1,721,049 research outputs found
Wet-chemical synthesis processes of electrodes for sustainable lithium- and sodium-ion batteries
Sustainable and efficient energy-storage technologies are required to make the
best use of renewable energy sources. To be sustainable, these technologies must
live up to several requirements:
1. Material (elemental) abundance
2. Eco-efficient synthetic processes
3. High energy density
4. Low capital cost per cycle
5. Safety
6. Ease of use
7. Low maintenance cost
8. Scalability
9. Low toxicity
The main objective of this work was to develop sustainable materials and
synthesis processes for rechargeable batteries. LIBs are an established and wellperforming technology because of their high energy density. However, the
ecological impact of a battery contains contributions from both its chemical
composition and the involved synthesis processes. In this respect, current LIBs
are not sustainable because of the high energy costs related to materials synthesis
and because of the scarcity of lithium. Accordingly, the efforts reported in this
thesis can be divided in three main themes:
1. The development of energy-efficient synthesis processes for viable
materials for LIBs.
2. The development of thin film electrodes for application in solid-state
batteries.
3. Transitioning to post-LIB technologies such as SIBs. This requires that
high energy materials for SIBs should be developed.
Spinel Li4Ti5O12 (LTO) is considered a promising negative electrode material for
LIBs because it is a stable and inherently safe material (because of its relatively
high operation potential). However, the typical reported processing parameters
(around 800 °C for hours) imply high energy costs, which mitigates the
sustainability. In this thesis, making use of combustion synthesis, an LTO-based
LIB negative electrode was synthesized at a significantly lower temperature
(300 °C), with a shorter processing time (a few minutes and without further
calcination steps) in comparison with typically reported synthesis methods. Its
electrochemical performance was comparable to that of conventional LTO,
including its high electrochemical stability. Whereas this synthesis method does
not lead to the formation of a phase-pure product, it is considerably more
sustainable than conventional LTO since it fulfills more of the requirements for
sustainability. In this regard, its main drawbacks are the use of scarce lithium,
and the utilization of liquid electrolyte, which limits the safety of battery operation. The safety and cycle life of LIBs could be improved by implementing a solid
electrolyte. To maintain a decent power density, the thickness of the electrolyte
and electrodes should be downscaled. Therefore, the low-temperature deposition
of electrochemically active negative electrode thin layers for LIBs on temperaturesensitive substrates was investigated. More specifically, a combustion precursor
for LTO and a precursor for amorphous titania were deposited. Whereas the
combustion precursor for LTO could not be conformally coated, a conformal
coating of amorphous titania could be deposited by implementing intermediate
annealing steps. Within the framework of sustainability, the safety problem was
mitigated. However, the use of lithium remains a considerable drawback.
Sodium is a viable alternative to lithium, as it is both abundant and inexpensive.
Since sodium ion are larger and heavier than lithium ions, the sustainability of
SIBs can be increased by the development of materials with a high energy density.
Since the use of sodium metal as negative electrode causes a significant safety
issue, there is a pressing need for well-performing SIB anodes.
Sodium titanate Na2Ti3O7 has a very high energy density but also has a low
electrochemical stability. Several strategies were therefore employed to improve
its cycle life, such as nanosizing, combustion synthesis, carbon coating, zirconium
substitution and using sodium alginate as binder. The latter two strategies were
most successful, as they increased the structural stability and limited side
reactions, respectively. This lead to the highest capacity retention for bulk
Na2Ti3O7 without special surface treatment, at 77% after 250 discharge/charge
cycles at 1C. However, practical application of an anode requires a significantly
longer cycle life. Therefore, a Na2+xTi4O9/C composite was developed, where both
constituents are electrochemically active. The composite has a capacity of
124 mAh g-1 at a rate of 0.1C and a capacity retention of 89% after 250 cycles at
1C. In addition, it requires only abundant and inexpensive elements, has a good
rate capability and is readily synthesized. The average discharge potential of
~0.9 V vs Na+/Na circumvents possible sodium plating, thereby increasing safety.
The proposed synthesis method may serve as a convenient route for the
preparation of other sodium titanates with useful (SIB) properties. Using this
method, monoclinic Na4Ti5O12 was also synthesized. However, it could not be
synthesized without the presence of impurity compounds.
The previously mentioned negative electrodes for SIBs consist of abundant
elements, have a good electrochemical performance, are relatively safe to use
and are cheap. Their synthesis can be scaled up and they have a low toxicity.
However, they still require a high temperature to be synthesized. Therefore, a SIB
positive electrode was synthesized at the relatively low temperature of 300 °C
using a simple dissolution/precipitation/heating technique. These Mn-based
alluaudites Na2+2zMn2-z(SO4)3−x(SeO4)x allowed to tune the redox potential by
changing the relative amounts of SO4
2- and SeO4
2-
in the structure, allowing for a
high degree of flexibility in electrode design. However, the electrochemical
performance of these alluaudites was unsatisfactory.Duurzame en efficiënte technologieën voor energieopslag zijn nodig om optimaal
gebruik te kunnen maken van hernieuwbare energiebronnen. Om duurzaam te
kunnen zijn, moeten deze technologieën voldoen aan een aantal criteria:
1. Beschikbaarheid van materialen (elementen)
2. Eco-efficiënte syntheseprocesses
3. Hoge energiedichtheid
4. Lage kost per cyclus
5. Veiligheid
6. Gebruiksgemak
7. Lage onderhoudskost
8. Opschaalbaarheid
9. Lage toxiciteit
Het algemene doel van dit werk is de ontwikkeling van duurzame materialen en
syntheseprocessen voor oplaadbare batterijen. Lithium-ion batterijen (LIB) zijn
een gekende en performante technologie omwille van hun hoge energiedichtheid.
De ecologische impact van een batterij bevat evenwel ook contributies van zowel
de chemische compositie en de vereiste syntheseprocessen. De huidige LIB zijn
niet duurzaam omwille van de hoge energiekosten die nodig zijn voor
materiaalsynthese en omwille van de beperkte beschikbaarheid van lithium.
Daarom focust deze thesis zich op drie algemene thema’s:
1. De ontwikkeling van lage temperatuurssyntheseprocessen voor
performante materialen voor LIB.
2. De transitie naar vaste stofbatterijen door de ontwikkeling van dunne
films van performante materialen.
3. Komaf maken met de nood aan lithium in oplaadbare batterij door over te
gaan naar post-LIB-technologieën zoals natrium-ion batterijen (NIB). De
duurzaamheid van NIB kan verhoogd worden door de ontwikkeling van
performante materialen.
Spinel Li4Ti5O12 (LTO) is een stabiele en veilige negatieve elektrode voor LIB
omwille van het hoge werkingspotentiaal. De typische syntheseparameters (rond
800 °C, gedurende uren) vereisen evenwel een hoge energiekost, wat een rem
plaatst op de duurzaamheid. In deze thesis wordt verbrandingssynthese gebruikt
om een LTO-gebaseerde anode te synthetiseren bij een significant lagere
temperatuur (300 °C), in een kortere tijd (enkele minuten) en zonder extra
calcinatiestappen. De elektrochemische eigenschappen zijn vergelijkbaar met die
van conventioneel LTO, zoals de hoge stabiliteit. Hoewel deze synthesemethode
niet leidt tot de vorming van een fazezuiver product, is het wel veel duurzamer
dan conventioneel LTO aangezien het voldoet aan een groter aantal van de criteria
voor duurzaamheid. Nadelen zijn evenwel nog steeds het gebruik van lithium, en het gebruik van een vloeibaar elektrolyt, wat de veiligheid van de batterij in
gedrang brengt.
De veiligheid en stabiliteit van LIB kunnen verder verbeterd worden door de
implementatie van een vast elektrolyt. Om voldoende vermogen te kunnen
leveren, moeten zowel het elektrolyt als de elektrodes dunner gemaakt worden.
Daarom werd onderzoek verricht naar de lage temperatuursdepositie van
elektrochemisch actieve negatieve elektrode dunne lagen voor LIB op
temperatuursgevoelige substraten. Een verbrandingsprecursor voor LTO en een
precursor voor amorf titanium dioxide werden afgezet. Hoewel de eerste niet
conformeel kon afgezet worden, kon deze laatste wel conformeel afgezet worden
door de implementatie van tussentijdse verhittingsstappen. Binnen het concept
van duurzaamheid werd dus een stap vooruitgezet door het veiligheidsprobleem
te verhelpen. Daarentegen blijft het gebruik van lithium een significant nadeel.
Natrium is een interessant alternatief voor lithium, omdat het veel voorkomt en
aldus duurzaam is. Omdat natriumionen groter en zwaarder zijn dan lithiumionen,
kan de duurzaamheid van NIB verhoogd worden door materialen te ontwikkelen
met een hoge energiedichtheid. Omdat het gebruik van natriummetaal als
negatieve elektrode een groot veiligheidsrisico met zich meebrengt, is er een grote
nood aan alternatieve NIB-anodes.
Natriumtitanaat Na2Ti3O7 heeft een zeer hoge energiedichtheid maar een lage
elektrochemische stabiliteit. Daarom werden verscheidene strategieën gevolgd
om deze stabiliteit te verhogen, zoals verkleining van de partikelgrootte,
verbrandingssynthese, koolstofdepositie, substitutie met zirconium, en het
gebruik van natriumalginaat als polymeer. Deze twee laatste strategieën kenden
het meeste succes, omdat ze de structurele stabiliteit verhogen en zijreacties
tegengaan. Dit leidde tot de hoogste stabiliteit voor bulk Na2Ti3O7 zonder speciale
oppervlaktebehandeling, bij 77% na 250 ontlaad/oplaadcycli bij 1C. Daarentegen
vereist praktische toepassingen van een negatieve elektrode een significant
langere levensduur. Daarom werd een Na2+xTi4O9/C composiet ontwikkeld,
waarvan beide constituenten elektrochemisch actief zijn. Dit composiet heeft een
capaciteit van 124 mAh g-1 bij 0.1C en een capaciteitsretentie van 89% na
250 cycli bij 1C. Daarenboven vereist het enkel veelvoorkomende en goedkope
elementen, en kan het gemakkelijk gesynthetiseerd worden. De gemiddelde
ontlaadpotentiaal is ~0.9 V vs Na+/Na, wat de reductie van natrium vermijdt en
daarom de veiligheid verhoogt. Deze gebruikte syntheseroute kan ook gebruikt
worden om composieten van andere natriumtitanaten met koolstof te
synthetiseren, zoals aangetoond werd voor monoklien Na4Ti5O12. Dit materiaal
kon echter niet zonder onzuiverheden gesynthetiseerd worden.
Deze negatieve elektrodes voor NIB bestaan alle uit veelvoorkomende elementen,
hebben een goede elektrochemische werking, zijn veilig en goedkoop. Hun
synthese kan opgeschaald worden en zijn ze niet toxisch. Daarentegen is telkens een hoge temperatuur vereist tijdens de synthese. Daarom werd een positieve
elektrode voor NIB ontwikkeld bij een relatieve lage temperatuur (300 °C) door
gebruik te maken van een simpele oplossing/precipitatie/verwarming-techniek.
Bij deze Mn-gebaseerde alluaudieten Na2+2zMn2-z(SO4)3−x(SeO4)x was het mogelijk
om de redoxpotentiaal aan te passen door de relatieve hoeveelheden van SO4
2-
en SeO4
2-
in de structuur aan te passen, wat zorgt voor een hoge flexibiliteit in
het ontwerp van de elektrode. De capaciteit van deze alluaudieten was echter
beperkt
Wet-chemical synthesis processes of electrodes for sustainable lithium- and sodium-ion batteries
Sustainable and efficient energy-storage technologies are required to make the
best use of renewable energy sources. To be sustainable, these technologies must
live up to several requirements:
1. Material (elemental) abundance
2. Eco-efficient synthetic processes
3. High energy density
4. Low capital cost per cycle
5. Safety
6. Ease of use
7. Low maintenance cost
8. Scalability
9. Low toxicity
The main objective of this work was to develop sustainable materials and
synthesis processes for rechargeable batteries. LIBs are an established and wellperforming technology because of their high energy density. However, the
ecological impact of a battery contains contributions from both its chemical
composition and the involved synthesis processes. In this respect, current LIBs
are not sustainable because of the high energy costs related to materials synthesis
and because of the scarcity of lithium. Accordingly, the efforts reported in this
thesis can be divided in three main themes:
1. The development of energy-efficient synthesis processes for viable
materials for LIBs.
2. The development of thin film electrodes for application in solid-state
batteries.
3. Transitioning to post-LIB technologies such as SIBs. This requires that
high energy materials for SIBs should be developed.
Spinel Li4Ti5O12 (LTO) is considered a promising negative electrode material for
LIBs because it is a stable and inherently safe material (because of its relatively
high operation potential). However, the typical reported processing parameters
(around 800 °C for hours) imply high energy costs, which mitigates the
sustainability. In this thesis, making use of combustion synthesis, an LTO-based
LIB negative electrode was synthesized at a significantly lower temperature
(300 °C), with a shorter processing time (a few minutes and without further
calcination steps) in comparison with typically reported synthesis methods. Its
electrochemical performance was comparable to that of conventional LTO,
including its high electrochemical stability. Whereas this synthesis method does
not lead to the formation of a phase-pure product, it is considerably more
sustainable than conventional LTO since it fulfills more of the requirements for
sustainability. In this regard, its main drawbacks are the use of scarce lithium,
and the utilization of liquid electrolyte, which limits the safety of battery operation. The safety and cycle life of LIBs could be improved by implementing a solid
electrolyte. To maintain a decent power density, the thickness of the electrolyte
and electrodes should be downscaled. Therefore, the low-temperature deposition
of electrochemically active negative electrode thin layers for LIBs on temperaturesensitive substrates was investigated. More specifically, a combustion precursor
for LTO and a precursor for amorphous titania were deposited. Whereas the
combustion precursor for LTO could not be conformally coated, a conformal
coating of amorphous titania could be deposited by implementing intermediate
annealing steps. Within the framework of sustainability, the safety problem was
mitigated. However, the use of lithium remains a considerable drawback.
Sodium is a viable alternative to lithium, as it is both abundant and inexpensive.
Since sodium ion are larger and heavier than lithium ions, the sustainability of
SIBs can be increased by the development of materials with a high energy density.
Since the use of sodium metal as negative electrode causes a significant safety
issue, there is a pressing need for well-performing SIB anodes.
Sodium titanate Na2Ti3O7 has a very high energy density but also has a low
electrochemical stability. Several strategies were therefore employed to improve
its cycle life, such as nanosizing, combustion synthesis, carbon coating, zirconium
substitution and using sodium alginate as binder. The latter two strategies were
most successful, as they increased the structural stability and limited side
reactions, respectively. This lead to the highest capacity retention for bulk
Na2Ti3O7 without special surface treatment, at 77% after 250 discharge/charge
cycles at 1C. However, practical application of an anode requires a significantly
longer cycle life. Therefore, a Na2+xTi4O9/C composite was developed, where both
constituents are electrochemically active. The composite has a capacity of
124 mAh g-1 at a rate of 0.1C and a capacity retention of 89% after 250 cycles at
1C. In addition, it requires only abundant and inexpensive elements, has a good
rate capability and is readily synthesized. The average discharge potential of
~0.9 V vs Na+/Na circumvents possible sodium plating, thereby increasing safety.
The proposed synthesis method may serve as a convenient route for the
preparation of other sodium titanates with useful (SIB) properties. Using this
method, monoclinic Na4Ti5O12 was also synthesized. However, it could not be
synthesized without the presence of impurity compounds.
The previously mentioned negative electrodes for SIBs consist of abundant
elements, have a good electrochemical performance, are relatively safe to use
and are cheap. Their synthesis can be scaled up and they have a low toxicity.
However, they still require a high temperature to be synthesized. Therefore, a SIB
positive electrode was synthesized at the relatively low temperature of 300 °C
using a simple dissolution/precipitation/heating technique. These Mn-based
alluaudites Na2+2zMn2-z(SO4)3−x(SeO4)x allowed to tune the redox potential by
changing the relative amounts of SO4
2- and SeO4
2-
in the structure, allowing for a
high degree of flexibility in electrode design. However, the electrochemical
performance of these alluaudites was unsatisfactory.Duurzame en efficiënte technologieën voor energieopslag zijn nodig om optimaal
gebruik te kunnen maken van hernieuwbare energiebronnen. Om duurzaam te
kunnen zijn, moeten deze technologieën voldoen aan een aantal criteria:
1. Beschikbaarheid van materialen (elementen)
2. Eco-efficiënte syntheseprocesses
3. Hoge energiedichtheid
4. Lage kost per cyclus
5. Veiligheid
6. Gebruiksgemak
7. Lage onderhoudskost
8. Opschaalbaarheid
9. Lage toxiciteit
Het algemene doel van dit werk is de ontwikkeling van duurzame materialen en
syntheseprocessen voor oplaadbare batterijen. Lithium-ion batterijen (LIB) zijn
een gekende en performante technologie omwille van hun hoge energiedichtheid.
De ecologische impact van een batterij bevat evenwel ook contributies van zowel
de chemische compositie en de vereiste syntheseprocessen. De huidige LIB zijn
niet duurzaam omwille van de hoge energiekosten die nodig zijn voor
materiaalsynthese en omwille van de beperkte beschikbaarheid van lithium.
Daarom focust deze thesis zich op drie algemene thema’s:
1. De ontwikkeling van lage temperatuurssyntheseprocessen voor
performante materialen voor LIB.
2. De transitie naar vaste stofbatterijen door de ontwikkeling van dunne
films van performante materialen.
3. Komaf maken met de nood aan lithium in oplaadbare batterij door over te
gaan naar post-LIB-technologieën zoals natrium-ion batterijen (NIB). De
duurzaamheid van NIB kan verhoogd worden door de ontwikkeling van
performante materialen.
Spinel Li4Ti5O12 (LTO) is een stabiele en veilige negatieve elektrode voor LIB
omwille van het hoge werkingspotentiaal. De typische syntheseparameters (rond
800 °C, gedurende uren) vereisen evenwel een hoge energiekost, wat een rem
plaatst op de duurzaamheid. In deze thesis wordt verbrandingssynthese gebruikt
om een LTO-gebaseerde anode te synthetiseren bij een significant lagere
temperatuur (300 °C), in een kortere tijd (enkele minuten) en zonder extra
calcinatiestappen. De elektrochemische eigenschappen zijn vergelijkbaar met die
van conventioneel LTO, zoals de hoge stabiliteit. Hoewel deze synthesemethode
niet leidt tot de vorming van een fazezuiver product, is het wel veel duurzamer
dan conventioneel LTO aangezien het voldoet aan een groter aantal van de criteria
voor duurzaamheid. Nadelen zijn evenwel nog steeds het gebruik van lithium, en het gebruik van een vloeibaar elektrolyt, wat de veiligheid van de batterij in
gedrang brengt.
De veiligheid en stabiliteit van LIB kunnen verder verbeterd worden door de
implementatie van een vast elektrolyt. Om voldoende vermogen te kunnen
leveren, moeten zowel het elektrolyt als de elektrodes dunner gemaakt worden.
Daarom werd onderzoek verricht naar de lage temperatuursdepositie van
elektrochemisch actieve negatieve elektrode dunne lagen voor LIB op
temperatuursgevoelige substraten. Een verbrandingsprecursor voor LTO en een
precursor voor amorf titanium dioxide werden afgezet. Hoewel de eerste niet
conformeel kon afgezet worden, kon deze laatste wel conformeel afgezet worden
door de implementatie van tussentijdse verhittingsstappen. Binnen het concept
van duurzaamheid werd dus een stap vooruitgezet door het veiligheidsprobleem
te verhelpen. Daarentegen blijft het gebruik van lithium een significant nadeel.
Natrium is een interessant alternatief voor lithium, omdat het veel voorkomt en
aldus duurzaam is. Omdat natriumionen groter en zwaarder zijn dan lithiumionen,
kan de duurzaamheid van NIB verhoogd worden door materialen te ontwikkelen
met een hoge energiedichtheid. Omdat het gebruik van natriummetaal als
negatieve elektrode een groot veiligheidsrisico met zich meebrengt, is er een grote
nood aan alternatieve NIB-anodes.
Natriumtitanaat Na2Ti3O7 heeft een zeer hoge energiedichtheid maar een lage
elektrochemische stabiliteit. Daarom werden verscheidene strategieën gevolgd
om deze stabiliteit te verhogen, zoals verkleining van de partikelgrootte,
verbrandingssynthese, koolstofdepositie, substitutie met zirconium, en het
gebruik van natriumalginaat als polymeer. Deze twee laatste strategieën kenden
het meeste succes, omdat ze de structurele stabiliteit verhogen en zijreacties
tegengaan. Dit leidde tot de hoogste stabiliteit voor bulk Na2Ti3O7 zonder speciale
oppervlaktebehandeling, bij 77% na 250 ontlaad/oplaadcycli bij 1C. Daarentegen
vereist praktische toepassingen van een negatieve elektrode een significant
langere levensduur. Daarom werd een Na2+xTi4O9/C composiet ontwikkeld,
waarvan beide constituenten elektrochemisch actief zijn. Dit composiet heeft een
capaciteit van 124 mAh g-1 bij 0.1C en een capaciteitsretentie van 89% na
250 cycli bij 1C. Daarenboven vereist het enkel veelvoorkomende en goedkope
elementen, en kan het gemakkelijk gesynthetiseerd worden. De gemiddelde
ontlaadpotentiaal is ~0.9 V vs Na+/Na, wat de reductie van natrium vermijdt en
daarom de veiligheid verhoogt. Deze gebruikte syntheseroute kan ook gebruikt
worden om composieten van andere natriumtitanaten met koolstof te
synthetiseren, zoals aangetoond werd voor monoklien Na4Ti5O12. Dit materiaal
kon echter niet zonder onzuiverheden gesynthetiseerd worden.
Deze negatieve elektrodes voor NIB bestaan alle uit veelvoorkomende elementen,
hebben een goede elektrochemische werking, zijn veilig en goedkoop. Hun
synthese kan opgeschaald worden en zijn ze niet toxisch. Daarentegen is telkens een hoge temperatuur vereist tijdens de synthese. Daarom werd een positieve
elektrode voor NIB ontwikkeld bij een relatieve lage temperatuur (300 °C) door
gebruik te maken van een simpele oplossing/precipitatie/verwarming-techniek.
Bij deze Mn-gebaseerde alluaudieten Na2+2zMn2-z(SO4)3−x(SeO4)x was het mogelijk
om de redoxpotentiaal aan te passen door de relatieve hoeveelheden van SO4
2-
en SeO4
2-
in de structuur aan te passen, wat zorgt voor een hoge flexibiliteit in
het ontwerp van de elektrode. De capaciteit van deze alluaudieten was echter
beperkt
Sodium-Ion Batteries
Research Foundation Flanders (FWO Vlaanderen , project G053519N),
FWO Strategic Basic Research Grant of MSc. Jonas Mercken (1S08921N),
UHasselt BOF grant of MSc. Jonas Mercke
Sodium-Ion Batteries
Research Foundation Flanders (FWO Vlaanderen , project G053519N),
FWO Strategic Basic Research Grant of MSc. Jonas Mercken (1S08921N),
UHasselt BOF grant of MSc. Jonas Mercke
Eliminating cobalt from lithium-ion batteries: which improvements can be enabled by the use of wet chemical routes?
Lithium-ion batteries (LIBs) are considered an important technology for the mobility sector’s green energy transition by enabling the breakthrough of electric vehicles (EVs). The forecasted explosive growth of the EV market implies that the demand for LIB materials will show a steep increase over the following years. This will put considerable strain on the sourcing of the critical raw materials needed for LIB production. The mining, refining, and processing of cobalt pose a number of challenges, ranging from social and environmental impacts to supply shortages. One way to tackle these challenges is to use battery active materials which contain (almost) no cobalt. This again requires extensive research to ensure high cycle life and thermal stability. In the Horizon 2020 COBRA project, we aim to completely eliminate cobalt from the positive electrode, while reaching an adequate energy density (750 Wh/L) and cycle life (>2000 cycles) with fast charging (3 C). COBRA aims to reach competitive cost targets (< 90 €/kWh at pack level).
Here, an overview will be given of our recent studies on Co-free and Co-poor materials for LIBs. Our research relies on the use of wet chemical routes, either to synthesize the active materials, or to form a shell on pre-existing active material core particles. The developed wet chemical synthesis routes allow a careful control over the synthesis parameters, and enable us to accurately control the particle size/morphology of cobalt-free LiNi0.5Mn1.5O4 (LNMO) particles.[1] The electrochemical performance of LNMO core particles could be further improved by coating them with shells of TiOx or amorphous Li4Ti5O12.[2] Cores of LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2 (NMC-622, a nickel-rich, cobalt-poor layered oxide) were similarly modified with TiOx shells, improving its rate capability and energy density.[3] Wet chemical routes are ideal for inserting dopants into materials. For instance, the replacement of Mn4+ by Sn4+ in lithium- and manganese-rich (and cobalt-poor) NMC was studied in an effort to mitigate the voltage fade which is typically observed in such materials.[4] Whereas cobalt is ubiquitous in today’s LIBs, current research efforts strive toward a reduction and even elimination of cobalt in future LIBs. As shown here, our research contributes to the improvements required to make these novel materials competitive with the materials that are currently used in LIBs.
[1] F. Ulu Okudur, S. K. Mylavarapu, M. Safari, D. De Sloovere, J. D’Haen, B. Joos, P. Kaliyappan, A. S. Kelchtermans, P. Samyn, M. K. Van Bael, A. Hardy, J. Alloys Compd. 892 (2022) 162175.
[2] F. Ulu Okudur, J. D’Haen, T. Vranken, D. De Sloovere, M. Verheijen, O. M. Karakulina, A. M. Abakumov, J. Hadermann, M. K. Van Bael, A. Hardy, RSC Adv. 8 (2018) 7287-7300.
[3] S. K. Mylavarapu, F. Ulu Okudur, S. Yari, D. De Sloovere, J. D’Haen, A. Shafique, M. K. Van Bael, M. Safari, A. Hardy, ACS Appl. Energy Mater. 4 (2021) 10493-10504.
[4] A. Paulus, M. Hendrickx, M. Bercx, O. M. Karakulina, M. A. Kirsanova, D. Lamoen, J. Hadermann, A. M. Abakumov, M. K. Van Bael, A. Hardy, Dalt. Trans. 49 (2020) 10486-10497.
The Horizon 2020 LCBAT-5 COBRA project 875568 is acknowledged for financial support
Towards unlocking the Mn3+/Mn2+ redox pair in alluaudite-type Na2+2zMn2-z(SO4)3-x(SeO4)x cathodes for sodium-ion batteries
- …
