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Growth and characterisation of semiconductor/superconductor core/shell nanowires for quantum technologies
Récemment, de nouveaux phénomènes quantiques ont fait l’objet de recherches intenses notamment pour le développement d’ordinateurs quantiques. Nombre de dispositifs électroniques quantiques utilisent les jonctions Josephson. Dans ces jonctions, deux supraconducteurs sont séparés par une fine couche d’un métal normal, permettant au courant supraconducteur de passer. En remplaçant le métal normal par un semiconducteur, on peut alors atteindre de nouveaux régimes de transport électronique. Les dispositifs supraconducteur-semiconducteur hybrides traditionnels sont limités par la faible température critique de l’aluminium, ce qui empêche leur utilisation à champs magnétiques élevés. Par conséquent, la recherche s’oriente vers l’utilisation d’autres matériaux supraconducteurs à températures critiques élevées. Cependant, le changement de matériaux d’un dispositif impose le développement de nouveaux processus de fabrication. Cela ne peut se faire que par une compréhension approfondie de la synthèse des matériaux et de leurs interfaces.À cet égard, l’objectif de ma thèse est de développer et de caractériser des interfaces hybrides à base des semiconducteurs InAs et InSb pour réaliser des jonctions Josephsons. J’ai d’abord étudié la croissance de nanofils d’InAs inclinés par épitaxie par jet moléculaire. J’ai utilisé le mécanisme « vapeur-liquide-solide » catalysé par l’or pour la croissance de fils InAs. J’ai exploré les différents paramètres de croissance disponibles. J’ai ensuite déposé des supraconducteurs par différentes techniques sur ces nanofils et analysé leurs interfaces. J’ai montré que la température de recuit avant la croissance est un paramètre clé pour produire des nanofils homogènes, à faible dispersion en taille et de haute densité. C’est aussi par l’optimisation de la température de croissance et du ratio V/III que j’ai pu réduire la dispersion en taille et mieux contrôler leur vitesse de croissance. J’ai ensuite développé un procédé de dépôt d’un supraconducteur amorphe MoGe autour des nanofils. J’ai obtenu des coquilles ultra-fines, lisses et homogènes.J’ai ensuite analysé la structure crystalline d’interfaces hybrides Sn/InSb. J’ai étudié des couches minces de Sn déposées sur InSb par le groupe du Pr. Palmstrøm à UCSB par diffraction des rayons X (DRX). Ensuite, j’ai participé à une expérience entièrement in-situ à l’European Synchrotron Radiation Facility. J’ai déposé des coquilles d’étain à température cryogénique autour de nanofils d’InSb fournis par le groupe du Pr. Bakkers à TU Eindhoven. J’ai utilisé la DRX en incidence rasante pour étudier la structure cristalline des fils avant et après dépôt à 80 K. J’ai observé que les films d’étain déposés à des températures cryogéniques sur substrats InSb ont la phase cubique α. La phase tétragonale β de l’étain apparait dans les films minces après le dépôt d’une couche protectrice d’AlOx. Ceci suggère que le processus de dépôt d’AlOx par évaporation par faisceau d’électrons fournit une chaleur suffisante pour initier la transformation de la phase α en β. Contrairement à la géométrie en couche mince, l’étude menée à l’ESRF montre que des coquilles de β-Sn autour des nanofils InSb se forment pendant le dépôt à 80K.En conclusion, la recherche présentée ici est cruciale pour trois raisons : (1) j’ai développé des réseaux de nanofils inclinés nécessaires à la création de jonctions Josephson sans gravure; (2) j’ai développé un processus de dépôt de supraconducteurs permettant de préserver la structure cristalline de l’InAs; et (3) j’ai déterminé les phases cristallines de l’étain déposé selon différentes conditions expérimentales à 80 K sur substrats et nanofils InSb. Ces nouvelles connaissances constituent un pas en avant vers la compréhension des matériaux et interfaces hybrides ainsi que leur intégration dans dispositifs quantiques.Recently, new quantum phenomena have been the subject of intense research, notably for the development of quantum computers. Many quantum electronic devices use Josephson junctions. In these junctions, two superconductors are separated by a thin layer of a normal metal, allowing the superconducting current to pass. By replacing the normal metal with a semiconductor, new electronic transport regimes become accessible. Due to a low critical temperature, traditional aluminum-based hybrid superconductor-semiconductor devices cannot be used under high magnetic fields. Therefore, research is moving towards the use of superconducting materials with higher critical temperatures. Yet, changing the materials constituting a device requires the development of new manufacturing processes. This takes place through a thorough understanding of the synthesis of materials and their interfaces.In this regard, the objective of my thesis was to develop and characterize hybrid interfaces based on InAs and InSb semiconductors to realize Josephson junctions. I first studied the growth of tilted InAs nanowires by molecular beam epitaxy. I used the gold-catalyzed "vapor-liquid-solid" mechanism for the growth of InAs wires. I explored the different growth parameters available. I then deposited superconductors by different techniques on these nanowires and analyzed their interfaces. I showed that the annealing temperature before growth is a key parameter to produce homogeneous nanowires with low size dispersion and high density. By optimizing the annealing temperature and the V/III ratio, I was able to reduce the size dispersion and better control the growth rate. I then developed a process to deposit an amorphous MoGe superconductor around the nanowires. I obtained ultra-thin, smooth and homogeneous shells.I then analyzed the crystalline structure of Sn/InSb hybrid interfaces. I studied Sn thin films prepared on InSb by Prof. Palmstrøm's group at UCSB by X-ray diffraction (XRD). Then, I participated in a fully in-situ experiment at the European Synchrotron Radiation Facility. I deposited Sn shells at cryogenic temperatures on InSb nanowire samples provided by Prof. Bakkers' group at TU Eindhoven. I used grazing incidence XRD to study the crystal structure of the wires before and after deposition at 80 K. I observed that tin films deposited on InSb substrates at cryogenic temperatures are in the cubic α crystalline phase. The tetragonal β phase of tin appears in the thin films after the deposition of a protective AlOx layer. This suggests that the deposition of AlOx by electron beam evaporation provides sufficient heat to initiate the transformation of α- into β-Sn. In contrast to the thin-film geometry, the study conducted at ESRF showed that the shells formed during 80K around InSb nanowires are in the β-Sn crystalline structure.In conclusion, the research presented here is crucial for three reasons. (1) I have developed tilted nanowire arrays, those are necessary for the creation of etch-free Josephson junctions; (2) I have developed a superconductor deposition process that preserves the InAs crystal structure. (3) I have determined the crystalline phases of tin deposited under different experimental conditions at 80 K on InSb substrates and nanowires. These new insights are a step forward the understanding of hybrid materials and interfaces and their integration into quantum devices
Croissance et caractérisation électrique de nanocristaux d'InAs/SiO2 pour des applications de mémoires non volatiles sur silicium.
Since the first proposal in 1995 of replacing the polysilicon floating gate of the non volatile memories (NVM) by Si nanocrystals (nc-Si), research in this field is very active. The objective of this study consists in the fabrication of an InAs nanocrystals (nc-InAs) NVM: thus, using InAs allows first the improvement of NVM characteristics thanks to a high electronic affinity, and second, the evaluation of multibits storage in a unique nanocrystal. The nc-InAs have been grown by molecular beam epitaxy (MBE) on a tunnel SiO2 layer on Si. The nc-InAs are monocrystalline and hemispherical. Their height depends on the number of deposited InAs monolayers (from 2 to 10 nm), whereas the density depends on the growth temperature. The maximal density has been evaluated to be 7x1011 cm-2 at a growth temperature of 350 oC. Using MBE, we fabricated MOS structure containing nc-InAs. The write and erase time is 1 us and 100 us, at 12 V and 11 V respectively. The retention time at 85 % for a structure with 3.5 nm tunnel oxide and containing 6 nm in diameter nc-InAs is 45 days. For the best of our knowledge, this is the best result in retention for nc-NVM with 3.5 nm tunnel oxides. By quantum calculations, we demonstrated that the retention time is 2 decades higher in nc-InAs than in nc-Si for MOS structures with identical dimensions. Finally, we showed that a 10 years retention time in NVM can be reached using a 4 nm tunnel oxide and 10 nm in diameter nc-InAs.Depuis 1995 et la première proposition de remplacer la grille flottante en polysilicium des mémoires non volatiles (MNV) par des nanocristaux de Si (nc-Si), la recherche est très active dans ce domaine. Cette étude se propose d'une part, d'améliorer les caractéristiques d'une MNV à nanocristaux en termes de temps de rétention et d'autre part, d'évaluer les possibilités d'un stockage multibits dans ces nanocristaux. De ce point de vue, le semiconducteur InAs présente des avantages par rapport au Si. En effet, l'InAs possède un offset de bande de conduction plus important que le Si avec l'oxyde SiO2, ce qui devrait conduire à un meilleur confinement des électrons et donc à un meilleur temps de rétention qu'avec le Si. Par ailleurs, la masse effective des porteurs dans l'InAs étant plus faible que celle dans le Si, les niveaux confinés sont mieux séparés, ce qui augmenterait les potentialités de stockage multibits avec des électrons. L'objectif de ma thèse a consisté à évaluer le potentiel d'une MNV à nanocristaux d'InAs (nc-InAs) par comparaison aux MNV à nc-Si. Dans un premier temps, il s'est agi de faire croître, dans un réacteur d'épitaxie par jets moléculaires, des nc-InAs sur un oxyde tunnel SiO2 formé sur un substrat Si. Les nanocristaux sont monocristallins et hémisphériques. Il s'est avéré que la température de croissance joue un rôle prépondérant dans le contrôle de la densité des nc-InAs alors que leur taille (de 2 à 10 nm de hauteur) dépend plutôt de la quantité de matière déposée. Leur densité peut atteindre 7 x 10^11 cm^(-2). Dans un deuxième temps, nous avons fabriqué des structures Métal-Oxyde-Semiconducteur (MOS) à nc-InAs destinées à intégrer des cellules mémoires. Nous avons montré qu'il était possible de charger et de décharger les structures à nc-InAs. Les temps d'écriture et effacement peuvent atteindre 1 us et 0,1 ms respectivement à 12 V et 11 V. Par ailleurs, les mesures des temps de rétention ont démontré que l'utilisation des nc-InAs permet d'augmenter le temps de rétention de 2 décades par rapport aux nc-Si pour une structure de dimensions identiques. Il s'avère que l'amélioration des caractéristiques de rétention des électrons dans les nc-InAs est due à l'offset de bande plus important de l'InAs avec le SiO2 que Si. En conclusion, la maîtrise de la croissance et de l'encapsulation des nc-InAs a permis leur intégration dans des dispositifs mémoires tests qui ont présenté des caractéristiques prometteuses pour les mémoires non volatiles
Croissance et caractérisation électrique de nanocristaux d'InAs/SiO2 pour des applications de mémoires non volatiles sur silicium.
Since the first proposal in 1995 of replacing the polysilicon floating gate of the non volatile memories (NVM) by Si nanocrystals (nc-Si), research in this field is very active. The objective of this study consists in the fabrication of an InAs nanocrystals (nc-InAs) NVM: thus, using InAs allows first the improvement of NVM characteristics thanks to a high electronic affinity, and second, the evaluation of multibits storage in a unique nanocrystal. The nc-InAs have been grown by molecular beam epitaxy (MBE) on a tunnel SiO2 layer on Si. The nc-InAs are monocrystalline and hemispherical. Their height depends on the number of deposited InAs monolayers (from 2 to 10 nm), whereas the density depends on the growth temperature. The maximal density has been evaluated to be 7x1011 cm-2 at a growth temperature of 350 oC. Using MBE, we fabricated MOS structure containing nc-InAs. The write and erase time is 1 us and 100 us, at 12 V and 11 V respectively. The retention time at 85 % for a structure with 3.5 nm tunnel oxide and containing 6 nm in diameter nc-InAs is 45 days. For the best of our knowledge, this is the best result in retention for nc-NVM with 3.5 nm tunnel oxides. By quantum calculations, we demonstrated that the retention time is 2 decades higher in nc-InAs than in nc-Si for MOS structures with identical dimensions. Finally, we showed that a 10 years retention time in NVM can be reached using a 4 nm tunnel oxide and 10 nm in diameter nc-InAs.Depuis 1995 et la première proposition de remplacer la grille flottante en polysilicium des mémoires non volatiles (MNV) par des nanocristaux de Si (nc-Si), la recherche est très active dans ce domaine. Cette étude se propose d'une part, d'améliorer les caractéristiques d'une MNV à nanocristaux en termes de temps de rétention et d'autre part, d'évaluer les possibilités d'un stockage multibits dans ces nanocristaux. De ce point de vue, le semiconducteur InAs présente des avantages par rapport au Si. En effet, l'InAs possède un offset de bande de conduction plus important que le Si avec l'oxyde SiO2, ce qui devrait conduire à un meilleur confinement des électrons et donc à un meilleur temps de rétention qu'avec le Si. Par ailleurs, la masse effective des porteurs dans l'InAs étant plus faible que celle dans le Si, les niveaux confinés sont mieux séparés, ce qui augmenterait les potentialités de stockage multibits avec des électrons. L'objectif de ma thèse a consisté à évaluer le potentiel d'une MNV à nanocristaux d'InAs (nc-InAs) par comparaison aux MNV à nc-Si. Dans un premier temps, il s'est agi de faire croître, dans un réacteur d'épitaxie par jets moléculaires, des nc-InAs sur un oxyde tunnel SiO2 formé sur un substrat Si. Les nanocristaux sont monocristallins et hémisphériques. Il s'est avéré que la température de croissance joue un rôle prépondérant dans le contrôle de la densité des nc-InAs alors que leur taille (de 2 à 10 nm de hauteur) dépend plutôt de la quantité de matière déposée. Leur densité peut atteindre 7 x 10^11 cm^(-2). Dans un deuxième temps, nous avons fabriqué des structures Métal-Oxyde-Semiconducteur (MOS) à nc-InAs destinées à intégrer des cellules mémoires. Nous avons montré qu'il était possible de charger et de décharger les structures à nc-InAs. Les temps d'écriture et effacement peuvent atteindre 1 us et 0,1 ms respectivement à 12 V et 11 V. Par ailleurs, les mesures des temps de rétention ont démontré que l'utilisation des nc-InAs permet d'augmenter le temps de rétention de 2 décades par rapport aux nc-Si pour une structure de dimensions identiques. Il s'avère que l'amélioration des caractéristiques de rétention des électrons dans les nc-InAs est due à l'offset de bande plus important de l'InAs avec le SiO2 que Si. En conclusion, la maîtrise de la croissance et de l'encapsulation des nc-InAs a permis leur intégration dans des dispositifs mémoires tests qui ont présenté des caractéristiques prometteuses pour les mémoires non volatiles
Croissance et caractérisation électrique de nanocristaux d'InAs/SiO2 pour des applications de mémoires non volatiles sur silicium.
Since the first proposal in 1995 of replacing the polysilicon floating gate of the non volatile memories (NVM) by Si nanocrystals (nc-Si), research in this field is very active. The objective of this study consists in the fabrication of an InAs nanocrystals (nc-InAs) NVM: thus, using InAs allows first the improvement of NVM characteristics thanks to a high electronic affinity, and second, the evaluation of multibits storage in a unique nanocrystal. The nc-InAs have been grown by molecular beam epitaxy (MBE) on a tunnel SiO2 layer on Si. The nc-InAs are monocrystalline and hemispherical. Their height depends on the number of deposited InAs monolayers (from 2 to 10 nm), whereas the density depends on the growth temperature. The maximal density has been evaluated to be 7x1011 cm-2 at a growth temperature of 350 oC. Using MBE, we fabricated MOS structure containing nc-InAs. The write and erase time is 1 us and 100 us, at 12 V and 11 V respectively. The retention time at 85 % for a structure with 3.5 nm tunnel oxide and containing 6 nm in diameter nc-InAs is 45 days. For the best of our knowledge, this is the best result in retention for nc-NVM with 3.5 nm tunnel oxides. By quantum calculations, we demonstrated that the retention time is 2 decades higher in nc-InAs than in nc-Si for MOS structures with identical dimensions. Finally, we showed that a 10 years retention time in NVM can be reached using a 4 nm tunnel oxide and 10 nm in diameter nc-InAs.Depuis 1995 et la première proposition de remplacer la grille flottante en polysilicium des mémoires non volatiles (MNV) par des nanocristaux de Si (nc-Si), la recherche est très active dans ce domaine. Cette étude se propose d'une part, d'améliorer les caractéristiques d'une MNV à nanocristaux en termes de temps de rétention et d'autre part, d'évaluer les possibilités d'un stockage multibits dans ces nanocristaux. De ce point de vue, le semiconducteur InAs présente des avantages par rapport au Si. En effet, l'InAs possède un offset de bande de conduction plus important que le Si avec l'oxyde SiO2, ce qui devrait conduire à un meilleur confinement des électrons et donc à un meilleur temps de rétention qu'avec le Si. Par ailleurs, la masse effective des porteurs dans l'InAs étant plus faible que celle dans le Si, les niveaux confinés sont mieux séparés, ce qui augmenterait les potentialités de stockage multibits avec des électrons. L'objectif de ma thèse a consisté à évaluer le potentiel d'une MNV à nanocristaux d'InAs (nc-InAs) par comparaison aux MNV à nc-Si. Dans un premier temps, il s'est agi de faire croître, dans un réacteur d'épitaxie par jets moléculaires, des nc-InAs sur un oxyde tunnel SiO2 formé sur un substrat Si. Les nanocristaux sont monocristallins et hémisphériques. Il s'est avéré que la température de croissance joue un rôle prépondérant dans le contrôle de la densité des nc-InAs alors que leur taille (de 2 à 10 nm de hauteur) dépend plutôt de la quantité de matière déposée. Leur densité peut atteindre 7 x 10^11 cm^(-2). Dans un deuxième temps, nous avons fabriqué des structures Métal-Oxyde-Semiconducteur (MOS) à nc-InAs destinées à intégrer des cellules mémoires. Nous avons montré qu'il était possible de charger et de décharger les structures à nc-InAs. Les temps d'écriture et effacement peuvent atteindre 1 us et 0,1 ms respectivement à 12 V et 11 V. Par ailleurs, les mesures des temps de rétention ont démontré que l'utilisation des nc-InAs permet d'augmenter le temps de rétention de 2 décades par rapport aux nc-Si pour une structure de dimensions identiques. Il s'avère que l'amélioration des caractéristiques de rétention des électrons dans les nc-InAs est due à l'offset de bande plus important de l'InAs avec le SiO2 que Si. En conclusion, la maîtrise de la croissance et de l'encapsulation des nc-InAs a permis leur intégration dans des dispositifs mémoires tests qui ont présenté des caractéristiques prometteuses pour les mémoires non volatiles
Croissance et caractérisation électrique de nanocristaux d\u27InAs sur SiO2 pour des applications mémoires non volatiles sur silicium
Depuis la première proposition de 1995 de remplacer la grille flottante en polysilicium des mémoires non volatiles (MNV) par des nanocristaux de Si (nc-Si), la recherche est très active dans ce domaine. L\u27objectif de cette étude a consisté à fabriquer une MNV à nanocristaux d\u27InAs (nc-InAs) : en effet, utiliser l\u27InAs permettrait d\u27une part d\u27améliorer les caractéristiques des MNV grâce à son affinité électronique élevée, et d\u27autre part, d \u27évaluer les possibilités de stockage multibit dans un nanocristal unique. Tout d\u27abord, il s\u27est agit de faire croître les nc-InAs par épitaxie par jet moléculaire sur un oxyde tunnel SiO2 sur substrat Si. Les nc-InAs sont monocristallins et hémisphériques. Leur hauteur (2-12nm) dépend de la quantité de matière déposée et leur densité peut atteindre 7x10exp11cm-2. nous avons ensuite fabriqué des structures MOS à nc-InAs. Les temps d\u27écriture et effacement peuvent atteindre 1 micros à 12 V et 14 V respectivement. Finalement, nous avons démontré que l\u27utilisation des nc-In-As permet d\u27augmenter le temps de rétention de 2 décades par rapport aux nc-Si pour une structure de dimensions identique
Tuning the structural properties of InAs nanocrystals grown by molecular beam epitaxy on silicon dioxide
International audienc
Hybrid III–V/Silicon Nanowires
International audienceSemiconducting nanowires are emerging as a route to combine heavily mismatched materials. The nanowire dimensions facilitate the defect-free integration of the two most powerful semiconductor classes, group IVs and group III-Vs. These combinations may enhance the performance of existing device concepts, and also create new applications. In this chapter we review the recent progress in heteroepitaxial growth of III-V andIVmaterials. We highlight the advantage of using the small nanowire dimensions to facilitate accommodation of the lattice strain at the surface of the structures. Another advantage of the nanowire system is that anti phase boundaries are not formed, as there is only one nucleation site per wire. In this chapter, we will discuss three different heteroepitaxial III-V/Si morphologies, III-V nanowires on group IV substrates, and axial and radial heterojunctions. Advanced analysis techniques are used tocharacterise the quality of the heterointerfaces. Finally, we address potential applications of III-V/Si nanowires
Croissance et caractérisation électrique de nanocristaux d'InAs / SiO2 pour des applications de mémoires non volatiles sur silicium
Depuis la première proposition de 1995 de remplacer la grille flottante en polysilicium des mémoires non volatiles (MNV) par des nanocristaux de Si (nc-Si), la recherche est très active dans ce domaine. Cette étude se propose d'une part, d'améliorer les caractéristiques d'une MNV à nanocristaux en termes de temps de rétention et d'autre part, d'évaluer les possibilités d'un stockage multibits dans ces nanocristaux. De ce point de vue, le semiconducteur InAs présente des avantages par rapport au Si. En effet, l'InAs possède un offset de bande de conduction plus important que le Si avec l'oxyde SiO2, ce qui devrait conduire à un meilleur confinement des électrons et donc à un meilleur temps de rétention qu'avec le Si. Par ailleurs, la masse effective des porteurs dans l'InAs étant plus faible que celle dans le Si, les niveaux confinés sont mieux séparés, ce qui augmenterait les potentialités de stockage multibits avec des électrons. L'objectif de ma thèse a consisté à évaluer le potentiel d'une MNV à nanocristaux d'InAs (InAs) par comparaison aux MNV à nc-Si. Dans un premier temps, il s'est agi de faire croître, dans un réacteur d'épitaxie par jets moléculaires, des nc-InAs sur un oxyde tunnel SiO2 formé sur un substrat Si. Les nanocristaux sont monocristallins et hémisphériques. Il s'est avéré que la température joue un rôle prépondérant dans le contrôle de la densité des nc-InAs alors que leur taille dépend plutôt de la quantité de matière déposée (de 2 à 12 nm de hauteur). Leur densité peut atteindre 7 x 10exp11 cm -2. Dans un deuxième temps, nous avons fabriqué des structures MOS à nc-InAs destinées à intégrer des cellules mémoires. Nous avons montré qu'il était possible de charger et de décharger les structures à nc-InAs. Les temps d'écriture et effacement peuvent atteindre 1 m et 0,1 ms à 12 V et 10 V respectivement. Par ailleurs, les mesures des temps de rétention ont permis de démontrer que l'utilisation des nc-InAs augmente le temps de rétention de 2 décades par rapport aux nc-Si pour une structure de dimensions identiques. Il s'avère que l'amélioration des caractéristiques de rétention des électrons dans les nc-InAs est due à l'offset de bande plus important de l'InAs avec le SiO2 que pour le Si. En conclusion, la maîtrise de la croissance et de l'encapsulation des nc-InAs a permis leur intégration dans des dispositifs mémoires tests qui ont présenté des caractéristiques prometteuses pour les mémoires non volatiles.Since the first proposal in 1995 ofreplacing the polysilicon floating gate of the non volatile memories (NVM) by Si nanocrystals (nc-Si), research in this field is very active. The objective of this study consists in the fabrication of a InAs nanocrystal (nc-InAs) NVM: thus, using InAs allows first the improvement of NVM characteristics thanks to a high electronic affinity, and second, the evaluation of multibits storage in a unique nanocrystal. The nc-lnAs have been grown by molecular bearn epitaxy on a tunnel Si02 on Si. The nc-InAs are monocrystalline and hemispherical. Their height depends on the number of deposited InAs monolayers, whereas the density depends on the growth temperature. We also fabricated MOS structure containing nc-lnAs. The write and erase time is 1 s at 12 V and 14 V respectively. Finally, we demonstrated that the retention time is 2 decades higher in nc-InAs than in nc-Si for an identical structure.VILLEURBANNE-DOC'INSA LYON (692662301) / SudocSudocFranceF
Large Improvement of Data Retention in Nanocrystal-Based Memories on Silicon Using InAs Quantum Dots Embedded in SiO2
International audienc
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