75 research outputs found
Extended dynamic Mott transition in the two-band Hubbard model out of equilibrium
No full textWe reformulate the time-dependent Gutzwiller approximation by M. Schir\'o and M. Fabrizio [Phys. Rev. Lett. 105, 076401 (2010)] in the framework of slave-boson mean-field theory, which is used to investigate the dynamical Mott transition of the generic two-band Hubbard model at half filling upon an interaction quench. Interorbital fluctuations lead to notable changes with respect to the single-band case. The singular dynamical transition is replaced by a broad regime of long-lived fluctuations between metallic and insulating states, accompanied by intriguing precursor behavior. A mapping to a spin model proves helpful to analyze the different regions in terms of the evolution of an Ising-like order parameter. Contrary to the static case, singlet occupations remain vital in the Mott-insulating regime with finite Hund's exchange
Multiorbital Processes Rule the Nd_{1-x}Sr_{x}NiO_{2} Normal State
No full textThe predominant Ni-multiorbital nature of infinite-layer neodynium nickelate at stoichiometry and with doping is revealed. We investigate the correlated electronic structure of NdNiO_{2} at lower temperatures and show that first-principles many-body theory may account for Kondo(-lattice) features. Yet, those features are not only based on localized Ni-d_{x^{2}-y^{2}} and a Nd-dominated self-doping band, but they heavily build on the participation of Ni-d_{z^{2}} in a Hund-assisted manner. In a tailored three-orbital study, the half-filled regime of the former in-plane Ni orbital remains surprisingly robust even for substantial hole doping δ. Reconstructions of the interacting Fermi surface designate the superconducting region within the experimental phase diagram. Furthermore, they provide clues to recent Hall measurements, as well as to the astounding weakly insulating behavior at larger experimental δ. Finally, a strong asymmetry between electron and hole doping, with a revival of Ni single-orbital features in the former case, is predicted. Unlike cuprates, superconductivity in Nd_{1-x}Sr_{x}NiO_{2} is of distinct multiorbital kind, building up on nearly localized Ni-d_{x^{2}-y^{2}} and itinerant Ni-d_{z^{2}}
Unconventional electron states in δ-doped SmTiO
No full textABSTRACTThe Mott-insulating distorted perovskite SmTiO3, doped with a single SrO layer in a quantum-well architecture is studied by the combination of density functional theory with dynamical mean-field theory. A rich correlated electronic structure in line with recent experimental investigations is revealed by the given realistic many-body approach to a large-unit-cell oxide heterostructure. Coexistence of conducting and Mott-insulating TiO2 layers prone to magnetic order gives rise to multi-orbital electronic transport beyond standard Fermi-liquid theory. First hints towards a pseudogap opening due to electron-electron scattering within a background of ferromagnetic and antiferromagnetic fluctuations are detected.</jats:p
From basic properties to the Mott design of correlated delafossites
No full textAbstract The natural-heterostructure concept realized in delafossites highlights these layered oxides. While metallic, band- or Mott-insulating character may be associated with individual layers, inter-layer coupling still plays a decisive role. We review the correlated electronic structure of PdCoO2, PdCrO2, and AgCrO2, showing that layer-entangled electronic states can deviate from standard classifications of interacting systems. This finding opens up possibilities for materials design in a subtle Mott-critical regime. Manipulated Hidden-Mott physics, correlation-induced semimetallicity, or Dirac/flat-band dispersions in a Mott background are emerging features. Together with achievements in the experimental preparation, this inaugurates an exciting research field in the arena of correlated materials
Nichtgleichgewichtsprozesse in stark korrelierten Elektronensystemen mit mehreren orbitalen Freiheitsgraden
No full textIn this work a time-dependent (TD) extension of the slave boson mean-field theory (SBMFT) based on the TD-Gutzwiller approximation (TD-GA) is introduced. It is applied to the single- and multi-orbital fermionic Hubbard model out of equilibrium in different contexts. The influence of orbital fluctuations onto prethermalization, frozen dynamics and the dynamical metal to insulator (Mott) transition is investigated. While prethermalization and frozen dynamics remain qualitatively intact, the dynamical Mott transition broadens into an extended region of critical behavior. Additionally non-equilibrium magnetic responses with multiple orbital degrees of freedom at or away from half-filling are revealed. On the one hand a non-equilibrium magnetic transition from antiferromagnetic to a paramagnetic state is encountered in a wide range of fillings. One the other hand longitudinal (transient) spin oscillations are revealed, where transient property and filling dependence strongly depend on the specifics of the ground state. This provides a preview on multi-orbital physics to unveil by upcoming non-equilibrium experiments. To demonstrate the applicability of TD-SBMFT on real materials V2O3 is considered. Recently an up to now unpublished ultrafast laser experiment revealed a non-equilibrium Mott insulator to metal transition in this material. Results of this experiment are qualitatively reproduced and the transition is attributed to a quench in correlation enhanced crystal field. Furthermore a real-space formulation of TD-SBMFT is employed. It is applied in equilibrium on the challenging physics of oxygen vacancies at the LaAlO3/SrTiO3 interface. On this way the competition is revealed between Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida(RKKY)-like, double exchange-like and superexchange processes depending on the number of vacancies. Key results of experiments at the LaAlO3/SrTiO3 interface are reproduced underlining the vital role of oxygen vacancies concerning magnetism at the interface. Real-space TD-SBMFT is employed to compute magnetic excitations of the single-orbital Hubbard model. First a weak perturbation is considered. In the small interaction limit electron-hole excitations (Stoner excitations) are reproduced, while in the large interaction limit collective spin excitations (magnons) are recapped, both known from previous linear-response results. Afterwards strengths of real-space TD-SBMFT are utilized. Stoner excitations and magnons at intermediate interaction are revealed and their evolution into small or large interaction limit is traced. Additionally the perturbation is enhanced and the influence of the perturbation onto the magnon dispersion is investigated. This reveals perturbation-dependent magnon decay away from linear-response previously known from results in self-consistent Born approximation of the Heisenberg Spin model in strong magnetic field.In dieser Arbeit wird eine zeitabhängige (TD) Erweiterung der Slave Boson Mean-field Theory (SBMFT) basierend auf der TD-Gutzwiller Näherung (TD-GA) eingeführt. Sie wird angewandt auf das ein- und mehrorbitalige fermionische Hubbardmodell außerhalb des Gleichgewichts in verschiedenen Zusammenhängen. Zunächst wird der Einfluss von orbitalen Fluktuationen auf Prethermalisierung, frozen dynamics und den dynamischen Metall zu Isolator (Mott) Übergang untersucht. Während Prethermalisierung und frozen dynamics qualitativ intakt bleiben, verbreitert sich der dynamische Mott Übergang in eine Region kritischen Verhaltens mit oder ohne Hundscher Kopplung. Weiterhin werden magnetische Nichtgleichgewichtsreaktionen bei oder abseits von Halbfüllung unter Berücksichtigung mehrerer orbitaler Freiheitsgrade aufgedeckt. Zum Einen findet man einen magnetischen Nichtgleichgewichtsübergang zwischen antiferromagnetischen und paramagnetischen Zustand in einem großen Füllungsbereich. Zum Anderen werden longitudinale (temporäre) Spin Oszillationen entdeckt, wobei die temporäre Eigenschaft und die Füllungsabhängigkeit stark von dem Grundzustand abhängen. Diese Aspekte verschaffen einen Blick auf zu erwartende Multiorbitalphysik in zukünftigen Nichtgleichgewichtsexperimenten. Um die Anwendbarkeit von TD-SBMFT auf reale Materialien zu verdeutlichen wird V2O3 betrachtet. Kürzlich hat ein bis jetzt nicht publiziertes ultraschnelles Laser Experiment einen Nichtgleichgewicht Mott-Isolator zu Metall Übergang in diesem Material entdeckt. Ergebnisse dieses Experiments werden qualitativ reproduziert und der Übergang kann als Quench eines Korrelationsverstärkten Kristallfeldes verstanden werden. Außerdem wird eine Realraumformulierung von TD-SBMFT im Gleichgewicht angewandt auf die anspruchsvolle Physik von Sauerstoffleerstellen an der LaAlO3/SrTiO3 Grenzfläche. Auf diesem Weg wird die Konkurrenz von Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida(RKKY)-ähnlichen, double exchange-ähnlichen und superexchange Prozessen abhängig von der Anzahl der Leerstellen aufgedeckt. Schlüsselergebnisse von Experimenten an der LaAlO3/SrTiO3 Grenzfläche werden reproduziert, welches die wichtige Rolle von Sauerstoffleerstellen für Magnetismus an der Grenzfläche unterstreicht. Außerhalb des Gleichgewichts wird Realraum-TD-SBMFT verwendet, um magnetische Anregungen des Hubbardmodells mit einem Orbital zu berechnen. Zunächst liegt der Fokus auf einer schwachen Störung des Systems. Im Grenzfall niedriger elektronischer Wechselwirkung werden Elektron-Loch-Anregungen (Stoner-Anregungen) produziert, während im entgegengesetzten Grenzfall kollektive Spin-Anregungen (Magnonen) aufgedeckt werden. Diese beiden Ergebnisse reproduzieren lineare Antwort Ergebnisse. Danach werden Stärken von Realraum TD-SBMFT benutzt. Stoner Anregungen und Magnonen bei mittlerer Wechselwirkungsstärke werden aufgedeckt und die Entwicklung dieser Anregungen in den Grenzfall niedriger und starker Wechselwirkung wird verfolgt. Anschließend wird die Störung des Systems verstärkt und der Einfluß von der Stärke der Störung auf das Magnonenspektrum betrachtet. Dies zeigt störungsabhängigen Magnonenzerfall außerhalb von linearer Antwort, der zuvor mittels selbstkonsistenter Born Approximation im Heisenberg Spin Modell bei starken Magnetfeldern entdeckt wurde
Ladungsselbstkonsistenz im Rahmen von LDA+DMFT
No full textThe subject of the work at hand is the combination of density functional theory, mainly in its local density approximation (LDA), with methods that describe many-particle effects explicitly. Suitable methods are in particular Dynamical Mean-Field Theory (DMFT), for which a quantum Monte-Carlo algorithm is used for the numerical evaluation of the impurity problem that is involved, and also the Rotationally Invariant Slave-Boson (RISB) technique. The combination LDA+DMFT or LDA+RISB, respectively, of the methods is nontrivial, notably, problems persist to extract a suitable correlated subspace from the LDA calculation, as well as to avoid double counting of correlation effects. However, the main focus is on the charge self-consistency of LDA and DMFT, which allows to converge the charge densities that emerge from LDA and DMFT to one self-consistently determined charge density. In this manner, self-energy effects that occur due to DMFT can directly couple back onto the LDA calculation and thus onto bands outside of the correlated subspace. Furthermore, this formalism obtains special importance for the calculation of total energies, which can be used for the estimation of phase stabilities. Concretely, the presented methods are applied, amongst others, to the material Vanadium sesquioxide (V2O3 ) and the comparison of its paramagnetic metallic and insulating phases, as well as to the material Barium Vanadium triselenide (BaVSe3) and the comparison to Barium Vanadium trisulfide (BaVS3).Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Verbindung der Dichtefunktionaltheorie, speziell in ihrer lokalen-Dichte-Näherung (LDA), mit Methoden, die dazu dienen, explizit Vielteilcheneffekte zu beschreiben. Geeignete Methoden sind vorrangig die dynamische Molekularfeldtheorie (DMFT), für die ein Quanten-Monte-Carlo-Algorithmus zur numerischen Auswertung des einhergehenden Störstellenproblems verwendet wird, aber auch die rotationsinvariante Hilfsbosonen-Methode (RISB). Die Verbindung LDA+DMFT bzw. LDA+RISB der Methoden ist nichttrivial, da insbesondere Probleme bestehen, einen geeigneten korrelierten Unterraum aus der LDA-Rechnung zu extrahieren, sowie die Doppelzählung von Korrelationseffekten zu vermeiden. Das Hauptaugenmerk liegt jedoch auf der Ladungsselbstkonsistenz von LDA und DMFT, welche es erlaubt, die sich aus LDA und DMFT ergebenden Ladungsdichten zu einer selbstkonsistenten Ladungsdichte zu konvergieren. Auf diese Weise können die durch DMFT auftretenden Selbstenergieeffekte direkt auf die LDA-Rechnung und somit auf Bänder außerhalb des korrelierten Unterraums rückkoppeln. Besondere Bedeutung erhält dieser Formalismus ferner zur Berechnung von Gesamtenergien, welche zur Beurteilung von Phasenstabilitäten verwendet werden können. Konkret werden die dargestellten Methoden u. A. auf die Materialien Vanadiumsesquioxid (V2O3 ) und den Vergleich seiner paramagnetischen metallischen und
isolierenden Phasen, sowie Bariumvanadiumtriselenid (BaVSe3) und den Vergleich zu Bariumvanadiumtrisulfid (BaVS3) angewendet
Magnetische Adatom-Strukturen auf Halbleiteroberflächen unter Berücksichtigung starker elektronischer Korrelationen
No full textWithin this work, we have investigated several different realistic material and model setups, with the overarching goal to improve our understanding of the interplay between low dimensionality, spin-orbit coupling, electronic correlations and magnetism in realistic surface systems.
The Sn/Si(111) and Sn/Ge(111) systems have been known to differ in their properties despite the similarity of their constituents. From initial DFT calculations, we have constructed single-site and triangular-cluster models for both systems and investigated the influence of the substrate and local geometrical 2D-1U distortions, present in the Sn/Ge(111) system. Both systems were found to undergo a Mott transition at U values of 0.5 - 0.6 eV, with slightly higher critical U for the distorted Sn/Ge(111), which was verified by both DMFT and RISB calculations. The Sn/Si(111) system was found to exhibit a peculiar noncollinear 120°-like magnetic order by DFT calculations, a result corroborated by RISB. In Sn/Ge(111) no such order is present, albeit a nontrivial behaviour of nearest-neighbour spin-spin
correlation functions is found close to the Mott transition.
In the second part of this work, the Hubbard bilayer model and the two-impurity Anderson model with added Dzyaloshinskii-Moriya interactions were investigated in the strongly correlated metallic regime using the RISB technique. For the Hubbard bilayer at half-filling the DM interaction is found to significantly increase in strength in presence of electronic correlations. In the hole-doped strongly correlated regime, a novel noncollinear spin-flop phase is found which is brought about by the presence of the DM interaction and through which long-range magnetic order is enabled in previously paramagnetic regions of the phase diagram.
Lastly, we have investigated the behaviour of magnetic impurities on the InSb(110) surface. The different magnetic adatom species (Fe, Co, Ni) are found to exhibit overall similar bonding properties, adsorbing in a 'trench' of the (110) surface. The Ni adatom system is found to be paramagnetic. The other two
adatom systems exhibit local magnetic moments of 2.3 and 0.92 Bohr magnetons, respectively. The spin density has a substantial reach perpendicular to the surface for the Fe/InSb(110) system while being contained to the surface in the case of the Co adatom. Analysis of the vacuum density of states above the adatom shows that the dominating spin character changes with increasing distance from the surface. This should prove important for more sophisticated STM models which explicitly include the adatom states.In dieser Arbeit wurden mehrere verschiedene realistische Materialsysteme und Modelle in Hinblick darauf untersucht, unser Verständnis des Zwischenspiels zwischen niedriger Dimension, Spin-Orbit-Kopplung, elektronischen Korrelationen und Magnetismus in realistischen Oberflächensystemen
zu verbessern.
Die beiden Systeme Sn/Si(111) und Sn/Ge(111) sind schon seit geraumer Zeit dafür bekannt, sich trotz der Ähnlichkeit ihrer Konstituenten in ihren physikalischen Eigenschaften zu unterscheiden. Wir haben, ausgehend von DFT-Rechnungen, Einzel-Gitterplatz und Dreieckscluster-Modelle für beide Systeme
konstruiert und konnten den Einfluss des Substrats sowie der im Sn/Ge(111) auftretenden 2D-1U Versetzung untersuchen. Beide Systeme erfahren einen Mott-Übergang bei Korrelationsstärken U von etwa 0.5 - 0.6 eV, wobei der kritische Wert für die versetzte Sn/Ge(111)-Struktur etwas höher liegt. Dies wurde sowohl mit Hilfe von DMFT als auch mit Hilfe von RISB verifiziert. DFT-Rechnungen ergeben für das Sn/Si(111) System eine nicht-kollineare 120° magnetische Ordnung als Grundzustand, was von RISB bestätigt wurde. In dem Sn/Ge(111)-System existiert diese Ordnung nicht, dafür findet man in der Nähe des Mott-Übergangs ein nichttriviales Verhalten der Spin-Spin Korrelationsfunktionen zwischen den benachbarten Gitterplätzen.
Im zweiten Abschnitt dieser Arbeit wurden sowohl das Hubbard-Bilayer Modell als auch das Two-Impurity Anderson Modell mit zusätzlicher Dzyaloshinskii-Moriya Wechselwirkung mit Hilfe von RISB im stark korrelierten metallischen Bereich untersucht. Für das Hubbard-Modell bei halber Füllung findet man eine signifikante Verstärkung der DM-Wechselwirkung durch elektronische Korrelationen. Im Doping-Bereich unterhalb von halber Füllung entsteht durch die DM-Wechselwirkung und starke Korrelationen eine neue nicht-kollineare Phase (Spin-Flop-Phase). Dadurch wird eine langreichweitige magnetische Ordnung in Bereichen des Phasendiagramms möglich die zuvor paramagnetisch waren.
Schließlich wurde im letzen Abschintt der Arbeit das Verhalten magnetischer Adatome auf der InSb(110)-Oberfläche untersucht. Die verschiedenen Atome (Fe, Co, Ni) haben ein ähnliches Bindungsverhalten und werden in einem der auf der (110)-Oberfläche auftretenden 'Gräben' adsorbiert. Das Ni-Adatom auf dieser Oberfläche erweist sich als paramagnetisch. Die anderen beiden Systeme zeigen lokale magnetische Momente von respektive 2.3 (Fe) und
0.92 (Ni) bohrschen Magnetonen. Das Fe/InSb(110) besitzt eine beträchtliche räumliche Ausdehnung der Spindichte senkrecht zu der Oberfläche, während das magnetische
Moment im Falle des Co-Adatoms auf die Oberfläche beschränkt bleibt. Die Analyse der Vakuum-Zustandsdichte oberhalb des Adatoms zeigt, dass sich der dominante Spinanteil mit der wachsenden Entfernung zur Oberfläche ändert. Dieses Verhalten sollte eine wichtige Rolle im Rahmen komplexerer STM-Modelle spielen, bei denen die Adatom-Zustände explizit berücksichtigt werden
Suszeptibilitäten in Materialien mit mehreren stark korrelierten Orbitalen
No full textThe work presented in this thesis elevates the applicability of the calculation and interpretations of lattice susceptibilities of strongly correlated materials to a similar ground as that accessible to dynamical mean field theory supplemented with modern continuous time quantum Monte Carlo algorithms.
Numerical means are introduced to facilitate these calculations for multiorbital models and interpretations of the resulting general frequency and wave vector dependent orbital tensor susceptibility are discussed in terms of experimental observables and intrinsic fluctuating modes.
Subsequently, these are applied to several realistic materials, to discuss orbital contributions to the incommensurate spin susceptibility peaks in Sr<sub>2</sub>RuO<sub>4</sub>, the cross-over of magnetic excitation character with doping in Na<sub>x</sub>CoO<sub>2</sub> and the non local order fluctuations of the lattice reconstruction transition in LiVS<sub>2</sub>.Die Arbeit, die in dieser Dissertation vorgestellt wird, hebt die Anwendbarkeit der Bestimmung und die Interpretation der Gittersuszeptibilitäten in stark korrelierten Materialien auf das Niveau, das auch der Dynamischen Molekularfeldtheorie, unterstützt durch moderne zeitkontinuierliche Quantum Monte Carlo Algorithmen, zugänglich ist.
Numerische Mittel werden vorgestellt, um diese Berechnungen für mehrorbitalige Modelle zu ermöglichen und Interpretationen des resultierenden allgemeinen Frequenz- und Wellenzahlvektor-abhängigen orbitalen Suszeptibilitätstensors werden im Hinblick auf experimentell beobachtbare Größen und auf intern fluktuiernde Moden diskutiert.
Dies wird angewandt auf verschiedene reale Systeme, um die orbitalen Beiträge zu der Spin Suszeptibilität an inkommensurablen Wellenvektoren in Sr<sub>2</sub>RuO<sub>4</sub>, den Übergang des Charakters der magnetischen Suszeptibilität mit Dotierung in Na<sub>x</sub>CoO<sub>2</sub> und die nichtlokalen Ordnungsfluktuationen des Gitter-Reorganisationsübergangs in LiVS<sub>2</sub> zu diskutieren
Ab-initio examinations on the electronic structure and statistical mechanics of multicomponent intermetallic systems considering as example Ni-Fe-Al
No full textDie Fragestellungen der Materialwissenschaften stellen auf mikroskopischer Skala ein physikalisches Vielteilchenproblem dar. Vielerlei Eigenschaften auf meso- oder makroskopischer Ebene erfordern daher das Verständnis der unterliegenden atomistischen Prozesse. Gegenstand dieser Arbeit ist in diesem Sinne die Darstellung einer ab-initio, also parameterfreien, Modellierung des ternären intermetallischen Festkörpersystems Ni-Fe-Al. Die Beschreibung erstreckt sich über die Details zur elektronischen Struktur, die spezielle Energetik bis zur Behandlung der Thermodynamik dieses technologisch wichtigen Materialsystems.
Die elektronentheoretischen Betrachtungen wurden im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie mit der Pseudopotentialmethode durchgeführt, wobei das verwendete Computerprogramm einige wichtige Erweiterungen (Spinpolarisation, Verallgemeinerte Gradientennäherung (GGA), LDA+U-Methode) erfuhr. Bei diesen Untersuchungen konnte speziell der wichtige Einfluss moderater Elektronenkorrelationen im Fe-Al Subsystem nachgewiesen werden. So wurde ersichtlich, dass die GGA in wichtigen Realisierungen die falsche Kristallstruktur für Fe3Al, L12 statt D03, als stabil ausweist. Dies scheint in der Konkurrenz von lokalisierten und itineranten Charakter der elektronischen Zustände der Fe-Atome in Fe3Al begründet zu sein. Durch Berücksichtigung der on-site Korrelationen der Fe-d-Elektronen im Rahmen der LDA+U-Methode konnte eine konsolidierte Stabilisierung von D03 gegnüber L12 erreicht werden.
Mittels der ab-initio Cluster-Entwicklung wurde eine detaillierte Beschreibung der Energetik im Ni-Fe-Al System gegeben, wobei zudem der Einfluss von Magnetismus, strukturellen Relaxationen und höheren Besetzungskorrelationen eingehend diskutiert wurde. Während demnach die Energetik von Ni-Fe entscheidend vom Magnetismus geprägt ist, spielt dieser in Ni-Al eine zumeist vernachlässigbare Rolle. Zwischen diesen Extremen liegt Fe-Al, dass über einen weiten Phasenbereich an der Grenze zur magnetischen Ordnung, mit konkurrierender antiferromagnetischer und ferromagnetischer Ordnung Wechselwirkung, liegt.
Die Cluster-Variationsmethode erlaubte die Behandlung thermodynamischer Phänomene in qualitativ/semiquantitativer Weise. Der wichtige Einfluss von Leerstellen auf das Phasendiagramm von Ni-Al wurde dabei aufgedeckt. Die Leerstellen stabilisieren dort die B2-Phase im Al-reichen Gebiet und prägen durch eigene Ordnungstendenzen weitere Phasen in dieser Region. Im ternären Phasendiagramm konnte eine Mischungslücke in der ternären B2-Phase von Ni-Fe-Al ab initio verifiziert werden.
Die Möglichkeiten und Grenzen der Dichtefunktionaltheorie in der Anwendung auf solche umfassenden Modellierungen konnten aufgezeigt werden. Auf einer kleinen, oft jedoch materialwissenschaftlich relevanten Energieskala bleiben Defizite in den Näherungen, also lokale Dichtenäherung (LDA) und GGA, bestehen, welche in der Zukunft möglicherweise durch die Aufnahme wahrer Vielteilchenformalismen in diese Theorie überwunden werden können.Materials Science is the science of real many-body systems. Hence, in order to understand the behavior of such systems on a mesoscopic or macroscopic level, in a lot of cases one has to gain an understanding about the atomistic processes, which are governed by the full quantum mechanical many-body problem.
In line with this, this work presents a first-principles modelling of the ternary intermetallic Ni-Fe-Al system. Starting from the electronic structure, a thorough discussion of the energetics and the thermodynamics of this technologically important system is given.
The electronic structure is described within the density functional theory in a pseudopotential scheme. During this whole investigations the used computer program was extended by including spin-polarisation, generalized gradient approximations (GGA) and the LDA+U method. By performing this part of the examinations it was especially possible to detect the important influence of moderate electronic correlations in the Fe-Al subsystem. There, the wrong crystal structure, i.e., L12 instead of the real D03, is stabilized within important GGA representations. The reason for this seems to be the competition between localisation and itinerancy for the electronic states of the Fe atoms in Fe3Al. By applying the LDA+U method to this compound, whereby a static inclusion of the on-site correlations for the d electrons of Fe can be treated, a consolidated stabilization of the D03 structure was achieved.
Using the ab-initio cluster expansion method, a circumstantial description of the energetics of Ni-Fe-Al was obtained. Thereby, the influence of magnetism, structural relaxations and higher atomic site correlations were discussed. As the energetics of Ni-Fe is more or less dominated by the magnetic order, in the Ni-Al system the influence of magnetism is negligible in most cases. Between these extremes lies the Fe-Al system. The latter is on der border towards magnetic ordering over a wide composition range. Also, the competition between antiferromagnetic and ferromagnetic interactions plays a key role for a deeper understanding.
By means of the cluster variation method an ab-initio treatment of the Ni-Fe-Al system at finite temperatures was given. The important influence of vacancies on the phase diagram of Ni-Al was elucidated. The vacancies are essential for the stabilization of the B2 phase in the Al-rich region and are further responsible for the character of further phases in this region by their own ordering tendencies. Additionally, a miscibility gap in the ternary B2 phase of ternary Ni-Fe-Al was verified ab inito.
In this work the possibilities and limits of modern density functional theory for first-principles modellings of intermetallic compounds were investigated. Throughout the work the connection and importance of real many-body techniques in addition to the effective one-body formalism of density functional theory were stressed. On a low, but nevertheless relevant energy scale for materials science problems, the local density approximation (LDA) and the GGA can be problematic. Therefore, a further development of better approximations to these ones, perhaps by the inclusion of realistic many-body techniques, is required
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