1,720,994 research outputs found
Impact of materials used in lab and field experiments on the recovery of organic micropollutants
No full textOrganic micropollutants are frequently detected in the aquatic environment. Therefore, a large number of field and laboratory studies have been conducted in order to study their fate in the environment. Due to the diversity of chemical properties among these compounds some of them may interact with materials commonly used in field and laboratory studies like tubes, filters, or sample bottles. The aim of our experiment was to study the interaction between those materials and an aqueous solution of 43 widely detected basic, neutral, and acidic organic micropollutants hereby covering a broad range of polarities. Experiments with materials were conducted as a batch study using spiked tap water and for different syringe filters by filtration with subsequent fraction collection. The best recoveries over a wide range of organic compounds were observed for batches in contact with the following materials (in descending order) acryl glass, PTFE, HDPE, and PP. The use of Pharmed0, silicone, NBR70, Tygon0, and LDPE should be avoided. Flexible tubing materials especially influence many of the investigated compounds here. Filtration with most of the tested filter types leads to no significant loss of almost all of the investigated micropollutants. Nonetheless, significant mass losses of some compounds (loratadine, fluoxetine, sertraline, and diuron) were observed during the first mL of the filtration process. No systematic correlation between compound properties, tested materials, and observed mass losses could be identified in this study. The behavior of each compound is specific and thus, not predictable. It is therefore suggested to study the interaction of compounds with filters and material prior to the actual experiment or include blank studies. (C) 2013 Elsevier B.V. All rights reserved
Preliminary results on the dynamics of particles and their size distribution at a karst spring during a snowmelt event
No full textRecharge events in karst catchments are often accompanied by rapid changes of electrical conductivity, temperature or turbidity in associated karst springs. Turbidity is usually used as a proxy for suspended matter. However, it is not capable to characterize suspended matter in detail as it lumps signals of particles of a wide range of sizes. Changes in particle size distribution (PSD) of suspended matter have rarely been measured although they may contain information on particles' origin, transport, or mobilization. In few cases PSD could even be used to predict bacterial contamination of karst springs. This study is one among few, measuring concentrations of suspended particles in the size range of 0.5-150 mu m on-site and in real-time. The study was performed during a single snow-melt event at one individual karst spring (Gallusquelle, Germany), the findings are therefore of preliminary character. Generally, the PSDs follow a power law (Pareto distribution). In some cases, however, a two parted Pareto distribution provides a better fit. The combination of chemograph analysis and turbidigraph separation demonstrates remobilized (autochthonous) and freshly infiltrated suspended (allochthonous) matter. Visually, there is no relation between PSD and the origin of the suspended matter. This may be caused by the superposition of signals from both origins. Therefore, utilizing the PSD as an indicator for the origin of suspended matter may be restricted to local applications. Furthermore, PSD does not seem to be a clear indicator for a bacterial contamination at the investigated spring, at least for this particular event. The study indicates, that the karst system itself and the type of discharge event may play a crucial role in the successful application of PSD as an adequate source indicator for suspended matter. (C) 2015 Elsevier B.V. All rights reserved.Federal Ministry of Education and Research (BMBF) [02WRS1277A/B
Relationship between organic micropollutants and hydro-sedimentary processes at a karst spring in south-west Germany
No full textKarst aquifers are known to be highly vulnerable to contamination due to their particular hydraulic characteristics. A number of parameters (such as turbidity, dissolved organic matter concentration, particle size distribution) have been proposed as proxies that can be used to detect changes in water quality or contamination of karst springs. However, most of these are not very specific concerning the source of any contamination. Organic micropollutants (OMPs) such as artificial sweeteners or herbicides are possible source-specific indicators that can be used in karst catchment areas, but real time monitoring is not as yet possible for these compounds. We have investigated the possibility of combining the source-specific features of OMPs with real-time measurements of electrical conductivity (EC) and turbidity by means of ECturbidity hysteresis plots. These plots allow for identifying different hydro-sedimentary processes. Our investigations were carried out at the Gallusquelle karst spring in south-west Germany, during high flow conditions that occurred in 2013 after heavy precipitation. The herbicide atrazine, which derives from the aquifer matrix, was detectable in the spring water until resuspended particles appeared at the spring. The herbicide metazachlor, which is present in recharge from cropland, was found to be associated with periods of direct transfer of particles originating from the land surface. The artificial sweetener cyclamate was used as a wastewater indicator, but neither hysteresis plots of EC and turbidity nor any other real-time parameters were able to detect the presence of cyclamate following a wastewater spill. Since EC and turbidity are easily measurable parameters, the systematic relationships of ECturbidity hysteresis behavior to OMPs might assist in the sustainable management of raw water within karst catchments. (C) 2015 Elsevier B.V. All rights reserved.Federal Ministry of Education and Research (BMBF) [02WRS1277A/B
Use of two artificial sweeteners, cyclamate and acesulfame, to identify and quantify wastewater contributions in a karst spring
No full textThe identification and differentiation of different sources of contamination are crucial aspects of risk assessment in water resource protection. This is especially challenging in karst environments due to their highly heterogeneous flow fields. We have investigated the use of two artificial sweeteners, cyclamate and acesulfame, as an indicator set for contamination by wastewater within the rural catchment of a karst spring. The catchment was investigated in detail to identify the sources of artificial sweeteners and quantify their impact. Spring water was analysed following two different but typical recharge events: (1) a rain-on-snow event in winter, when no wastewater overflow from the sewer system was observed, and (2) an intense rainfall event in summer triggering an overflow from a stormwater detention basin. Acesulfame, which is known to be persistent, was quantified in all spring water samples. Its concentrations decreased after the winter event with no associated wastewater spillage but increased during the summer event following a recent input of untreated wastewater. Cyclamate, which is known to be degradable, was only detected following the wastewater inflow incident. The cyclamate signal matched very well the breakthrough of faecal indicator bacteria, indicating a common origin. Knowing the input function, cyclamate was used quantitatively as a tracer in transport modelling and the impact of 'combined sewer overflow' on spring water quality was quantified. Signals from artificial sweeteners were compared to those from bulk parameters (discharge, electrical conductivity and turbidity) and also to those from the herbicides atrazine and isoproturon, which indicate 'old' and 'fresh' flow components, respectively, both originating from croplands. High concentration levels of the artificial sweeteners in untreated wastewater (cyclamate and acesulfame) and in treated wastewater (acesulfame only) make them powerful indicators, especially in rural settings where wastewater input is relatively low, and in karst systems where dilution is often high. (C) 2015 Elsevier B.V. All rights reserved
Redox-sensitivity and mobility of selected pharmaceutical compounds in a low flow column experiment
No full textIn this study a laboratory column experiment under water saturated conditions was conducted to investigate the transport behaviour of the pharmaceutical compounds sulfamethoxazole, carbamazepine, diclofenac, and ibuprofen under varying nitrate concentrations. Organic rich sediment (f(OC)=0.01) and surface water from a formerly investigated field site were used. The water was spiked with the four compounds and the specific redox conditions in the column (0.351 m height) were varied throughout the experiment by adding nitrate in the influent water. Stepwise controlled decreasing influent nitrate concentrations between 131 and 20 mg L-1. were applied in the course of the experiment which lasted 71 days. This established temporarily denitrifying conditions in the column during the reduction of nitrate. Sulfamethoxazole was severely influenced by this process. During denitrification sulfamethoxazole concentrations in the effluent water decreased rapidly and significantly. This experiment demonstrates the strong dependency of sulfamethoxazole transformation specifically on nitrate reducing redox conditions and therefore may help to explain the wide ranges of reported degradability for this compound. Ibuprofen was more stable under denitrifying redox conditions. Both for carbamazepine and diclofenac apparent retardation was observed. For carbamazepine this was attributed to sorption and also to degradation. For diclofenac nitrate controlled degradation seems the dominating process for the apparent retardation of this compound. (C) 2012 Elsevier B.V. All rights reserved
Örtliche und zeitliche Veränderungen der Grundwasserbeschaffenheit im Bereich der Bornhöveder Seenkette
No full textTalsperren und Tagebaufolgeseen - Entwicklung von Gewässerhaushalt und Beschaffenheit unter dynamischen Randbedingungen
No full textDer Gewässerhaushalt, insbesondere der Grundwassereinfluss, sowie die Beschaffenheit von sächsischen Standgewässern unter variierenden klimatischen und gewässerwirtschaftlichen Bedingungen wurden berechnet und untersucht. Neben der Auswertung klimatischer Daten wurde die Verdunstung der Standgewässer modelliert. Mit der Wasserhaushaltsgleichung konnte der Grundwasserstrom der drei Untersuchungsgewässer berechnet werden. Zudem wurden 20-jährige Beschaffenheitsdaten der Gewässerbetreiber abgefragt und mit eigenen Messungen plausibilisiert. Sich ändernde klimatische Verhältnisse bedingen zunehmenden Wasserstress, der in ganz Sachsen auftritt. Mit wärmeren und trockeneren Sommern treten vermehrt Eutrophierungen, anaerobe Verhältnisse und eine Abnahme der Wasserqualität auf. Dem kann nur mit einer angepassten Bewirtschaftung entgegengewirkt werden. Der Grundwasserzustrom ist über die Zeit abnehmend, dennoch kann in Tagebaufolgeseen die Beschaffenheit nachhaltig durch den hoch mineralisierten Eintrag beeinflusst werden. Diese Arbeit zeigt erstmals umfassende Entwicklungen verschiedener Gewässertypen hinsichtlich des Klimas, des Gewässerhaushalts und der Gewässerbeschaffenheit
Testing selected micro-contaminants for their applicability as water quality indicators
Get PDFDie Verwendung anthropogener organischer Spurenstoffe wie beispielsweise Pharmazeutika, Lifestyle-Produkte, Biozide und Pestizide als Indikatoren für die Bewertung der Wasserqualität hat großes Interesse in der Wissenschaftsgemeinde geweckt, und die Verwendung dieser Substanzen als Indikatoren für die Prozessoptimierung, Quellzuordnung und zur Abschätzung des Ausmaßes einer möglichen Kontamination (z. B. den Abwasseranteil von Oberflächen- und Grundwasser) besitzt ein sehr großes Anwendungspotential. Die hier präsentierte Arbeit ist die erfolgreiche und konsequente Weiterführung bestehender Forschungsaktivitäten zur Eignung ausgewählter Spurenstoffe als Indikatoren für die Bewertung der Wasserqualität, ihrem Vorkommen und Verhalten in der Umwelt sowie ihrer Redox-spezifischen Transformation.
Um eine Substanz als Indikator verwenden zu können, müssen sensitive und selektive Analysenmethoden verfügbar sein. In der vorliegenden Arbeit wird die Entwicklung einer Multimethode für den Nachweis von 46 basischen, neutralen und sauren Analyten mittels der Hochleistungs-Flüssigchromatographie und Elektronenspray-Ionisation (ESI) mit anschließender Tandem-Massenspektrometrie (HPLC-ESI-MS/MS) beschrieben. Das ausgewählte Analytenspektrum deckt einen weiten Bereich hinsichtlich der Polarität der Stoffe (log Kow <0–5,9) sowie ihrer repräsentierten Kontaminationsquellen ab. Die Besonderheit der entwickelten Methode stellt die simultane Festphasenanreicherung (SPE), Trennung und Detektion aller Analyten dar. Um dieses realisieren zu können, wird das ESI-Interface in beiden möglichen Operationsmodi (+/−) verwendet, so dass pro Probe nur eine Injektion notwendig ist. Die Bestimmungsgrenzen der Methode in Fluss- und Meerwasser liegen im Bereich weniger ng/L. Im weiteren Verlauf der Arbeit wird die hohe Flexibilität der Methode (Integration zusätzlicher Analyten und Anpassung an andere Wassertypen) demonstriert.
Im darauf folgenden Abschnitt werden die Ergebnisse eines intensiven Fluss-Monitorings vorgestellt. Der Fokus liegt dabei auf der Korrelation von 41 Spurenstoffen mit Kalium (K+) und deren räumlichen und zeitlichen Varianz. Da Urin je nach K+-Hintergrundkonzentration des Gewässers eine signifikante K+-Quelle darstellen kann, ist in Gewässern mit hohem Abwasseranteil eine positive Korrelation von abwasserbürtigen Stoffen und K+ zu erwarten. Diese Korrelation ist für Stoffe mit folgenden Charakteristika bestätigt worden: 1) Kläranlagenabläufe sind die Hauptquelle der Substanz; 2) Die Fracht der Substanz in der Kläranlage ist nur geringen zeitlichen Schwankungen unterworfen; und 3) Hohe Persistenz der Verbindung bei der Abwasserbehandlung und in der Umwelt. Neben anderen Spurenstoffen zeigen Carbamazepin, Sulfamethoxazol und Tolyltriazol die beste Korrelation. Darüber hinaus sind die K+-Äquivalente der einzelnen Stoffe offensichtlich abhängig von Landnutzung und Bevölkerungsstruktur im Einzugsgebiet des untersuchten Flussabschnitts. Eine Korrelation mit K+ zeigt, dass die Konzentration des korrelierenden Spurenstoffs nur vom Abfluss des Fließgewässers abhängig ist. Nach diesem Konzept könnte die Vorhersage der Konzentration entsprechender Spurenstoffe an bestimmten Flussabschnitten erheblich vereinfacht werden. Analog zu den genannten Charakteristika 1–3 kann der Ansatz zur Quellidentifizierung neu auftretender/identifizierter Substanzen genutzt werden. Darüber hinaus könnten Eintragsfunktionen für die korrelierenden Spurenstoffe hinsichtlich Oberflächenwasser/Grundwasser-Interaktion hergeleitet werden. Dies würde eine realistischere Bewertung der Reinigungsleistung von Anlagen zur (künstlichen) Grundwasseranreicherung ermöglichen.
Anschließend wird eine Methode präsentiert, mit Hilfe derer sich das Volumen von schnell transportiertem, unbehandeltem Abwasser in einem Karstaquifer abschätzen lässt. Eine Kontamination mit unbehandeltem Abwasser und die damit verbundene bakterielle Belastung stellen eine ernsthafte Bedrohung für die Trinkwasserqualität und die öffentliche Gesundheit dar. Das Ausmaß einer Kontamination quantifizieren zu können ist allerdings meist problematisch. Daher wurde ein bereits bekannter Massenbilanzansatz der aktuellen Fragestellung angepasst. In die Berechnung der Abwassermenge fließen ein: Die Coffein-Fracht an der Quelle, die übliche Coffein-Belastung in unbehandeltem Abwasser und der tägliche durchschnittliche Trinkwasserverbrauch pro Person im beobachteten Quelleinzugsgebiet. Der entwickelte Ansatz wurde zur Berechnung der täglich zuströmenden Abwassermenge an einem bereits gut charakterisierten Karstaquifer (Gallusquelle, Deutschland) angewendet.
Weiterhin werden die Ergebnisse einer Mikrokosmos-Studie zur Transformation des Antibiotikums Sulfamethoxazol (SMX) unter denitrifizierenden Bedingungen vorgestellt. Ein selektiver Reaktionsmechanismus mit den unter denitrifizierenden Bedingungen gebildeten N-Spezies Stickstoffmonoxid (NO) und Nitrit (NO2−) ist die zugrunde liegende Arbeitshypothese und die Bildung der daraus abgeleiteten Transformationsprodukte (TP) 4-Nitro-N-(5-methylisoxazol-3-yl)-benzenesulfonamid (4-Nitro-SMX) und N-(5-methylisoxazol-3-yl)-benzenesulfonamid (Desamino-SMX) während des zeitlichen Verlaufs eines Wasser/Sediment-Batchversuchs wird dargestellt. Beide TPs können auch in Umweltproben nachgewiesen werden. Unter geeigneten Reaktionsbedingungen kann das TP 4-Nitro-SMX zudem zu SMX retransformiert werden. Dies zeigt die hohe Relevanz der vorliegenden Arbeit hinsichtlich des Vorkommens und Verhaltens dieses Antibiotikums in der Umwelt und für das Monitoring der Wasserqualität. Darüber hinaus können Redox-spezifische TPs als Indikatoren für den reaktiven Stofftransport verwendet werden.The use of anthropogenic micro-contaminants such as pharmaceuticals, lifestyle products, biocides, and pesticides as water quality indicators has aroused great interest in the scientific community and there is a high potential of using these compounds as indicators for process optimization, source delineation, and to evaluate the extent of a contamination (e.g. the amount of wastewater in surface- and groundwater). The presented work is the successful and consequent continuation of ongoing research activities on the evaluation of selected micro-contaminants as water quality indicators, their occurrence and fate in the environment, and their redox-dependent transformation.
In order to use a compound as an indicator the availability of sensitive and selective analytical methods is essential. In this thesis, the development of a multi-residue analytical method based on high-performance liquid chromatographic separation and electrospray ionization with tandem mass spectrometric detection (HPLC-ESI-MS/MS) for the simultaneous analysis of 46 basic, neutral, and acidic compounds covering a wide range of polarity (log Kow <0–5.9) and potential contamination sources is described. The main feature of the method is the simultaneous solid phase extraction (SPE) of all analytes followed by the simultaneous separation and detection by HPLC-MS/MS with electrospray ionization in both positive and negative polarization within the same chromatogram. Method quantitation limits (MQL) for river- and seawater are in the low ng/L range. Furthermore, the high flexibility of the method (inserting additional analytes and adaptation to other water types) is demonstrated.
The following part of the thesis presents the results from extensive river monitoring with focus on the correlation of 41 micro-contaminants with potassium (K+) and its temporal and spatial variation. Depending on the (geogenic) K+ background concentration, urine can be a significant source of K+ for surface waters. Accordingly, a positive correlation of concentrations of wastewater-related micro-contaminants and K+ is to be expected in receiving waters of wastewater treatment plant (WWTP) effluents. This correlation was found for compounds, which meet the following criteria: 1) WWTP effluent is the dominating source of the compound; 2) Variability of its mass flux in the WWTP is negligible; and 3) The compound is persistent in WWTPs and in the environment. Among other compounds, carbamazepine, sulfamethoxazole, and tolyltriazole demonstrate the best correlations. K+-equivalents of the individual micro-contaminants obviously depends on land use and population structure of the investigated river section. A correlation with K+ indicates that the concentration of the respective micro-contaminant depends only on river discharge. Following this assumption, the prediction of micro-contaminant concentrations at certain river locations could be substantially simplified. Regarding bank filtration and the interaction of surface water and groundwater in general, it may be possible to derive input functions of the correlating micro-contaminants. This would allow for a better evaluation of the attenuation potential at individual filtration sites. Furthermore, the approach can be used for contamination source delineation.
Additionally, an approach to estimate the volume of untreated wastewater entering karst aquifers through rapid recharge is presented. Contamination from untreated wastewater leakage and related bacterial contamination poses a serious threat to drinking water quality and public health. However, a quantification of the magnitude of leakage is difficult. For this purpose a balance approach was adapted. It is based on the mass flow of caffeine in spring water, the load of caffeine in untreated wastewater, and the daily water consumption per person in a spring catchment area. The methodology was applied to estimate the amount of leaking and infiltrating wastewater to a well-investigated karst aquifer (Gallusquelle, Germany) on a daily basis.
Also presented is a microcosm study on the transformation of the antibiotic sulfamethoxazole (SMX) under denitrifying conditions. A selective reaction pathway with the under denitrifying conditions produced nitrogen species nitrogen oxide (NO) and nitrite (NO2−) was suspected and the evaluation of two hypothesized transformation products (TP) 4-nitro-N-(5-methylisoxazol-3-yl)-benzenesulfonamide (4-nitro-SMX) and N-(5-methylisoxazol-3-yl)-benzenesulfonamide (desamino-SMX) was confirmed in a denitrifying water/sediment batch experiment. Furthermore, the compound 4-nitro-SMX has the potential to retransform to its parent compound SMX. The TPs were also detected in environmental samples demonstrating the high relevance of this study regarding the occurrence and fate of SMX in the environment and for water quality monitoring. Furthermore, TPs, which are specific for certain redox conditions, could be potentially used as redox indicators regarding reactive transport
Transport of Enterococcus faecalis JH2-2 through sandy sediments: A combined experimental and modelling approach
Get PDFThe agricultural sector is one of the largest consumers of fresh water. With the ever-increasing problem of water scarcity, urbanization, over-population, and climate change, fresh water resources used by agriculture could be put to better use by redirecting it for drinking water purposes. In this context, many countries reuse treated urban waste water for irrigation, to overcome this problem. While this is a sustainable practice, the reuse of urban wastewater could facilitate the spread of pathogenic bacteria (or antibiotic resistant bacteria) in the subsoil region and consequently the groundwater. Since groundwater is one of the main sources of drinking water, the contaminants could pose a risk to human health. Furthermore, obtaining scientific data for emerging contaminants during water reuse is the need of the hour.
The objective of this work is to build a mechanistic model that can aid in the development of large-scale risk assessment models; thus facilitating the setup of water reuse regulations for the relevant pathogenic organisms. In the present study, process based models were developed and evaluated using lab scale results. Then, the relative time scales of the processes are compared, and the relative importance of the various process studies are assessed. When assessing time scales of the processes, it is kept in mind that processes with relatively fast time scales can be approximated using equilibrium models, relatively slow processes can be neglected, and only the rate limiting processes can neither be neglected or further simplified in further model development. Therefore, an idea of the rate limiting processes assessed in lab scale can serve as important tools facilitating model simplification when evaluating larger scale models.
A combined experimental and modelling approach has been used to study relevant transport and reactive processes during bacteria transport through sandy sediments. The mechanistic model contained transport processes which were implemented using the advective dispersive equation. An additional straining process was added using non-linear rate law. The biological processes of decay, respiration, attachment, and growth were expressed using linear rate laws. This mechanistic model was verified using data from fully water saturated, sediment packed lab-scale column experiments. Continuous injection of tracer, microspheres, and Enterococci (in water environments with and without dissolved oxygen and nutrients) was performed. The experiment was verified for three flow velocities (0.13, 0.08 and 0.02 cm/min), and the parameter values were compared for these flow velocities using dimensionless numbers. The linear rate coefficients were converted to a dimensionless form (Peclet and Damkoehler numbers respectively) to facilitate the comparison of processes across the various flow velocities.
The results indicate that the processes of attachment and growth are flow dependent. Furthermore, in the presence of dissolved oxygen, attachment of bacteria to sediment was the most influential process. Sensitivity analysis showed that the parameters representing growth and respiration were influential, and care must be taken when using the results for field-scale experiments or models.
These processes and parameters add new knowledge on the impact of urban wastewater reuse on the spread of pathogenic bacteria (especially resilient species like Enterococci), and emphasizes the importance of research in this area. Future work could focus on obtaining data from culture independent methods and extension of the model framework, and include (where necessary) non-linear rate laws. This will provide a critical pathway to developing a decision support framework for use by regulatory frameworks, policy makers, stakeholders, local and global environmental agencies, World Health Organization, or the United Nations.:List of Figures vii
List of Tables xi
List of Abbreviations xiii
List of Symbols xv
Summary xvii
Zussamenfassung xix
1 Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
1.1 Broad Scope. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
1.2 Hypotheses and Research objectives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
1.3 Outline of the work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
2 Concepts, terminologies, and methodology 7
2.1 Concepts and terminologies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.1.1 Background . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.1.2 The vadose zone . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.1.3 Porosity and pore models . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.1.4 Darcy’s law . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
2.2 Bacteria strain used and Processes Studied . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.2.1 Enterococcus faecalis JH2-2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.2.2 Advection and Dispersion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.2.3 Straining . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.2.4 Microbial Decay and Respiration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.2.5 Microbial Attachment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
2.2.6 Microbial Growth. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.2.7 Dimensionless numbers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.3 Experimental design . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.4 Model setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3 Reactive-transport modelling of Enterococcus faecalis JH2-2 passage through water saturated sediment columns. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
3.1 Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
3.2 Materials and methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
3.2.1 Experimental study. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
3.2.2 Modeling and data analysis procedure. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
3.3 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
3.3.1 Determination of hydraulic and non-reactive transport parameters (experiments
E1 and E2) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
3.3.2 Determination of parameters related to the bacteria transport (E3 series) . . . 45
3.4 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
3.4.1 Physical processes (E1 and E2) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
3.4.2 Biological Processes (E3 series) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
3.5 Conclusions and Outlook. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.6 Supplementary material . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
4 Determining the impact of flow velocities on reactive processes associated with
Enterococcus faecalis JH2-2. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
4.1 Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
4.2 Materials and methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
4.2.1 Experimental setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
4.2.2 Model Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
4.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
4.3.1 Tracer and microsphere experiments. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
4.3.2 Bacteria experiments - comparison of processes. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
4.4 Conclusions and Future work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
4.5 Supplementary material 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
4.6 Supplementary Material 2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
5 Synthesis. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
5.1 Discussion and conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
5.2 Critical review, pathways towards future work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
Bibliography. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
Note on the commencement of the doctoral procedure. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
Übereinstimmungserklärung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109
List of Publications and conference presentations. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
Acknowledgements. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115Der Agrarsektor ist einer der größten Verbraucher von Süßwasser. Angesichts der zunehmenden Wasserknappheit, der Verstädterung, der Überbevölkerung und des Klimawandels könnten die von der Landwirtschaft genutzten Süßwasserressourcen besser genutzt werden, indem sie für Trinkwasserzwecke umgewidmet werden. In diesem Zusammenhang verwenden viele Länder aufbereitetes kommunales Abwasser für die Bewässerung, um dieses Problem zu lösen. Dies ist zwar eine nachhaltige Praxis, aber die Wiederverwendung von kommunalem Abwasser könnte die Ausbreitung pathogener Bakterien (oder antibiotikaresistenter Bakterien) im Untergrund und damit im Grundwasser fördern. Da das Grundwasser eine der Hauptquellen für Trinkwasser ist, könnten diese Schadstoffe eine Gefahr für die menschliche Gesundheit darstellen. Darüber hinaus ist es ein Gebot der Stunde, wissenschaftliche Daten über neu auftretende Verunreinigungen bei der Wasserwiederverwendung zu gewinnen.
Ziel dieser Arbeit ist es, ein mechanistisches Modell zu erstellen, das bei der Entwicklung groß angelegter Risikobewertungsmodelle behilflich sein kann und somit die Aufstellung von Vorschriften für die Wiederverwendung von Wasser für die relevanten pathogenen Organismen erleichtert. In der vorliegenden Studie wurden prozessbasierte Modelle entwickelt und anhand von Ergebnissen im Labormaßstab bewertet. Anschließend werden die relativen Zeitskalen der Prozesse verglichen und die relative Bedeutung der verschiedenen Prozessstudien bewertet. Bei der Bewertung der Zeitskalen der Prozesse wird berücksichtigt, dass Prozesse mit relativ schnellen Zeitskalen durch Gleichgewichtsmodelle angenähert werden können, relativ langsame Prozesse können vernachlässigt werden, und nur die ratenbegrenzenden Prozesse dürfen in der weiteren Modellentwicklung weder vernachlässigt noch vereinfacht werden. Daher kann eine Vorstellung von den ratenbegrenzenden Prozessen, die im Labormaßstab bewertet werden, als wichtiges Instrument zur Vereinfachung des Modells bei der Bewertung von Modellen in größerem Maßstab dienen.
Ein kombinierter experimenteller und modellierender Ansatz wurde verwendet, um relevante Transport- und reaktive Prozesse während des Bakterientransports durch sandige Sedimente zu untersuchen. Das mechanistische Modell enthielt Transportprozesse, die mit Hilfe der Advektions-Dispersions-Gleichung implementiert wurden. Ein zusätzlicher Filtrationsprozess ('straining') wurde mit Hilfe nichtlinearer Ratengesetze hinzugefügt. Die biologischen Prozesse des Zerfalls, der Atmung, der Anhaftung und des Wachstums wurden durch lineare Ratengesetze ausgedrückt. Dieses mechanistische Modell wurde anhand von Daten aus vollständig wassergesättigten, sedimentgefüllten Säulenexperimenten im Labormaßstab verifiziert. Kontinuierliche Injektion von Tracer, Mikrosphären und Enterokokken (in Wasserumgebungen mit und ohne gelösten Sauerstoff und Nährstoffe) wurde durchgeführt. Das Experiment wurde für drei Strömungsgeschwindigkeiten (0,13, 0,08 und 0,02 cm/min) verifiziert, und die Parameterwerte wurden für diese Strömungsgeschwindigkeiten anhand dimensionsloser Zahlen verglichen. Die linearen Ratengesetze wurden in eine dimensionslose Form umgewandelt (Peclet- bzw. Damköhler-Zahlen), um den Vergleich der Prozesse bei den verschiedenen Strömungsgeschwindigkeiten zu erleichtern. Die Konzentrationen wurden in regelmäßigen Abständen sowohl am Einlass als auch am Auslass der Kolonnen gemessen. Die überprüften Prozesse waren Advektion, Dispersion, Filtration, Zerfall, Atmung, Wachstum und Anhaftung. Der Versuch wurde für drei Strömungsgeschwindigkeiten (0,13, 0,08 und 0,02 cm/min) wiederholt, und die verifizierten Parameterwerte wurden für diese Strömungsgeschwindigkeiten verglichen.
Die Ergebnisse zeigen, dass die Prozesse der Anhaftung und des Wachstums strömungsabhängig sind. Darüber hinaus war bei Vorhandensein von gelöstem Sauerstoff die Anhaftung der Bakterien an das Sediment der einflussreichste Prozess. Die Sensitivitätsanalyse zeigte, dass die Parameter, die das Wachstum und die Atmung repräsentieren, einflussreich sind, so dass bei der Verwendung der Ergebnisse für Experimente oder Modelle im Feldmaßstab Vorsicht geboten ist.
Diese Prozesse und Parameter liefern neue Erkenntnisse über die Auswirkungen der Wiederverwendung von kommunalem Abwasser auf die Ausbreitung pathogener Bakterien (insbesondere widerstandsfähiger Arten wie Enterokokken) und unterstreichen die Bedeutung der Forschung in diesem Bereich. Zukünftige Arbeiten könnten sich auf die Gewinnung von Daten aus kulturunabhängigen Methoden und die Erweiterung des Modellrahmens konzentrieren und (wo nötig) nichtlineare Parameter einbeziehen. Dies wird einen entscheidenden Weg zur Entwicklung eines Rahmens für die Entscheidungsfindung darstellen, der von Regulierungsbehörden, politischen Entscheidungsträgern, Interessengruppen sowie lokalen und globalen Umweltbehörden, der Weltgesundheitsorganisation oder den Vereinten Nationen genutzt werden kann.:List of Figures vii
List of Tables xi
List of Abbreviations xiii
List of Symbols xv
Summary xvii
Zussamenfassung xix
1 Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
1.1 Broad Scope. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1
1.2 Hypotheses and Research objectives . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3
1.3 Outline of the work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
2 Concepts, terminologies, and methodology 7
2.1 Concepts and terminologies . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.1.1 Background . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7
2.1.2 The vadose zone . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.1.3 Porosity and pore models . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
2.1.4 Darcy’s law . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
2.2 Bacteria strain used and Processes Studied . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.2.1 Enterococcus faecalis JH2-2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
2.2.2 Advection and Dispersion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.2.3 Straining . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.2.4 Microbial Decay and Respiration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
2.2.5 Microbial Attachment . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18
2.2.6 Microbial Growth. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19
2.2.7 Dimensionless numbers . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.3 Experimental design . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.4 Model setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3 Reactive-transport modelling of Enterococcus faecalis JH2-2 passage through water saturated sediment columns. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
3.1 Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
3.2 Materials and methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
3.2.1 Experimental study. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35
3.2.2 Modeling and data analysis procedure. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
3.3 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
3.3.1 Determination of hydraulic and non-reactive transport parameters (experiments
E1 and E2) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
3.3.2 Determination of parameters related to the bacteria transport (E3 series) . . . 45
3.4 Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
3.4.1 Physical processes (E1 and E2) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
3.4.2 Biological Processes (E3 series) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53
3.5 Conclusions and Outlook. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
3.6 Supplementary material . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
4 Determining the impact of flow velocities on reactive processes associated with
Enterococcus faecalis JH2-2. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 63
4.1 Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
4.2 Materials and methods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
4.2.1 Experimental setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 68
4.2.2 Model Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71
4.3 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
4.3.1 Tracer and microsphere experiments. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
4.3.2 Bacteria experiments - comparison of processes. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
4.4 Conclusions and Future work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
4.5 Supplementary material 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
4.6 Supplementary Material 2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
5 Synthesis. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
5.1 Discussion and conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
5.2 Critical review, pathways towards future work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
Bibliography. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
Note on the commencement of the doctoral procedure. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
Übereinstimmungserklärung. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109
List of Publications and conference presentations. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111
Acknowledgements. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11
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