der Struktur und chemischen Zusammensetzung von Defekten und Phasen in Co-basis Superlegierungen
No full textThis thesis constitutes a microstructural investigation aimed at exploring a new
γ/γ′ -strengthened single-crystalline, multinary Co-base superalloy with respect
to its mechanical properties under creep conditions, the microstructural
evolution upon creep and its oxidation behavior. State-of-the-art transmission
electron microscopy, scanning electron microscopy, 3D atom probe tomography
and X-ray microscopy techniques are utilized to analyze and characterize
the respective microstructures. The focus of this work is twofold:
Firstly, the material characterization is carried out to gain a deep knowledge of
creep deformation mechanisms and to establish the microstructure-property
relationship. The creep deformation of ERBOCo-1 was found to be highly
asymmetric with respect to the loading direction. Reasons for this are the
activation and de-activation of different creep deformation and degradation
mechanisms. Entirely new dislocation reactions and mechanisms of planar
fault formation were identified and explained. One example is the first direct
observation of stacking fault formation via dislocation climb, a mechanism
already postulated in the 1970s, but never experimentally proven. As is the
case for Ni-based alloys, solute segregation to all variants of crystal defects was
found to have a profound impact on the respective deformation mechanisms.
Additionally, new degradation mechanisms were identified, closely tied to
solute segregation at planar defects and local supersaturation of γ -formers
like Co and Cr.
A second focus of this thesis is the methodological development aimed at
establishing and refining correlative microscopy approaches on different length
scales. In order to analyze the structural and chemical constitution of crystal
defects formed upon creep at the atomic scale, a correlative combination
of transmission electron microscopy and 3D atom probe tomography was
chosen and successfully applied. A second example is the development of a
new 3D characterization approach combining nano-computed tomography
and focused ion beam tomography. This concept was applied to a complex
multi-layer oxide scale formed during an oxidation study of ERBOCo-1. As
a result, an SEM/EDXS-based 3D reconstruction of a complete oxide layer
system was achieved and utilized to relate porosity and oxide phase formation
with the overall macroscopic oxidation behavior.Diese Arbeit stellt eine umfassende Studie zur Charakterisierung einer neuen
γ/γ′ -gehärteten, einkristallinen, multinären Co-Basis-Superlegierung dar.
Die Untesuchungen zielen dabei auf die Kriechverformung, der Entwicklung
der Mikrostruktur sowie die Oxidationsbeständigkeit dieser neuen Legierung
ab. Für die Charakterisierung werden modernste Techniken der Transmissionselektronenmikroskopie,
Rasterelektronenmikroskopie, 3D-Atomsonde
und Röntgentomographie angewendet und kombiniert. Zwei thematische
Schwerpunkte stehen dabei im Zentrum dieser Arbeit:
Ziel der Materialcharakterisierung ist es, Kriechverformungsmechanismen
zu identifizieren, zu erklären und schlussendlich die Struktur-Eigenschaft-
Beziehung von Co-Basis-Superlegierungen herzustellen. Die Ergebnisse zeigen,
dass die Materialantwort in Kriechversuchen asymmetrisch ausfällt, wenn die
Richtung der angelegten, uniaxialen Spannung geändert wird. Gründe dafür
sind die Aktivierung bzw. Deaktivierung von bestimmten Kriechverformungsund
Degradationsmechanismen. Im Rahmen dieser Arbeit konnten neue Mechanismen
identifiziert und aufgeklärt werden. Ein Beispiel ist die Bildung
von Stapelfehlern in der γ′ -Phase durch eine reine Kletterbewegung von
Partialversetzungen mit Stufencharakter, die bereits 1970 postuliert wurde,
aber bisher nicht experimentell nachgewiesen werden konnte. Detaillierte
Studien zur Segregation von Legierungselementen an Kristalldefekten wurden
durchgeführt und die Ergebnisse zeigen, dass diese Effekte nicht nur die
mechanischen Eigenschaften, sondern auch die Stabilität der Mikrostruktur
beeinflussen. Es wurden zwei neue Degradationsphänomene beobachtet, die
direkt auf Segregation an planaren Defekten und eine lokale Übersättigung an
γ -bildenden Elementen zurückzuführen sind.
Der zweite thematische Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Etablierung
und Weiterentwicklung von korrelativen Mikroskopieansätzen. Hierbei werden
die strukturelle und chemische Beschaffenheit von Kristalldefekten auf
der atomaren Skala untersucht. Diese Analysen basieren auf einer Kombination
von Transmissionselektronenmikroskopie und 3D-Atomsonde, um eine
vollständige, dreidimensionale Charakterisierung zu ermöglichen. Ein zweiter
komplementärer Ansatz zielt auf die Untersuchung der dreidimensionalen
Mikrostruktur einer komplexen, mehrlagigen Oxidschicht ab. Hierfür wurde
eine Kombination von hochaufgelöster Röntgentomographie und FIB/REMTomographie
gewählt und ein Arbeitsablauf entwickelt. In einer ersten Fallstudie,
einer Untersuchung der Oxidschicht der Legierung ERBOCo-1, konnte
die 3D-Rekonstruktion mit Daten komplementärer Tomographiemethoden
ergänzt und erweitert werden. Die vollständige Rekonstruktion und Segmentierung
erlaubt es, den Zusammenhang zwischen der Porosität, der Oxidphasenbildung
und den makroskopischen Oxidationseigenschaften herzustellen
Mikroskopische Studie zur Nanomorphologie, Kristallinität, Textur und Effizienz von organischen Solarzellen
Get PDFThe power conversion efficiency (PCE) of solution-processed organic bulk heterojunction (BHJ) solar cells has seen a dramatic increase in the last decades. This was on the one hand possible by the introduction of new donor and acceptor materials and on the other hand by the development of new processing routes. Here, post-processing routines like solvent vapor annealing (SVA) and thermal annealing (TA) or a combination of both (SVA+TA) can tremendously increase the efficiency of an organic solar cell (OSC). The nanomorphology, crystallinity and texture of the active layer of the OSC is directly connected to the device performance since the morphology determines the charge separation at the interfaces and the subsequent electron and hole transport to the respective electrode. For further optimizing the device efficiency, an in-depth understanding of the nanostructure evolution and, based on this, the ability to precisely control the nanomorphology and crystallinity is indispensable. In this context, analytical electron microscopy techniques like electron energy-loss spectroscopy (EELS), energy-filtered transmission electron microscopy (EFTEM) and energy-filtered electron diffraction (EF-ED) are ideal tools to visualize the material distribution within the active layer and to identify the nanomorphology and nanocrystalline structure of donor and acceptor phases.
In the first and major part of this thesis a high-efficiency organic photovoltaic (OPV) system composed of a small molecule (DRCN5T) electron donor and a fullerene (PC71BM) electron acceptor was investigated. We revealed the influence of SVA with four different solvents (CHCl3, THF, CS2 and C3H6O2) on the nanmorphology, crystallinity, texture and device efficiency of our OPV system by correlating device efficiency data with analytical TEM results as function of the solvent vapor and annealing time. As a result, the donor solubility of the solvent decisively influences the evolving nanostructure as well as the crystallinity and efficiency whereas the acceptor solubility exhibits no major influence. From our systematic EFTEM and EF-ED studies, we figured out an optimal nanomorphology and crystal structure resulting in the highest device efficiency that can be found for all applied solvent vapor atmospheres. Additionally, we were able to present a model for a predictive design of the optimal nanomorphology for an arbitrary solvent.
In the second part of the thesis we studied the evolution of the nanomorphology and the crystallinity as a function of TA via in situ TEM. For that, we used two different TEM heating holders (a conventional heating holder and a MEMS-based heating holder) for a controlled heating of our DRCN5T:PC71BM sample system and simultenous observation of the nanoscale phase separation and the formation of an interpenetrating network of donor and acceptor phases. Monitoring the nanomorphology evolution as a function of the annealing time and the annealing temperature results in new insights into the kinetics and involved activation energies of the film formation of organic BHJ solar cells.
This work based on state-of-the-art microscopy techniques, reveals the causative relation between post-processing, morphology, crystallinity and device efficiency and gives insights into general aspects of nanomorphology transformations during SVA and TA which facilitates the further optimization of organic solar cell systems.Der Wirkungsgrad von aus der Lösung hergestellten organischen Bulk Heterojunction Solarzellen ist in den letzten Jahzehnten dramatisch angestiegen. Das war einerseits aufgrund der Einführung von neuen Donor- und Akzeptor-Materialien möglich und andererseits durch die Entwicklung neuer Verarbeitungsrouten. Hier können Nachbehandlungsroutinen wie die Behandlung unter Lösungsmitteldampf und thermisches Erhitzen oder eine Kombination beider Methoden die Effizienz von organischen Solarzellen enorm erhöhen. Die Nanomorphologie, Kristallinität und Textur der aktiven Schicht der organischen Solarzelle ist direkt mit deren Effizienz verknüpft, da die Morphologie die Ladungstrennung an der Grenzfläche und den darauffolgendenen Elektronen- und Loch-Transport zu der entsprechenden Elektrode bestimmt. Für die weitere Optimierung der Effizienz der Zelle ist ein tiefgreifendes Verständnis der Entwicklung der Nanomorphologie und, darauf basierend, die Fähigkeit die Nanomorphologie und Kristallinität genau zu kontrollieren unabdingbar. In diesem Zusammenhang sind analytische Techniken der Elektronenmikroskopie wie die Elektronenenergieverlustspektroskopie (EELS), die energiegefilterete Transmissionselektronenmikroskopie (EFTEM) und die energiegefilterte Elektronenbeugung (EF-ED) ein ideales Werkzeug um die Materialverteilung in der aktiven Schicht zu visualisieren und die Nanomorphologie und nanokristalline Struktur der Donor- und Akzeptorphasen zu ermitteln.
Im ersten Teil und Hauptteil dieser Forschungsarbeit wird ein hocheffizientes organisches Photovoltaik-System bestehend aus einem Kleinmolekül (DRCN5T) Eletronendonor und einem Fulleren (PC71BM) Elektronenakzeptor erforscht. Wir deckten dabei den Einfluss der Behandlung unter Lösungsmitteldampf mit vier verschiedene Löungsmittel (CHCl3, THF, CS2 and C3H6O2) auf die Nanomorphologie, die Kristallinität, die Textur und die Effizienz der Zelle unseres Photovoltaik-Systems auf, indem wir die Effizienzdaten der Zelle mit analytischen TEM Ergebnissen als Funktion des Lösungsmittels und der Behandlungszeit korreliert haben. Daher beeinflusst die Donorlöslichkeit des Lösungsmittels die sich entwickelnde Nanostruktur als auch die Kristallinität und Effizienz, wohingegen die Akzeptorlöslichkeit keinen größeren Einfluss darauf zeigt. Anhand unserer systematischen EFTEM und EF-ED Studien haben wir eine optimale Nanomorphologie und Kristallstruktur herausgefunden, die in der höchsten Effizienz der Zelle resultiert und für alle angewandten Lösungsmittelatmosphären gefunden wurde. Zusätzlich konnten wir ein Model für ein prognostizierbares Design der optimalen Nanomorphologie für ein beliebiges Lösungsmittel präsentieren.
Im zweiten Teil der Forschungsarbeit haben wir die Entwicklung der Nanomorphologie und der Kristallinität als Funktion des thermischen Erhitzens durch in situ TEM untersucht. Dafür haben wir zwei verschiedene TEM Heizhalter (ein konventioneller Heizhalter und ein MEMS-basierter Heizhalter) für einen kontrollierten Heizprozess von unserem DRCN5T:PC71BM Probensystem und die gleichzeitige Beobachtung der Phasenseparation auf der Nanoskala und die Bildung eines durchdringenden Netzwerks von Donor- und Akzeptorphasen verwendet. Beobachtung der Entwicklung der Nanomorphologie als Funktion der Behandlungszeit und der Behandlungstemperatur resultiert in neue Einblicke in die Kinetik und involovierten Aktivierungsenergien der Filmbildung von organischen BHJ Solarzellen.
Diese Arbeit, die auf modernsten Mikroskopietechniken beruht, enthüllt die kausative Beziehung zwischen Nachbehandlung, Morphologie, Kristallinität und Effizienz der Zelle und gibt Einblicke in generelle Aspekte von Nanomorphologieumwandlungen während der Behandlung unter Lösungsmitteldampf oder thermischem Erhitzem, was die weitere Optimierung von organischen Solarzellsystemen erleichtert
Analytische und in situ Elektronenmikroskopie zur metallinduzierten Kristallisation von Silizium
Get PDFOver the course of the past 5 years multiple developments in the field of Transmission Electron Microscopy (TEM) enhanced the capabilities for analytical and in situ experiments. The so-called ChemiSTEM design by FEI allows investigations of the local chemical composition of a sample on the subnanometer scale with a very high accuracy (< 0,1 at%). Additionally the development of MEMS-based heating chips for TEM provides the opportunity to investigate phase transitions in materials at the nanometer scale due to very low drift rates. If these techniques are combined they offer unprecedented precision in time and spatial resolution for chemical analysis.
One example for a phase transition, which was hard to investigate before these new deveolpments, is the Aluminum-Induced Layer Exchange (AlILE). For this process a layered stack of amorphous Si/AlOx/Al is heated to temperatures below the eutecticum, resulting in an exchange of the layer order, and the crystallization of Si. This process can be applied in the seed layer production for solar cells, displays and sensors.
This work reveals how the AlILE-process works, especially during the early stages. In the beginning, Al is pushed up into the a-Si layer. The resulting interface of Al and amorphous Si (a-Si) becomes the starting point of the crystallization of Si. Some of those Si crystallites in the top layer grow into the bottom layer, causing further Al to be pushed up into the top layer. Finally the entire bottom layer becomes polycrystalline Si (c-Si).
According to the hitherto existing model of AlILE in literature, a supersaturation of Si in Al during the AlILE process is expected. This was not confirmed in this work and a new model for the AlILE process was developed. For the necessary concentration measurements, an optimized sample and holder approach for EDXS was developed.
A modification of AlILE is the so-called Ti.AlILE process, which yielded the largest reported Si grain sizes prepared by AlILE until now. Instead of the conventional AlOx interlayer, a Ti+TiOx layer is used in the Ti.AlILE process. During the Ti.AlILE process a secondary phase (Ti(Al1-xSix)3) is formed as demonstrated in this work. Also, TiOx is reduced by Al, yielding an AlOx interlayer. Thus the process is very similar to the conventional AlILE process from this point on.Innerhalb der letzten 5 Jahre wurden einige Entwicklungen und Weiterentwicklungen in der Transmissionselektronenmikroskopie verfügbar, die besonders im analytischen und in situ-Bereich neue Untersuchungsmethoden eröffnen. So ist es z. B. mit dem von FEI entwickelten ChemiSTEM-Design möglich, im Subnanometerbereich die lokale chemische Zusammensetzung einer Probe mit hoher Genauigkeit (< 0,1 at%) zu ermitteln. Des Weiteren ermöglicht die Entwicklung von MEMS-basierten Heizhaltern die Untersuchung von Phasenumwandlungen in Materialien auf Nanometerskala aufgrund von sehr geringen thermisch bedingten Driftraten. In Kombination bieten diese beiden sehr jungen Technologien die Möglichkeit von analytischer in situ-Transmissionselektronenmikroskopie in einer bisher unerreichten Orts und Zeitauflösung bei einer sehr guten Sensitivität für die chemische Zusammensetzung einer Probe. So ist es nun möglich, bisher nur schwer zu untersuchende Phasenumwandlungen intensiver zu erforschen.
Ein Beispiel für eine solche Phasenumwandlungen ist der Schichtaustausch von Al und amorphem Si bei gleichzeitig stattfindender Kristallisation von Si, der in dieser Arbeit intensiv untersucht wurde. Für diesen Prozess benötigt man ein Schichtsystem aus amorphem Si, AlOx und Al. Bei Erhitzung des Schichtsystems unterhalb der eutektischen Temperatur
kommt es zu einem Austausch der Schichten, wobei Si in der ursprünglichen Al-Schicht kristallisiert. Der Prozess wird deshalb AlILE (engl.: Aluminum-Induced Layer Exchange) genannt. Dieser Prozess kann bei der Herstellung von polykristallinen Si-Saatschichten für Solarzellen, Displays und Sensoren Anwendung finden.
In dieser Arbeit wird gezeigt, dass zuerst Al in die amorphe Si-Schicht gelangt und dort die Grenzfläche von Al und amorphem Si (a-Si) der Ausgangspunkt der Si-Kristallisation ist. Einzelne Si-Kristallite wachsen in die Al-Schicht und das sich dort befindliche Al wird in die a-Si-Schicht gedrückt. So entsteht eine polykristalline Si-Schicht am Ort der ursprünglichen Al-Schicht.
Während des Schichtaustausches kommt es in der ursprünglichen Al-Schicht zu keiner Übersättigung von in Al gelöstem Si, obwohl dies nach dem bisherigen Modell in der Literatur angenommen wird. Für die dafür durchgeführten Konzentrationsbestimmungen wurde im Rahmen dieser Arbeit eine Optimierung der Proben- und Haltergeometrie für EDXS
entwickelt.
Eine besondere Form des AlILE-Prozesses stellt der sogenannte Ti.AlILE-Prozess dar, mit dem die bisher größten Si-Korngrößen in einem AlILE-Prozess erzielt wurden. Dort wird die AlOx-Zwischenschicht durch eine Ti+TiOx-Schicht ersetzt, sodass ein Schichtsystem aus a-Si/TiOx/Ti/Al Ausgangspunkt des Prozesses ist. Es wird im Rahmen dieser Arbeit gezeigt, dass sich im Ti.AlILE-Prozess eine Sekundärphase (Ti(Al1-xSix)3) bildet und TiOx durch Al reduziert wird. So entsteht AlOx in der Zwischenschicht und der Si-Kristallisationsprozess kann wie im herkömmlichen AlILE-Prozess ablaufen
In situ Mikroskopiestudie zur mechanischen Integrität von flexiblen Silber-Nanodraht-Elektroden
Get PDFThin film photovoltaic is a key technology to reduce greenhouse gas emissions and achieve an energy transition to renewable energy production by utilizing solar power. Organic thin film photovoltaics can be fabricated cost-effectively by fully solution-based processes. Another advantage is the possibility for stretchable, flexible and shape-adaptable devices. New materials as transparent conductive electrodes for organic solar cells (OCS) as well as touch panels, flexible displays or smart clothing are a crucial part of the aforementioned devices. Nanostructured materials have attracted a lot of interest because of their excellent mechanical and electrical properties.
In this work the mechanical integrity of silver nanowire (NW) electrodes was investigated. Advanced in situ electron microcopy techniques were employed to perform a scale bridging analysis on the deformation modes in single fivefold twinned Ag NWs and NW networks in correlation with electrical measurements. At small-scale in situ TEM tensile tests of single NWs directly reveal dislocation nucleation and a localized deformation before fracture. The mechanical characteristics of single NWs were determined by tensile and wire-wire bending tests. A size effect of strength under tensile stress were found. Bending and tensile tests of networks at small-scale confirmed a high adhesion of the Ag NWs to the substrate and a significant influence of the wire orientation with respect the loading direction. Precise force and displacement measurements were realised by digital image correlation (DIC) and microelectromechanical system (MEMS) based devices.
Going up in scale, aligned Ag NW networks were fabricated utilizing the shear forces in doctor blading. A custom-built straining stage was designed for large-scale SEM tensile straining tests of NW networks, which enabled to measure the resistance parallel to straining tests. It was found that the anisotropy of NW networks can be utilized to sustain a high conductivity during straining tests, when the majority of the NWs is aligned perpendicular to the straining direction. Moreover, these tests evidenced the effective welding of NWs by low temperature annealing. A key result is that the deformation mechanisms of Ag NWs can be categorized by three modes. Deformation mode I is tensile fracture, mode II is kink formation due to compression and mode III is bending due to the constraints in a NW network. Transverse compressive stresses occur in tensile tests due to the plastic Poisson effect, which was also utilized to perform compression tests of single NWs. Moreover, it is noteworthy that deformation in all three modes is highly localized. This can be traced back to dislocation multiplication and truncation of slip planes at the five twin boundaries, as it was confirmed in molecular dynamics simulations and high resolution TEM investigations. The effect of encapsulation of NWs in OSCs on their stability and mechanical performance was evaluated by X-ray tomography and energy-dispersive X-ray spectroscopy.
Overall, this work demonstrates a scale bridging and correlative approach that enables to deduce the performance of the NW electrode at large-scale back to the deformation modes of NWs and the involved crystallographic defects. The insights gained from this study contribute to pave the way further to improve fabrication and design strategies of flexible and stretchable devices. This can contribute to increase the lifetime of flexible devices like solar cells and boost their efficiency.Die Dünnschicht–Photovoltaik ist eine Schlüsseltechnologie, um eine Energiewende hin zu erneuerbaren Energien durch Ausnutzung der Sonnenenergie und die Reduzierung der Treibhausgasemission zu erreichen. Organische Dünnschicht-Photovoltaik kann durch lösungsprozessierte Drucktechniken kosteneffizient realisiert werden. Ein weiterer Vorteil ist, dass flexible, verformbare und dadurch individuell anpassbare Module möglich sind. Neue Materialien als transparente, leitende Elektroden sind ein essentieller Bestandteil in organischen Solarzellen sowie Touchpanels, flexiblen Displays oder Kleidung mit integrierten Sensoren. Nanostrukturierte Materialien haben sehr großes Interesse hervorgerufen, da sie ausgezeichnete mechanische und elektrischen Eigenschaften zeigen.
Diese Arbeit untersucht die mechanische Integrität von Silber-Nanodraht-Elektroden. Mit Hilfe fortgeschrittener in situ Elektronenmikroskopiemethoden wurde eine Längenskalen übergreifende Analyse der Verformung in fünffach verzwillingten Einzeldrähten und Netzwerken sowie der Einfluss auf die Leitfähigkeit untersucht. Auf Nanometerebene konnte in in situ Zugversuchen von Einzeldrähten die lokalisierte Verformung durch Versetzungen direkt beobachtet werden. Die mechanischen Eigenschaften der Einzeldrähte wurden durch Zug- und Biegeversuche bestimmt. Dabei wurde ein Größeneffekt der Festigkeit festgestellt. Biegebalken und Zugversuche von Netzwerken im Mikrometerbereich bestätigten eine hohe Adhäsion der Nanodrähte zu den Polymersubstraten und einen signifikanten Einfluss der Nanodrahtorientierung bezüglich der angelegten Spannung auf die Verformungsmechanismen. Die lokale Dehnungsverteilung sowie präzise Kraft-Weg Kurven während der Verformung wurden zum einen über digitale Bildkorrelation und zum anderen durch Mikrosystemtechnik (MEMS) basierte Verfahren gemessen.
Weiterhin wurden großflächige Netzwerke mit einer bevorzugten Ausrichtung der Drähte hergestellt. Die Texturierung ist durch die Scherkräfte zwischen Rakel und Substrat bei der Beschichtung möglich. Es wurde gezeigt, dass die Anisotropie der Netzwerke, bei denen die Drähte überwiegend senkrecht zur Zugrichtung ausgerichtet sind, genutzt werden kann, um unter Verformung eine hohe Leitfähigkeit aufrecht zu erhalten. Ein neu entwickelter Versuchsaufbau ermöglichte Widerstandsmessungen während der Verformung der Netzwerke in einem Rasterelektronenmikroskop. Zudem bestätigen die Zugversuche das erfolgreiche Verschweißen der Drähte an Kreuzungspunkten durch geringen Temperatureinfluss. Ein wesentliches Ergebnis der Studie ist, dass die Verformung der Nanodrähte durch drei Mechanismen beschrieben werden kann: Versagen unter Zugspannung, Knickbildung durch Kompression und Biegung aufgrund der gegenseitigen Beeinflussung der Drähte im Netzwerk. Eine Querkontraktion entsteht in Zugversuchen dünner Filme aufgrund des plastischen Poisson-Effekts. Weiterhin ist beachtenswert, dass die Verformung der Nanodrähte in den drei Fällen stark lokalisiert ist. Dies ist auf die Versetzungsmultiplikation und das Blockieren von Gleitsystemen durch die fünf Zwillingsgrenzen zurückzuführen und wurde durch molekulardynamische Simulationen und hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopieuntersuchungen bestätigt. Der Einfluss von verkapselten Nanodrähten in organischen Solarzellen auf die Stabilität und deren mechanisches Verhalten wurde durch Röntgenspektroskopie und – tomographie untersucht.
Insgesamt wurden im Rahmen der Arbeit verschiedene mikroskopische Methoden entwickelt und verbessert, um die Anwendung der Silberdrahtelektroden Größenskalen übergreifend und korrelativ zu evaluieren. Dieser Ansatz ermöglicht zudem das Verformungsverhalten der Elektroden auf die entstandenen kristallographischen Defekte zurückzuführen.
Die gewonnenen Erkenntnisse tragen dazu bei, verbesserte Herstellungsverfahren und Designs für flexible und verformbare Module zu entwickeln. Als Folge davon können beispielsweise die Lebensdauer und Effizienz von organischen Solarzellen weiter gesteigert werden
Untersuchung der Festphasenentnetzung metallischer Dünnschichten mittels fortgeschrittener in situ Elektronenmikroskopie
Get PDFThe phenomenon of solid-state dewetting describes the transition of a thin film into an energetically favorable set of particles at temperatures below the melting temperature of the bulk material. Its importance for applications results on the one hand from the degradation mechanism it imposes on applications of thin films in functional electronic, magnetic and optical devices, which limits the maximum temperature during operation or fabrication. On the other hand it has become a popular route to fabricate nanoparticle arrays of controlled shape, size, composition and periodicity.
In this work, advanced in situ transmission electron microscopy (TEM) techniques are employed to study the solid-state dewetting behavior of metallic thin films, using discontinuous Au thin films as a model system. The unrivalled capabilities of a state-of-the-art microelectromechanical system (MEMS)-based heating device are exploited to acquire rich datasets of microscopic as well as statistical information on the dewetting process at highest temporal resolution. Complementary TEM techniques are combined to study not only the mechanisms involved during solid-state dewetting, but also the complex interplay with other processes occurring in thin films, like grain growth and texture evolution. The dedicated techniques applied in this work range from electron diffraction, to obtain information on orientation and size of the grains, up to high resolution (HR)TEM, capable of imaging processes on the atomic scale.
Significant observations are made on the dewetting behavior, advancing the understanding of solid-state dewetting, e.g. the importance of simultaneous material retraction, transport and accumulation. The transport is found to be bound to existing Au structures, which leads to an intriguing interplay of competing mechanisms. On the one hand degradation is a consequence of the dewetting process, on the other hand percolation is necessary to enable material transport. An event-like character is observed correlated to energy barriers during the process. The kinetics of solid-state dewetting are determined employing a model-free master curve approach. The dominant morphological mechanism is found to be based on the linear retraction of finger-like structures interconnecting the Au islands. A fast initial grain coarsening step is observed to precede the process of solid-state dewetting, while dewetting itself is highly correlated to the evolution of a [111] texture. Grain rotation is found to be an additional mechanism active during solid-state dewetting, which has so far been overlooked. The activity of long range material transport is evidenced in experiments employing a patterned carbonaceous capping layer, while the oxide layer produced from treatment in an oxygen-containing plasma is envisioned to be a useful mean to enhance thin film stability in applications.
The methods of in situ TEM are further enhanced in this work. A set of evaluation algorithms is developed as tools to handle the large datasets associated with its experiments to enable the derivation and interpretation of quantitative results. To answer the question of sample temperature in TEM, crucial especially for in situ experiments, a method to precisely and reliably measure the local sample temperature is developed on the basis of parallel beam electron diffraction. The outstanding accuracy and temporal resolution achieved with this method are demonstrated on the employed MEMS-based heating system in dynamic in situ TEM experiments. Besides showing the applicability of the method, these results furthermore underline the distinguished characteristics of the MEMS-based heating system. A route to significantly improve the alignment of the used microscope is established, which has been necessary to achieve the aspired performance of the method.
As a whole, this work demonstrates the capabilities and high potential of today's in situ TEM to study dynamic processes in material science.Das Phänomen der Festphasenentnetzung beschreibt den Zerfall einer Dünnschicht in energetisch bevorzugte Partikel bei Temperaturen unterhalb des Schmelzpunktes des Volumenmaterials. Es spielt eine wichtige Rolle in vielen Anwendungen, da es zum einen als Degradationsmechanismus die maximale Einsatztemperatur von Dünnschichten in elektrischen, magnetischen und optischen Bauteilen, sowie die Prozesstemperaturen während deren Herstellung limitiert. Zum anderen hat es sich zu einer bevorzugten Methode zur Herstellung von Nanopartikel-Feldern entwickelt, mit Möglichkeiten die Form, Größe, Zusammensetzung und Anordnung zu kontrollieren.
In dieser Arbeit werden fortgeschrittene Methoden der in situ Transmissionselektronenmikroskopie angewendet um das Festphasenentnetzungsverhalten von metallischen Dünnschichten zu untersuchen. Diskontinuierliche Au Dünnschichten dienen hierbei als Modellsystem. Die Verwendung eines in situ Heizhalters basierend auf einem mikroelektromechanischen System (MEMS) bietet besondere Möglichkeiten. So erlaubt dieses System die Aufnahme umfassender Datensätze bei höchster Zeitauflösung, die sowohl reich an mikroskopischen als auch statistischen Informationen sind. Verschiedene komplementäre Techniken werden kombiniert, um nicht nur die zugrunde liegenden Mechanismen sondern auch die Wechselwirkung von Festphasenentnetzung mit anderen Dünnschichtprozessen zu untersuchen, z.B. Kornwachstum und Texturentwicklung. Die verwendeten Techniken reichen hierbei von der Elektronenbeugung bis zur hochauflösenden Transmissionselektronenmikroskopie. So lassen sich beispielsweise Informationen über die Orientierung und Größe der Körner aus der Elektronenbeugung mit der Abbildung der Prozesse auf der atomaren Skala kombinieren.
Weitreichende Erkenntnisse bezüglich des allgemeinen Festphasenentnetzungsverhaltens werden gewonnen, deren Verständnis sich so vorantreiben lässt. So wurde z.B. die Notwendigkeit von simultan auftretendem Abbau, Transport und der Akkumulation von Material beobachtet. Die Limitierung des Materialtransports entlang bestehender Au Strukturen führt zu einem faszinierenden Wechselspiel zweier gegensätzlicher Prozesse. So ist zum einen die Degradation ein Resultat der Entnetzung, zum anderen ist die Interkonnektivität notwending, um den Materialtransport zu ermöglichen. Ein zeitliches Fortschreiten der Prozesse der Festphasenentnetzung in diskreten Schritten wird beobachtet und auf Energiebarrieren zurückgeführt. Die Kinetik der Festphasenentnetzung wird in einem modellfreien Masterkurven Ansatz erfasst. Die morphologischen Änderungen lassen sich durch einen dominierenden Mechanismus basierend auf dem linearen Rückzug von fingerartigen Strukturen erklären, die die verschiedenen Au Inseln miteinander verbinden. Ein schneller anfänglicher Vergröberungsprozess der Kornstruktur geht der Festphasenentnetzung voraus. Die Entwicklung einer [111] Textur korreliert mit der Entnetzung. Kornrotation wird als zusätzlicher Mechanismus während der Festphasenentnetzung beobachtet, ein Mechanismus der bisher nicht beachtet wurde. Die Aktivität von langreichweitigem Materialtransport zeigt sich in Experimenten unter Verwendung einer strukturierten Schutzschicht aus Kohlenstoff. Im Hinblick auf Anwendungen wird ein vielversprechender Ansatz aufgezeigt, um die Stabilität gegen Entnetzung unter Verwendung einer schützenden Oxidschicht zu verbessern. Diese lässt sich über eine Behandlung in sauerstoffhaltigem Plasma herstellen.
Diese Arbeit leistet einen wichtigen Beitrag zur Weiterentwicklung der Methoden der in situ Transmissionselektronenmikroskopie. Verschiedene Auswertealgorithmen werden als Werkzeuge entwickelt, um die mit in situ Experimenten verbundenen großen Datensätze handhaben und für deren Interpretation quantitativ auswerten zu können. Basierend auf der parallelen Strahlbeugung wird eine Methode zur präzisen und verlässlichen Messung der lokalen Probentemperatur entwickelt. Die Frage der Probentemperatur im Transmissionselektronenmikroskop ist gerade für die Interpretation von in situ Experimenten von größter Wichtigkeit. Die Genauigkeit und Zeitauflösung dieser Methode wird anhand dynamischer in situ Experimente unter Verwendung des MEMS-basierten Heizsystems aufgezeigt. Um die angestrebte hohe Genauigkeit der Temperaturmessung zu ermöglichen, wird eine Methode zur Optimierung der Justage des Mikroskops zur Verbesserung der Strahlparallelität etabliert. Neben der Anwendbarkeit der Methode zeigen die Ergebnisse die ausgezeichneten Eigenschaften des MEMS-basierten in situ Heizsystems.
Insgesamt werden in dieser Arbeit die vielfältigen Möglichkeiten und das hohe Leistungsvermögen der in situ Transmissionselektronenmikroskopie aufgezeigt. Diese bieten sich insbesondere zur Untersuchung und Aufklärung dynamischer Prozesse in der Materialwissenschaft an
Niederspannungs- und in situ Elektronenmikroskopie an Graphen und seinen Defekten
Get PDFDefects in crystalline materials govern the materials’ overall physical properties and can be used to tune them for specific applications. Dislocations are found among the most ubiquitous and fundamental defects in crystalline materials. Further defects include doping with individual heteroatoms, grain boundaries or vacancies. All these defects strongly influence the optical, electric and/or other physical properties. The effects of crystalline defects become more pronounced for thin materials, as the defective volume in comparison to the non-defective will grow relatively. For the thinnest 2D (or pseudo 3D) crystalline material, the carbon allotrope (bilayer) graphene, the properties are expected to be heavily influenced by those crystalline defects.
This work is therefore dedicated to the investigation, manipulation and real-time imaging of defects and dislocations in (bilayer) graphene. To explore the structural peculiarities of dislocations, dark field investigations at low electron energies are conducted. In-depth investigation of epitaxial bi- and trilayer graphene grown on the Si-face of 6H-SiC bearing an enormous amount of dislocations was carried out using dark field transmission electron microscopy in a Titan Themis 300 operated at 80 kV. The strain relaxation resulting from the ultra-thin material leads to a wavy topography for parallel partial dislocations separated by a distance of ca. 25 nm. By evaluation of directed dark-field tilt series a technique for the topographic reconstruction of thin 2D materials was elaborated and tested on freestanding graphite and graphene membranes.
The observed partial dislocations were not only observed statically but can be imaged and directly manipulated to trigger dislocation reactions, using a state-of-the-art scanning electron microscope with a STEM detector and precisely controllable micromanipulators. To follow the in situ manipulation of individual dislocations in CVD grown bilayer graphene, the electron trajectory for an imaging mode with an additional magnetic field (immersion mode, IM) was elaborated. The recording of diffraction patterns in the SEM leads to the deduction of image formation principles on the STEM detector and advanced the establishment of a novel diffraction technique for ultra-low energies in a SEM (1-30 kV).
Based on the mechanical manipulation experiments of individual partial dislocations, a platform-independent large-area cleaning approach for an exhaustive removal of surface adsorbents in vacuo was devised. The mechanical contact and movement of manipulator tips can be used to remove adsorbed contamination while imaging it in situ. The cleaning procedure boosts the resolution in the SEM at ultra-low energies and is able to discriminate between physisorbed contamination and covalently bound alkyl chains. After cleaning dodecyl functionalized monolayer graphene directly in the TEM, atomic resolved imaging of alkyl chains on graphene could be carried out. The obtained data can be compared to a large dataset obtained from molecular dynamic simulations to assign the molecular arrangement of individual carbon chains bound to sp³ defects on monolayer graphene.Defekte in kristallinen Materialien bestimmen deren physikalische Eigenschaften und können genutzt werden, diese Eigenschaften für ausgewählte Anwendungen zu nutzen. Innerhalb dieser Kristalldefekte spielen Versetzungen eine zentrale Rolle. Daneben sind unter anderem Einzelatomdoping, Korngrenzen und Leerstellen als weitere Defekte zu erwähnen. Alle diese Kristalldefekte beeinflussen optische, elektrische und weitere physikalische Eigenschaften von Materialien. Im Falle von immer dünneren Materialien nimmt der Einfluss dieser Defekte auf das gesamte Material enorm zu. Dies ist mit dem Rückgang des ungestörten Kristallvolumens im Vergleich zu defekten Bereichen zu erklären. Die Auswirkungen von Kristalldefekten zeigen sich besonders stark bei Untersuchungen des dünnst möglichen 2D (bzw. pseudo-3D) Materials, (Zweilagen-) Graphen.
In dieser Arbeit werden daher Defekte und Versetzungen in (Zweilagen-) Graphen untersucht, manipuliert und abgebildet. Zur strukturellen Untersuchung von Partialversetzungen wurden hierzu Dunkelfelduntersuchungen in einem Transmissionselektronenmikroskop bei niedriger Energie durchgeführt. Auf der Si Seite von 6H-SiC epitaktisch gewachsenes Zwei- und Dreilagengraphen mit einer enormen Dichte an Partialversetzungen wurde untersucht. Die Relaxation von Verspannungen führt hier in Netzwerken mit abwechselnden Partialverstzungspaaren (im Abstand von ca. 25 nm) zur Ausbildung einer welligen Topographie. Dunkelfeldkippserien wurden zudem genutzt um die Topographie von freistehenden Graphit- und Graphenmembranen quantitativ zu rekonstruieren.
Vereinzelte Versetzungen in CVD gewachsenem Zweilagengraphen wurden manipuliert und Reaktionen zwischen einzelnen Versetzungen untersucht, während diese zeitgleich abgebildet werden können. Hierfür ist ein Rasterelektronenmikroskop mit genauestens steuerbaren Mikromanipulatoren genutzt worden. Zum besseren Verständnis der erhaltenen Kontraste in Durchstrahlabbildungen sind die Elektronenbahnen bei lokal angeregtem magnetischen Feld (Immersionsmodus) untersucht und klassifiziert worden. Basierend auf den erstellten Beugungsdaten ist ein nachrüstbares Modul zur direkten Aufnahme von Beugungsmustern im REM bei Spannungen von 1-30 kV Beschleunigungsspannung etabliert worden.
Die mechanischen Manipulationen einzelner Versetzungen eröffnete die Möglichkeit freistehende dünne Membranen umfassend von adsorbierten Kontaminationen zu befreien. Dabei wird eine dünne Spitze in physischem Kontakt zur Membran bewegt und ermöglicht die Entfernung adsorbierter Kontaminationen. Dadurch lässt sich die erreichbare Auflösung für niederenergetische Mikroskopie drastisch erhöhen. Die großflächige Reinigung direkt im TEM erlaubte die Untersuchung von, mit einzelnen Alkylketten, kovalent funktionalisiertem Graphen. In Verbindung mit Molekulardynamik Simulationen und neuartiger Bildsimulation konnten atomar aufgelöste Aufnahmen einzelner, an sp³ Defekte in Graphen gebundener Alkylketten erstellt werden
Gezielte Manipulation einzelner Defekte in Schichtkristallen und 2D-Materialien
Get PDFThe structure-property relationship has always been one of the focal topics of materials science. Of the different structural aspects of a material that need to be considered, defects take a central role. Defects can fundamentally alter the intrinsic behavior of a material, which is why there has always been a major stride towards the control of defects. While many established routes exist to control the ensemble-characteristics of defects, the direct control of individual defects is still in its infancy. Different technological advances such as new microscopy techniques and nanomanipulation are vital in this development. Using direct control, the fundamental characteristics of defects can be understood and, in the future, used as design space for novel materials.
In this work new routes are explored towards the direct manipulation of individual defects in crystalline solids using advanced in situ electron microscopy. Layered and 2D-materials are used as model systems, due to their well-defined nature. Individual sp³-type point defects in graphene, induced by covalently attached moieties, are made visible using high resolution transmission electron microscopy (HRTEM). A mechanical cleaning method, based on piezo-driven micromanipulation, is conceived which allows for the selective removal of adsorbed contaminants while leaving covalent bonds intact. The method reaches site-specific atomic cleanliness, which allows for an extended discussion of re-contamination effects and the question of whether clean is actually clean. Using the gathered knowledge about cleaning, an electron beam induced synthesis of a turbostratic graphene layer is observed in situ. The sp³-type point defects are confirmed by the comparison against complementary molecular dynamics simulations and dynamic HRTEM image simulations. Using electron beam illumination, a dynamic movement of the defects in the lattice can be stimulated.
Going up in dimensionality, line defects, known as dislocations are analyzed in bilayer graphene, which is the thinnest material that can host those defects. Using an advanced in situ setup in scanning electron microscopy (SEM), that involves three independent micro-manipulators, the direct manipulation of individual dislocations becomes feasible. To understand the contrasts obtained from SEM in transmission, diffraction patterns are obtained. To facilitate this process, a novel diffraction setup for SEM is devised. Low energy nano diffraction (LEND) can be used to acquire spot-like diffraction patterns in SEM in transmission when the sample is thin enough. The method is non-invasive, cost-effective and retro-fittable to virtually any SEM. The possibilities of the system are shortly explored and discussed. The dislocation manipulation is used to confirm the fundamental properties of those defects, such as line tension, interaction with free edges and mutual interactions. While all expected interactions could be demonstrated, also a new switching mechanism was found that allows for the reversible division and connection of areas of different stacking orders. This finding is used to propose a functional device purely based on dislocations. An attempt is made at measuring the mechanical forces exerted by individual dislocations during manipulation. A nanowire-based approach of force measurement is used, giving promising, but as of yet inconclusive, results.
In the third main part, individual twist grain boundaries are created and manipulated. As the material, layered vanadium diselenide (VSe2) is used. To generate the interfaces, first inclined micro-pillars are cut using focused ion beam (FIB) techniques. A subsequent compression step performed in situ in SEM leads to slip along a single interface. In certain cases, before sliding, a rotation is introduced that facilitates the slip process. After the creation of individual grain boundaries, they are manipulated to measure the intrinsic shear strength of the material as well as grain boundary sliding friction. A state of very low friction called superlubricity was found for certain rotation angles and the intrinsic interlayer adhesion energy of VSe2 was determined. Different routes towards a more precise control of the grain rotation as well as the possibility to perform the experiments in situ in TEM are explored. The fundamental movements of rotation and translation of a single twist grain boundary are demonstrated in situ in plan-view TEM.
All in all, this work demonstrates several viable routes towards the control of individual defects using in situ microscopy. The next step towards true defect engineering lies in the measurement of the functional properties of single defects.Der Zusammenhang zwischen Struktur und Eigenschaften von Materialien stellt ein zentrales Thema in den Materialwissenschaften dar. Von den vielen strukturellen Aspekten, die einen Einfluss auf die Eigenschaften eines Materials haben, nehmen Defekte eine herausragende Rolle ein. Durch die Untersuchung und das kontrollierte Einbringen von Defekten können Materialien für bestimmte Anwendungen gezielt angepasst werden. In der Vergangenheit wurden viele unterschiedliche Verfahren entwickelt, Defekte in ihrer Gesamtheit zu beeinflussen. Eine neuere Entwicklung stellt hingegen der Versuch dar, direkt einzelne Defekte zu manipulieren. Die Manipulation von einzelnen Defekten ermöglicht es, deren individuelle Eigenschaften zu verstehen und ist somit ein bedeutender Beitrag für die zukünftige Forschung an neuen Materialsystemen.
In dieser Dissertation werden verschiedene Wege aufgezeigt, einzelne Defekte direkt zu beeinflussen. Als Hilfsmittel dient dabei die in situ Elektronenmikroskopie, welche die nötige Auflösung mitbringt, Defekte überhaupt erst sichtbar zu machen. Die Studie wurde an Schichtkristallen und 2D-Materialien durchgeführt, da diese eine einzigartige, hochanisotrope Struktur besitzen. Zunächst werden einzelne, an Graphen kovalent angebundene Moleküle mittels hochauflösender Transmissions-elektronenmikroskopie dargestellt. Die an Graphen angebundenen Moleküle induzieren einen lokalen Defekt in der Hybridisierung der Molekülorbitale im Graphen. Um die Abbildung zu ermöglichen, wird eine neue mechanische Reinigungsmethode eingeführt, die selektiv Adsorbate auf einer Oberfläche entfernen kann, während kovalente Bindungen intakt bleiben. Die Methode erreicht atomare Sauberkeit, was weiterführende Experimente bezüglich Rekontamination zulässt. Zusätzlich kann die Frage, was atomar „sauber“ bedeutet, geklärt werden. Das Wissen darüber wird verwendet, um eine zusätzliche Graphenschicht in situ wachsen zu lassen. Die Kontraste der kovalent angebundenen Moleküle werden mit simulierten Bildern verglichen, um die Struktur der funktionellen Gruppen zu bestätigen. Durch den Elektronenstrahl kann kann eine Migration der Moleküle in Form von Platzwechseln im Graphengitter.
Weiterführend werden Liniendefekte, sogenannte Versetzungen, in zweilagigem Graphen untersucht. Um diese direkt beeinflussen zu können, wurde ein komplexer Versuchsaufbau in einem Rasterelektronenmikroskop (REM) entwickelt. In diesem Aufbau werden drei unabhängige Mikromanipulatoren eingesetzt, die einerseits für die beidseitige Reinigung des Graphen und andererseits für die Manipulation der Versetzungen zuständig sind. Um die Versetzungskontraste im REM in Transmission zu verstehen, wurde ein neuartiges Beugungssystem entwickelt. Dieses System kann in beliebige Rasterelektronenmikroskope integriert werden und ermöglicht die Aufnahme von Punktbeugungsbildern. Die Möglichkeiten, die sich mit dieser Technik ergeben, werden anhand von Beispielen dargestellt und diskutiert. Die direkte Manipulation von Versetzungen zeigt einige der fundamentalen Eigenschaften dieser Defekte auf. Dabei werden die Effekte von Linienspannung, die Interaktion mit freien Oberflächen und die gegenseitige Beeinflussung von Versetzungen untersucht. Auf der Basis gezielter Versetzungsreaktionen wird ein neuer Schaltmechanismus postuliert, der Flächen mit gleicher Stapelfolge reversibel zerteilen oder vereinen kann, was als Grundlage für ein elektronisches Bauelement dienen könnte. Darüber hinaus zeigte ein erster Versuch, die rücktreibende Kraft einzelner Versetzungen zu messen, vielversprechende Ergebnisse.
Der dritte Hauptteil befasst sich mit der gezielten Erzeugung von Drehkorngrenzen. Hierbei wird das Material Vanadium Diselenid verwendet, in welches Mikrosäulen mittels fokussiertem Ionenstrahl geschnitten werden. Werden diese Mikrosäulen komprimiert, ergibt sich ein Abgleiten entlang einer einzelnen Kristallebene. Durch eine zusätzliche Rotation beim Abgleiten entsteht eine Drehkorngrenze. Weiterführende Manipulationen dieser Drehkorngrenzen demonstrieren den Effekt des Korngrenzgleitens. Je nach Rotationswinkel ist dieser Prozess mit unterschiedlich hohen Reibungskräften verbunden, die analysiert werden. Zuletzt wird eine Testgeometrie vorgeschlagen, mittels derer eine Korngrenzmanipulation in situ im Transmissionselektronenmikroskop durchgeführt werden kann.
Die vorliegende Arbeit zeigt verschiedene Wege auf, einzelne Defekte unterschiedlicher Dimensionalität auf unterschiedlichen Längenskalen gezielt zu manipulieren. Diese Manipulation ermöglicht neuartige Einsichten in die fundamentalen Eigenschaften von Defekten und Materialien
Untersuchungen an Mikrostrukturen und ausgedehnten Defekten in Ni- und Co-Basis-Superlegierungen - Entwicklung und Anwendung fortgeschrittener TEM-Techniken
Get PDFTo improve the efficiency of stationary gas turbines and air craft jet engines, it is crucial to increase the maximum temperature capabilities of single crystalline superalloys by appropriate alloy design and microstructure tuning. The mechanical properties of superalloys are largely influenced by the physical constitution of the microstructure. To develop a better understanding of fundamental aspects of creep deformation, like the stress states, defect structures and other degradation processes, it is necessary to employ scale-bridging characterization. In the present work, Ni- and Co-based superalloys are investigated by a series of advanced transmission electron microscopy techniques and by the application of specifically developed characterization methods to identify dominating processes on atomic scale and hence to make a direct correlation to the macroscopic creep behavior. For instance, the misfit between γ and γ’ in the initial microstructure is of great importance, since it strongly influences the rafting process and the interfacial dislocation network. To address the stress state, on the one hand misfit measurements in undeformed samples are conducted and are directly compared to finite-element simulations. On the other hand, deformed samples are investigated to assess the influence of an initial rafting process and the formation of an interface dislocation network. For this, characterization methods are used which are based on the evaluation of atomically resolved images and on electron diffraction. Moreover, the temperature dependency of the misfit and of the microstructure stability is specifically investigated for different Co-base alloys in in situ heating experiments. The characterization of defect structures in Ni-base superalloys after creep deformation builds the second pillar of this work. Specific cutting processes of superdislocations are studied to elucidate which atomic processes take place. A series of and superdislocations are studied by means of high resolution imaging and planes associated with anti-phase boundaries and complex stacking faults are identified. For this, a preparation technique is developed which allows a scalebridging characterization and has been applied to two superdislocations. The investigations show that all superdislocations need a significant amount of point defect diffusion to be able to cut through the γ’ phase. Furthermore, for creep deformation the constitution of the γ-γ’ interface plays an important role. The structural and chemical transition is therefore investigated with the help of the preparation method which is also employed for the scale-bridging characterization of superdislocations. Besides superdislocations, also a series of interface dislocations is studied which often occur in combination with interface grooves. This phenomenon is addressed on an atomic scale through high resolution imaging and discussed in terms of the influence of the core structure of the interface dislocations on the origin of groove formation. The last pillar of the present work is based on investigations of brittle phases which nucleate after iso-thermal annealing and make the superalloys prone to cracking. It is well-established that the addition of Ru prolongs the incubation time of phase precipitation. An effort is made to clarify the origin of the Ru effect by structural and chemical analysis. However, systematic studies of the interface characteristics do not reveal significant changes in samples with and without Ru.Um die Effizienz von stationären Gasturbinen und Flugzeugtriebwerken zu verbessern, ist es entscheidend, die maximale Einsatztemperatur von einkristallinen Superlegierungen durch geeignete Legierungs- und Mikrostrukturentwicklung zu verbessern. Die mechanischen Eigenschaften werden dabei maßgeblich durch die physikalische Beschaffenheit der Mikrostruktur beeinflusst. Um fundamentale Aspekte der Kriechverformung, wie den Spannungszustand, Defektstrukturen und andere Degradationsprozesse besser zu verstehen, ist es daher unerlässlich eine skalenübergreifende Charakterisierung durchzuführen. In der vorliegenden Arbeit werden Ni- und Co-basierte Superlegierungen durch fortgeschrittene Transmissionselektronenmikroskopie und durch die Anwendung von speziell entwickelten Charakterisierungsmethoden untersucht, um auf atomarer Skala ablaufende Prozesse zu identifizieren und dadurch auf das makroskopische Kriechverhalten schließen zu können. So ist zum Bespiel die Gitterfehlpassung zwischen γ und γ’ im Ausgangszustand von entscheidender Bedeutung, da dadurch die Floßbilung und das Grenzflächenversetzungsnetzwerk stark beeinflusst werden. Um den Spannungszustand zu adressieren, werden zum einen Gitterfehlpassungsmessungen in unverformten Proben durchgeführt und direkt mit Finite-Elemente-Simulationen verglichen, zum anderen werden verformte Proben untersucht, um den Einfluss einer anfänglichen Floßbildung und der Ausbildung eines Versetzungsnetzwerks abzuschätzen. Hierfür werden Untersuchungsmethoden genutzt, die sowohl auf der Auswertung atomar aufgelöster Abbildungen, als auch auf Elektronenbeugung basieren. Darüber hinaus wird gezielt die Auswirkung der Temperatur auf die Gitterfehlpassung und die Mikrostrukturstabilität für unterschiedlichen Co-Legierungen in in situ Heizexperimenten untersucht. Ein weiterer Schwerpunkt der Arbeit basiert auf der Analyse von Defektstrukturen, die während der Kriechverformung entstehen. Dafür werden gezielt Schneidprozesse von Superversetzungen untersucht, um aufzuklären, welche atomaren Prozesse dabei ablaufen. Eine Reihe von und Versetzungen werden mittels hochauflösender Abbildung charakterisiert und zugehörige Ebenen von Antiphasengrenzen und komplexen Stapelfehlern werden identifiziert. Hierzu wird eine Präparationsmethode, die deren skalenübergreifende Analyse erlaubt, entwickelt und auf Superversetzungen angewandt. Die Untersuchungen zeigen, dass alle Superversetzungen nur mit Hilfe von Diffusionsprozessen die γ’ Phase schneiden können. Für die Kriechverformung spielt darüber hinaus die Beschaffenheit der γ-γ’ Grenzfläche eine entscheidende Rolle. Daher wird mittels der Präparationsmethode, die ebenfalls für die skalenübergreifende Charakterisierung von Superversetzungen angewandt wird, der strukturelle und chemische Übergang von der γ Phase in die γ’ Phase analysiert. Neben Superversetzungen wird eine Reihe von Grenzflächenversetzungen untersucht, die in Verbindung mit Grenzflächenausbuchtungen auftreten. Dieses Phänomen wird mittels hochauflösender Mikroskopie auf atomarer Skala adressiert und bezüglich des Einflusses der Kernstruktur der Grenzflächenversetzungen auf die Entstehung der Ausbuchtungen diskutiert. Die letzte Säule der vorliegenden Arbeit bildet die Analyse von Sprödphasen, die nach isothermer Auslagerung entstehen und Superlegierungen anfällig für Rissentstehung machen. Es ist belegt, dass Ru die Ausscheidung dieser Phasen verzögert. Um den Ru-Effekt aufzuklären, werden Strukturuntersuchungen und chemische Analysen durchgeführt. Eine systematische Auswertung der Grenzflächencharakteristika zeigt jedoch keinen signifikanten Unterschied zwischen Legierungen mit und ohne Ru
Verkapselte Silber-Nanodraht-Netzwerke für neuartige Indium freie transparente Elektroden
Get PDFTransparent conductive electrodes (TCEs) are an essential component in optoelectronic devices in the areas of consumer electronics, photovoltaics as well as solid state lighting. Therefore, a high optical transmittance and a high electrical conductivity are crucial for their efficient use e.g. in flat-panel displays, touchscreens, solar cells and light emitting diodes (LEDs). Indium tin oxide (ITO) is currently the predominantly used TCE, with a good trade-off between conductivity and transparency but with the major drawback that indium is a scarce element with a strategic reach of only a few years if used widely in all sorts of devices. Furthermore, it has additional downsides such as its brittleness and comparably high deposition and sintering temperatures, which keep these films from being used e.g. on cheap and flexible polymer substrates. To provide low thermal budget TCE film deposition with reduced brittleness and high applicability even on bendable substrates, current research focuses on the development of new alternative materials that fulfill these requirements and in addition provide for cost- and material-efficient synthesis routes.
In recent years, thin film electrodes composed of silver nanowire networks offer a prom-ising approach to replace ITO thin films due to their excellent optoelectronic properties. Moreover, silver nanowire networks are characterized by low production costs and a fabrication by easily scalable, low-temperature deposition techniques. However, for a long-term stability in ambient conditions and thus, for a real life application, the silver nanowire surfaces need to be protected against sulfidation, which yields insulating silver sulfide layers on the silver nanowires, deteriorating the electrode’s conductivity.
The present thesis aims at contributing to the development of novel routes towards high quality TCE films based on silver nanowire networks. Optimization strategies will be presented aiming at the highest optical transparency at the best electrical conductivity with decent long-term viability due to chemical and mechanical stability.
A first prerequisite for good TCE properties in the aforementioned sense is to account for entire percolation of the silver nanowires in the random networks. This percolation strongly depends on the dimensions of individual nanowires and the area coverage with nanowires. Here, large area, high resolution scanning electron microscopy with subse-quent statistical analysis provides for the respective numbers of area coverage and percolation probability. Adapting open source image processing routines in ImageJ to determine nanowire percolation and coverage, provided easy to use optimization procedures to account for improved electrodes from a conductivity and transparency point of view. Based on this simulation aided electrode optimization, a developmental acceleration could be obtained. In particular, for each unknown silver nanowire suspension, composed of nanowires with varying dimensions, an optimized coverage could easily be determined. As an essence of multiple experimental variations of silver nanowire dimensions, it could be concluded that especially nanowires with high aspect ratios such as ~ 130, yield good electrodes with sheet resistances of as low as 40 Ω/sq at an optical transmittance of > 90%. These values compare well with state of the art ITO electrodes used in commercial applications. As a handle towards highest conductivity at given silver nanowire dimensions, optimized contact areas at nanowire crossing points are required. Here, thermal annealing routines between 200°C and 250°C could be developed, which reduce the contact resistance between individual silver nanowires from untreated 1.5 kΩ to annealed 10 Ω resistance values.
To account for long-term stability of high aspect ratio silver nanowires with their particularly large surface area, atomic layer deposition (ALD) was supplied to coat the nanowires with a conformal, protective thin film of the conducting, wide band gap metal-oxide, aluminum doped zinc oxide (AZO). ALD deposition permits a homogeneous encapsulation of nano-objects with atomic scale thickness precision and full conformity due to the self-limiting reaction process. Moreover, ALD deposition reaches ‘hidden’ places which occur below and between silver nanowires and thus improves the adhesion of the nanowires to the substrate. The conductivity of AZO itself reduces the overall resistivity of the electrode when being applied together with silver nanowires as their protective film.
It is shown that silver nanowires, embedded in protecting AZO thin films form a new type of composite electrode, with all requirements provided such as high levels of transparency and conductivity, low thermal budget processing at low levels of material consumption as well as mechanical and thermal stability (up to 600°C). Furthermore, the AZO encapsulation protects silver nanowire networks effectively and thus, more than eight months stability in ambient conditions could be reached without any sulfidation of the nanowires and with no deterioration of the electrode performance.
To demonstrate the applicability of the novel composite electrode, it was used as a top electrode for a silicon based solar cell device demonstrator. Preliminary results are promising, showing that the novel composite electrode yields a ~ 40% higher short-circuit current density compared to the best reference electrode composed of a thermally evaporated silver grid. While the short-circuit current profits from a reduced shadowing of the active device area due to the high electrode transparency, the series resistance (~ 4 Ωcm2) does not suffer and compares well with the reference solar cell with grid electrode. To motivate a wider use of the novel composite electrode, it is demonstrated that it can flexibly be integrated also in three-dimensional device architectures. Finally, a huge cost-saving potential is seen, due to an overall low material consumption and in particular, the entire omission of scarce elements such as indium. The base for the reproducibly good electrode parameters is the easy to use open-source simulation aided optimization of coverage and percolation.Transparente leitfähige Elektroden sind ein wesentlicher Bestandteil optoelektronischer Bauelemente sowohl in der Unterhaltungselektronik als auch in den Bereichen der Photovoltaik und der Festkörperbeleuchtung. Dabei ist eine hohe Tranzparenz und Leitfähigkeit für ihren effizienten Einsatz, z.B. in Flachbildschirmen, Touchscreens, Solarzellen und Leuchtdioden, von entscheidender Bedeutung. Indiumzinnoxid ist derzeit das meist verwendete transparente Elektrodenmaterial, da es gleichzeitig über eine sehr hohe Leitfähigkeit und Transparenz verfügt. Jedoch bringt die Verwendung des seltenen Elements Indium in einer Vielzahl von Bauelementen den Nachteil mit sich, dass seine strategische Reichweite nur auf wenige Jahre begrenzt sein wird. Darüber hinaus hat Indiumzinnoxid zusätzliche Nachteile, wie z.B. eine hohe Sprödigkeit und vergleichsweise hohe Abscheide- und Sintertemperaturen, welche eine Beschichtung z.B. von kostengünstigen und flexiblen Polymersubstraten unmöglich macht. Um hochqualitative transparente Elektroden mit geringer Sprödigkeit auf flexiblen Substraten abzuscheiden, sind Materialen notwendig, welche sich mit Hilfe von Niedrigtemperaturprozessen herstellen lassen. Die aktuelle Forschung konzentriert sich deshalb auf die Entwicklung neuer Materialen, welche diese Anforderungen erfüllen und darüber hinaus, kosten- und materialeffiziente Herstellungsmethoden bereitstellen.
Durch ihre hervorragenden optoelektronischen Eigenschaften stellten Dünnfilmelektroden aus Silber-Nanodraht-Netzwerken in den letzten Jahren einen vielversprechenden Ansatz dar, Indiumzinnoxid in Zukunft zu ersetzen. Silber-Nanodraht-Elektroden zeichnen sich durch niedrige Produktionskosten und einfach skalierbare Herstellungsverfahren unter Einsatz von moderaten Temperarturen aus. Damit Silber-Nanodrähte jedoch eine Langzeitstabilität in normalen Umgebungsbedingungen und somit eine Einsatztauglichkeit in realen Anwendungen aufweisen können, müssen ihre Oberflächen vor Sulfidierung geschützt werden. Diese Art der Korrosion hätte sonst zur Folge, dass sich eine isolierende Silbersulfid-Schicht um die Drähte ausbildet, welche die Leitfähigkeit der gesamten Elektrode verschlechtert.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung einer neuartigen Silber-Nanodraht-basierten transparenten Elektrode. Es werden Optimierungsstrategien vorgestellt, welche auf die höchste optische Transparenz in Verbindung mit der besten elektrischen Leit-fähigkeit und einer langfristigen Funktionsfähigkeit durch eine chemische und mechanische Stabilität abzielen.
Eine erste Voraussetzung für funktionsfähige Silber-Nanodraht-basierte transparente Elektroden ist die vollständige Perkolation der Silberdrähte innerhalb des Netzwerks. Diese Perkolation hängt sehr stark von den Abmessungen der einzelnen Nanodrähte sowie von der Flächenbedeckung mit Nanodrähten ab. Hierzu liefert die großflächige, hochauflösende Rasterelektronenmikroskopie mit anschließender statistischer Analyse eine Möglichkeit, die jeweiligen Flächenbedeckungen und Perkolationswahrscheinlichkeiten der Netzwerke zu bestimmen. Das Anpassen von Bildverarbeitungsroutinen im Open-Source Programm ImageJ, ermöglicht die Bestimmung von Perkolations- und Bedeckungsgraden von Silbernanodraht-Netzwerken und stellt somit eine Grundlage für ein einfach zu bedienendes Optimierungsverfahren dar, welches zu einer Verbesserung der elektrischen und optischen Eigenschaften von Silber-Nanodraht-Elektroden beitragen kann. Basierend auf dieser simulationsgestützten Elektrodenoptimierung kann eine Entwicklungsbeschleunigung erreicht werden. Insbesondere kann für jede neue Silber-Nanodraht-Suspension, welche sich aus Nanodrähten mit unterschiedlichen Abmessungen zusammensetzt, ein optimaler Bedeckungsgrad bestimmt werden. Ein wesentliches Ergebnis aus einer Vielzahl von experimentellen Silber-Nanodraht-Synthesen zeigte, dass aus Silber-Nanodrähten mit einem hohen Aspektverhältnis, z.B. ~ 130, sehr gute Elektroden mit geringen Schichtwiderständen (~ 40 Ω/sq) bei gleichzeitig hoher Transparenz (> 90%) hergestellt werden können. Diese Werte sind mit denen von kommerziell verwendeten Indiumzinnoxid-Elektroden vergleichbar.
Eine Möglichkeit, um die höchste Leitfähigkeit von Silber-Nanodraht-Elektroden bei gegebenen Drahtabmessungen zu erzielen, bietet die Optimierung der Kontaktflächen an Nanodrahtkreuzungen. In der vorliegenden Arbeit wurden Wärmebehandlungen bei 200-250°C entwickelt, welche den Kontaktwiderstand zwischen den Nanodrähten und somit den Gesamtwiderstand von 1.5 kΩ/sq (unbehandelt) auf bis auf 10 Ω/sq reduzieren konnten.
Um die Langzeitstabilität von Silbernanodrähten zu ermöglichen, wurden diese unter Ver-wendung der Atomlagenabscheidung konform mit einem schützenden und leitfähigen Dünn-film aus aluminiumdotiertem Zinkoxid (AZO) beschichtet. Die Atomlagenabscheidung er-möglicht aufgrund ihrer selbstlimitierenden Oberflächenreaktionen eine homogene Verkapselung von Nanoobjekten mit atomarer Genauigkeit und Konformität. Darüber hinaus erreicht man mit Hilfe der Atomlagenabscheidung auch Bereiche unterhalb und zwischen den Silberdrähten, wodurch eine verbesserte Haftung der Silberdrähte am Substratmaterial erzielt wird. Die Leitfähigkeit von der AZO-Schicht trägt dabei zu einer Verringerung des Gesamtwiderstands bei einem gleichzeitigen Korrosionsschutz der Elektrode bei.
Insgesamt stellen in AZO verkapselte Silber-Nanodrähte eine neue Art von Verbundelektrode dar, welche alle Anforderungen, wie hohe Transparenz und Leitfähigkeit, Herstellungsverfahren mit geringen Temperaturen, einen niedrigen Materialverbrauch sowie Stabilität bei mechanischen und thermischen Anforderungen (bis zu 600°C) erfüllen. Darüber hinaus schützt die AZO-Verkapselung die Silberdrähte effektiv, so dass eine Stabilität von mindestens acht Monaten in normalen Umgebungsbedingungen ohne eine Verschlechterung der Elektrodeneigenschaften gewährleistet wird.
Um die Anwendbarkeit der neuartigen Verbundelektrode zu demonstrieren, wird diese als Frontelektrode in ein Silizium-basiertes Solarzellen-Konzept integriert. Erste Versuche zeigten vielversprechende Ergebnisse. Unter anderem konnte mit der neuartigen Elektrode eine um ~ 40% höhere Kurzschlussstromdichte im Vergleich zu der besten Solarzelle mit einer thermisch aufgedampften Silbergitter-Referenzelektrode erzielt werden. Der Kurzschlussstrom profitiert dabei von einer reduzierten Abschattung der aktiven Fläche der Solarzelle aufgrund der hohen Transparenz der Verbundelektrode. Gleichzeitig ist der gute Serienwiderstand (~ 4 Ωcm2) der Solarzelle vergleichbar mit den Werten der Referenz-Solarzellen. Um den vielseitigen Einsatz der neuartigen Elektrode zu motivieren, wird beispielhaft die Integration in dreidimensionale Gerätearchitekturen erläutert. Die gewonnenen Erkenntnisse zeigen, dass die neuartige Elektrode durch einen insgesamt geringen Materialverbrauch und insbesondere durch die Vermeidung von seltenen Elementen, wie z.B. Indium, ein enormes Kosteneinsparpotential mit sich bringt. Auf der Basis der hier vorgestellten Simulations- und Auswertemethoden können diese Elektroden hinsichtlich ihrer Perkolation und ihres Bedeckungsgrades weiterentwickelt und optimiert werden
Skalenübergreifende Kombination von korrelativen 3D-Mikroskopiemethoden zur Analyse der komplexen 3D-Mikrostruktur poröser Materialien
Get PDFThis thesis constitutes correlative and scale-bridging microscopy studies
investigating the complex three dimensional pore space of materials
utilized in the fields of catalysis and high temperature Co-base superalloys.
The respective micro- and nanostructure is characterized by a
combination of X-ray nanotomography (Nano-CT), electron tomography
(ET), scanning transmission electron microscopy (STEM) and
scanning electron microscopy (SEM). Here, in particular the opportunities
of the different methods and contrast mechanisms are exploited
to methodologically further develop workflows and strategies for a
robust data analysis and interpretation. Overall, three separate studies
are presented, unraveling the formation processes and complex structure
of supported catalytically active liquid metal solutions (SCALMS),
macroporous zeolite particles and oxidized layers of a Co-base superalloy
ERBOCo-1.
The highly promising SCALMS system demonstrates excellent catalytic
properties. The material consists of a macroporous support
with embedded low-melting alloy (e.g. Ga-Pd) particles. To unravel
the complex pore space and the location of the catalytically active
sites, correlative Nano-CT in combination with 360°-ET and analytical
transmission electron microscopy (TEM) is applied. The homogenous
structure of the porous support network is revealed carrying a statistical
distribution of Ga-Pd droplets, which themselves exhibit a
nonhomogeneous elemental distribution of Ga and Pd. These findings
enable adjustments to the structural and functionality model of
SCALMS existing in literature.
Macroporous zeolite particles display an hierarchical pore systems
with morphological features ranging from the micro- to the nanoscale.
Here, the interconnected pore space renders zeolites to be a promising
catalysts carrier material system. By combing Nano-CT and 360°-ET,
we provide the structure and morphology of single zeolite particles at
different states of the synthesis process, enabling a deep insight into
pore formation process and its relations to the matrix zeolite material.
Investigations of single particles are extended via the large field of
view (LFOV) mode of the Nano-CT to larger particle clusters, giving
access to better statistics and further to the interparticle pore space
and related packing behaviour of those clusters.
Co-base superalloys are a promising high-temperature material of
which mechanical properties as well as phase stability have been improved over the last decades. Nowadays resistivity against oxidation is
of outmost importance. To improve the latter, an in-depth insight into
the porosity, pore connectivity and phase formation upon exposure
to high temperatures is of great importance. A unique workflow of
combining Nano-CT, single-slice focused ion beam (FIB) and SEM
imaging combined with energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDXS)
enables quantification and precise segmentation of the complex pore
space and multilayered oxide scales.
In all presented topics a main focus of this thesis are advancements in
lab-based Nano- CT imaging to find suitable ways of complementing it
with other tomography methods. Several examples of correlative Nano-
CT and ET are presented, enabling highly precise segmentation and
quantitative analysis by ET-informed Nano-CT reconstruction. With
Nano-CT experiments primarily being performed in phase contrast
(PC) mode, the generated artifacts like halo formation require compensation.
This challenge is tackled by a direct correlation of Nano-CT and
ET in high angle annular dark-field (HAADF) STEM mode, where in
the latter the contrast formation mechanisms are well comprehended
and can be consequently utilize to understand and further calibrate
the CT image series. In addition, the limits of a singular Nano-CT
experiment can be expanded by a multi-ROI “stitching approach”. In
this procedure, several partially overlapping neighbouring tilt series
are virtually combined into a single sequence taking advantage of the
large depth of field (DOF) of the Nano-CT instrument.Diese Arbeit stellt korrelative und skalenübergreifende Mikroskopiestudien
dar, die die komplexe dreidimensionale Struktur von porösen
Materialien aus den Bereichen Katalyse und Co-Basis Superlegierungen
untersuchen. Die vorliegende Mikrostruktur wird durch eine Kombination
von Röntgen-Nanotomographie (Nano-CT), Elektronentomographie
(ET), Rastertransmissionselektronenmikroskopie (STEM) und
Rasterelektronenmikroskopie (REM) charakterisiert. Daher werden
drei separate Studien vorgestellt, die die oben genannten Mikroskopietechniken
kombinieren, um die Bildungsprozesse und die komplexe
Struktur von „supported catalytically active liquid metal solutions“
(SCALMS), makroporösen Zeolithpartikeln und oxidierten Schichten
der Co-Basis Superlegierung ERBOCo-1 zu entschlüsseln.
Das vielversprechende SCALMS System weist hervorragende katalytische
Eigenschaften auf. Das Material besteht aus einem makroporösen
Träger mit eingebetteten niedrigschmelzenden Legierungspartikeln
(z.B. Ga-Pd). Um die komplexe Porenmorphologie und die Position
der katalytisch aktiven Stellen aufzudecken, wird korrelatives Nano-
CT in Kombination mit 360°-ET und analytischer Transmissionselektronenmikroskopie
(TEM) eingesetzt. Es stellt sich eine homogene
Struktur des porösen Trägernetzwerks heraus und die integrierten
Ga-Pd-Tröpfchen weisen eine statistische Verteilung im 3D-Volumen
und eine inhomogene Elementverteilung von Ga und Pd auf. Daraus
ergeben sich Anpassungen an das bereits existierende SCALMS Modell.
Makroporöse Zeolithpartikel bestehen aus einem hierarchischen Porensystem
mit morphologischen Größen auf mehreren Längenskalen.
Das verbundene Porensystem macht Zeolithe zu einem vielversprechenden
Katalysator-Trägermaterial. Durch die Kombination von
Nano-CT und 360°-ET zur Untersuchung einzelner Zeolithpartikel in
verschiedenen Stadien des Syntheseprozesses, wird ein tiefer Einblick
in die Porenbildung und die Beziehungen zum Matrix-Zeolithmaterial
ermöglicht. Mit der Übertragung der durch die Einzelpartikelanalyse
gewonnenen Erkenntnisse auf den Large Field of View (LFOV)-Modus
des Nano-CT wird eine erweiterte statistische Relevanz und ein Zugang
zum Porenraum zwischen den Partikeln durch Nano-CT größerer
Partikelagglomerate erreicht.
Co-Basis-Superlegierungen sind ein vielversprechender Hochtemperaturwerkstoff
und die mechanischen Eigenschaften sowie die Phasenstabilität wurden in den letzten Jahren verbessert. Ein weiteres
wichtiges Thema ist die Untersuchung ihrer Widerstandsfähigkeit gegen
Oxidation. Um letzteres zu realisieren, ist es entscheidend, einen
tiefen Einblick in die Porosität, die Porenkonzentration und die Phasenbildung
bei Einwirkung von hohen Temperaturen zu erhalten. Ein
einzigartiger Arbeitsablauf aus der Kombination von Nano-CT und
„single slice focused ion beam“ (FIB) und REM-Bildgebung in Kombination
mit energiedispersiver Röntgenspektroskopie (EDXS) ermöglicht
die Quantifizierung und präzise Segmentierung des komplexen Porenraums
und der vielschichtigen Oxidschichten.
Ein weiterer Schwerpunkt dieser Arbeit sind Weiterentwicklungen
in der laborbasierenden Nano-CT-Bildgebung, um geeignete Möglichkeiten
zur Ergänzung mit anderen Tomographieverfahren zu finden.
Es werden mehrere Beispiele für korrelative Nano-CT und ET vorgestellt,
die eine hochpräzise Segmentierung und quantitative Analyse
durch ET-informierte Nano-CT Rekonstruktion ermöglichen. Da Nano-
CT-Experimente primär im Phasenkontrast-Modus (PC) durchgeführt
werden, müssen die entstehenden Artefakte wie Halo-Bildung kompensiert
werden. Dies kann bis zu einem gewissen Grad durch eine direkte
Korrelation von Nano-CT und ET im „high angle annular dark-field“
(HAADF) STEM-Modus realisiert werden, wo die Mechanismen der
Kontrastbildung bekannt sind. Schließlich können die Grenzen eines
einzelnen Nano-CT-Experiments durch den so genannten „Stitching-
Ansatz“ erweitert werden. Bei diesem Verfahren werden mehrere, sich
teilweise überlappende, benachbarte Kippserien virtuell zu einer einzigen
Sequenz zusammengefasst, wobei die große Tiefenschärfe (DOF)
des Nano-CT-Geräts ausgenutzt wird
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