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    Chronology of Organochlorine Pesticides (OCPs) releases and interactions with sediment characterisitcs in the Eure River, France

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    We reconstruct the chronology of organochlorine pesticides (OCPs) releases and study the role of sediment characteristics (e.g organic matter) in the interpretation of this chronology. For that, sediment cores MAR16-02 and MAR15-01 were collected downstream of the Eure River watershed, the main tributary of the Seine estuary (France). The analysis of particulate OCPs in the MAR16-02 sediment core was performed using microwave-assisted extraction, with toluene:acetone mixture for extraction. Following the microwave-assisted extraction, a gas chromatograph (7890B, Agilent, US) coupled to a mass spectrometer (MS; 7000C) was used to measure the concentrations. Organic matter parameters from MAR15-01 sediment core was measured by Rock-Eval 6

    Reconstitutions of environmental changes in lacustrine archives by hyperspectral imaging

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    Les lacs piègent des particules sédimentaires au fil du temps de manière à former des archives sédimentaires. Tracer l’origine des particules archivées avec une résolution stratigraphique particulièrement détaillée conduit à reconstituer une ou des informations paléoenvironnementales permettant d’identifier les changements environnementaux passés. Afin de décrypter ces informations, les techniques d’analyse des carottes sédimentaires nécessitent d’identifier des marqueurs de leur composition à haute résolution. L’imagerie l’hyperspectrale demeure une des rares techniques capables de représenter ces marqueurs en deux dimensions pour caractériser les variations de la composition du sédiment et les structures stratigraphiques les plus fines. Dans ce mémoire, le potentiel de l’imagerie est mis en valeur à travers l’étude de plusieurs cas. L’objectif est de reconstituer des changements environnementaux à partir de l’origine des matières organiques (MO) sédimentaires à hauterésolution rapidement et sans destruction des archives. Plusieurs marqueurs hyperspectraux permettant de comprendre l’origine des MO sont développés sur deux sites d’étude choisis pour leur potentielle signature organique sédimentaire. Dans un environnement méditerranéen, les apports en MO détritique dans les sédiments du lac Bresson tracent les épisodes d'incendie du couvert forestier alors que les variations de carbone organique total (COT) dans une série d’archives sédimentaires reconstruisent les fluctuations de l’érosion glaciaire dans un lac arctique. Dans ces deux cas, la MO d’origine détritique est tracée pour la première fois par une méthode non-destructive et le traçage de la MO issue de la productivitéprimaire aquatique (plus classique) est amélioré par un nouvel indice spectroscopique. Ces marqueurs sont validés par des méthodes utilisées en routine (HPLC, comptage des particules de charbon, pyrolyse Rock-Eval 6) puis calibrés par ces techniques pour reconstruire des concentrations en COT à haute résolution. L’imagerie hyperspectrale permet donc de tracer lacomposition sédimentaire, voire des variations géochimiques, pour quantifier l'origine des apports organiques. Ces résultats apparaissent comme prometteurs et fournissent les bases essentielles pour développer l'utilisation en routine de cette nouvelle technique afin de reconstituer finement les changements environnementaux passés.Over time, lakes trap sedimentary particles that form sedimentary reserves. Tracing the origin of those particles with a precise stratigraphic resolution, involves reconstituting one or more paleo environmental information thus allowing the identification of past environmental changes. Decrypting that information requires a sedimentary carrot analysis technic to identify their high resolution composition indicators. Hyperspectral imagery remains one of the rare technics capable of showing those indicators in a two dimensional form so as to characterize the variations in the composition of the sediment as well as the finer stratigraphic structures. In comparison to the methods used routinely, hyperspectral imagery is a highresolution (nanometers resolution) technic that does not destroy the core of the sediment and is time efficient (1 hour per meter of sediment). In this thesis, the potential of the high resolution imagery is highlighted through the study of several case studies. The aim is to reconstitute environmental changes based on the origin of high resolution sedimentary organic matter (OM) quickly whilst preserving their history. Several hyperspectral indicators have been developed on two carefully chosen study sites to understand the origins of those OM. Those sites were chosen based on their potential sedimentary organic signature. In a Mediterranean environment, detrital OM inputs in the Bresson lake give a history of the various forest fires whereas the organic carbon variations in a series of reserve sediments, reconstruct the fluctuations of glacier erosion in an artic lake. In both cases, the OM of detrital origin is traced for the first time through a non-destructive method. Tracing OM issued from Primary aquatic production is improved with a new spectroscopic index. These indicators are validated by the methods routinely used (HPLC and RE6) then are calibrated by these technics in order to rebuilt high resolution COT concentrations. Hyperspectral imagery allows to trace the sedimentary composition and to see geo chemical variations in order to quantify the origin of organic inputs. Those results seem promising and bring essential foundations to develop the routine use of this new technic in order to reconstitute accurately past environmental changes

    Relationship between temporal variability of hydrosedimentary responses, climate signals and physical characteristics of catchments.

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    Nous ne comprenons pas encore complètement le rôle que les caractéristiques physiques des surfacesexercent sur la réponse hydro-sédimentaire des bassins versants aux précipitations. L’objectif de ce travailde thèse est donc de comprendre de quelle manière les flux hydro-sédimentaires, générés par le climat, sontmodulés par les caractéristiques des surfaces continentales, à court et long terme. Cette question a étéabordée en considérant de nombreux bassins versants aux conditions climatiques et aux caractéristiquesphysiques diverses. L'approche retenue est basée sur l’application conjointe de deux outils : la modélisationet les méthodes de traitement du signal. Les méthodes de traitement du signal (fonction d’autocorrélation etspectre de Fourier) ont permis de caractériser la variabilité temporelle des flux hydro-sédimentaire. Elles ontpermis d’établir un lien entre le comportement hydro-sédimentaire des bassins versants et leurs propriétésphysiques et climatiques. Le fonctionnement hydro-sédimentaire de deux cents quarante-trois bassinsversants synthétiques, simulé avec le modèle distribué à base physique CAESAR-Lisflood/CLiDE (Coulhardet al., 2013), a commencé par être analysé. Ces bassins versants, dont les caractéristiques physiques sontparfaitement contrôlées, ont permis une analyse de sensibilité méthodique. Outre la taille et la forme dubassin versant, la procédure de génération de bassins synthétiques, spécialement développée pour ce travailde thèse, a permis d'ajuster cinq paramètres de manière indépendante : la densité de drainage, l'intégralehypsométrique, la pente moyenne du chenal principal, l'occupation des sols et la granulométrie. Uncomportement plus lisse et moins intermittent du flux sédimentaire est mis en évidence pour des bassinsvégétalisés à forte pente, hypsométrie et densité de drainage et à granulométrie fine et homométrique. Encomplément, le modèle a été appliqué à cinq bassins versants réels (le Laval, le Brusquet, l’Orgeval, le Dunet l’Austreberthe) afin d’analyser les processus et les flux hydro-sédimentaires se produisant dans desenvironnements plus complexes. L’analyse des mesures in-situ de flux hydro-sédimentaire disponibles pources bassins a permis de corroborer certains des résultats obtenus pour les bassins synthétiques.Parallèlement, la capacité de CAESAR-Lisflood/CLiDE, après calibration, à reproduire la dynamique hydrosédimentaire des cinq bassins a été évaluée. La version calibrée du modèle a finalement été employée pourexplorer, pour les bassins versants du Dun et de l’Austreberthe, des scénarios de changementsenvironnementaux comme la modification du mode d'occupation des surfaces ou bien la modification dusignal climatique d'entrée. Les résultats montrent une évolution importante des flux hydro-sédimentaires pourles scénarios climatiques testés.We do not yet fully understand the role that physical surface characteristics play in the hydro-sedimentaryresponse of catchments to precipitation. The objective of this thesis is therefore to understand how climate-generated hydro-sedimentary fluxes are modulated by the characteristics of continental surfaces in the shortand long term. This question has been addressed by considering numerous catchments with different climaticconditions and physical characteristics. The approach adopted is based on the joint application of two tools:modelling and signal processing methods. Signal processing methods (autocorrelation function and Fourierspectrum) were used to characterise the temporal variability of hydro-sedimentary flows. They have made itpossible to establish a link between the hydro-sedimentary behaviour of catchment areas and their physicaland climatic properties. The hydro-sedimentary functioning of two hundred and forty-three syntheticcatchments, simulated with the distributed physics-based model CAESAR-Lisflood/CLiDE (Coulhard et al.,2013), was first analysed. These catchments, whose physical characteristics are perfectly controlled, alloweda methodical sensitivity analysis. In addition to the size and shape of the catchment, the synthetic catchmentgeneration procedure, specially developed for this thesis work, allowed five parameters to be adjustedindependently: drainage density, hypsometric integral, average slope of the main channel, land use andgranulometry. A smoother and less intermittent behaviour of the sediment flow is shown for vegetated basinswith high slope, hypsometry and drainage density and with fine and homometric granulometry. In addition,the model was applied to five real catchments (Laval, Brusquet, Orgeval, Dun and Austreberthe) in order toanalyse the hydro-sedimentary processes and flows occurring in more complex environments. The analysisof available in-situ measurements of hydro-sedimentary fluxes for these basins corroborated some of theresults obtained for the synthetic basins. In parallel, the capacity of CAESAR-Lisflood/CLiDE, after calibration,to reproduce the hydro-sedimentary dynamics of the five basins was evaluated. The calibrated version of themodel was finally used to explore, for the Dun and Austreberthe catchments, environmental change scenariossuch as the modification of the surface occupation mode or the modification of the input climate signal. Theresults show a significant change in the hydro-sedimentary flows for the climate scenarios tested

    Impacts of soil préparation at planting phase on the dynamic of organic matter and carbon storage function on forests soils

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    Dans le contexte actuel de changement climatique, la forêt est vue comme un puits de carbone, c’est-à-dire qu’elle contribue à stocker du C. Ce stockage peut s’effectuer à moyen terme dans la biomasse ligneuse et à plus long terme dans les sols. Afin de préserver les forêts et leur capacité de stockage, les gestionnaires forestiers se voient contraints d’effectuer de la régénération artificielle, c’est-à-dire de la plantation pour adapter les peuplements aux conditions futures. Pour assurer le succès de cette étape de plantation, il est parfois nécessaire de lever certaines contraintes comme la présence de végétation bloquante, de tassement ou d’engorgement en eau des sols. Pour ce faire, une Préparation Mécanique des Sols (PMS) peut être effectuée avant la plantation. Ces travaux de PMS sont susceptibles de provoquer une perte de Carbone Organique du Sol (COS). Afin de limiter les effets négatifs de la PMS, des outils ont été développés afin de ne préparer le sol que de manière localisée, sur la future ligne de plants. Ces outils ont été développés pour répondre à certaines situations. Les outils Scarificateur Réfersible® et le sous-soleur multifonction® (MFSS) sont faits pour préparer des sols tassés et/ou envahis par la fougère aigle (Pteridium aquilinum). Les outils Razherb® (RAZ) et Culti 3B® (C3B) sont, quant à eux, utilisés pour préparer des sols tassés et/ou engorgés en eau envahis par la molinie (Molinia caerulea). Dans un premier temps, appuyé sur 6 sites du réseau ALTER, l’impact de l’outil RS, seul ou en combinaison avec MFSS, sur le COS a été évalué 5 ans après la PMS. Leur impact a été évalué sur le COS de manière quantitative et qualitative mais également sur le fonctionnement microbien du sol. Cette étude a montré, sur la zone travaillée, une baisse du stock de C sur le profil de sol complet (L-60 cm) et du C minéralisé par la communauté microbienne en conditions contrôlées. Cependant, il a également été démontré que les caractéristiques du sol modulent l’impact de ces outils à l’échelle de la parcelle forestière. Dans un deuxième temps, appuyé sur 3 sites du réseau PILOTE, l’impact de la combinaison d’outils RAZ+C3B a été évalué sur les stocks de COS et sur la minéralisation potentielle. Sur ces sols à engorgement temporaire, une baisse de stock de COS a été observée dans la zone travaillée uniquement dans le topsoil (L-30 cm). En revanche, le stock de COS sur le profil complet comme la minéralisation potentielle ne présentaient pas d’effet significatif sur la zone travaillée. A l’échelle de la parcelle forestière, la combinaison RAZ+C3B n’a pas présenté d’effet sur les stocks de COS ni sur la minéralisation potentielle. Dans son ensemble, ce travail de thèse suggère que bien qu’ayant un impact sur la zone préparée, les outils utilisés dans cette étude n’influençaient que peu le sol à l’échelle de la parcelle forestière. Toutefois, ces observations peuvent varier selon le type de sol en présence et avoir un impact important.In the current context of climate change, forests are seen as a carbon sinj, i. e. they can contribute to C storage. This storage can take place in the medium term in woody biomass and in the longer term in soils. In order to preserve forests and their C storage capacity, foresters have to carry out artificial regeneration (i. e. planting) to adapt stands to future conditions. To ensure the success of this planting stage, it is sometimes necessary to remove some constraints such as the presence of blocking vegetation, compaction or waterlogging of soil. To do this, a Mechanical Soil Preparation (MSP) can be carried out prior to plantin. This PMS work may cause a Soil Organic Carbon (SOC) loss by mineralization. In order to limit the negative effects of PMS, tools have been developed to prepare the soil only in a localized area, on the future line of plants. These tools have been developed to respond to some situations. The Reversible Scarifier® (RS) tool and the Multifunction Subsoiler (MFSS) are designed to prepare soils compacted and/or invaded by eagle fern (Pteridium aquilinum). The Razherb® (RAZ) and the Culti 3B® (C3B) tools are designed to prepare compacted and/or waterlogged soils invaded by Molinia caerulea (Molinia caerulea). First, based on 6 sites belonging to the ALTER network, the impact of the RS tool alone and in combination with MFSS on COS was evaluated 5 years after the PMS. This evaluation therefore focused on the quantity and quality of SOC. The impact of the tools on the microbial functioning of the soil was also tested. This part showed a decrease in the stock of C and mineralized C by the microbial community under controlled conditions localized to the prepared area but impacts at the forest stand scale depend on soil characteristics. Second, based on 3 sites belonging to the PILOTE network, the impact of the combination of RAZ+C3B tools on SOC stocks and potential mineralization was evaluated. On these soils with temporary waterlogging, adecrease in SOC stock was observed in the prepared area only in the topsoil (0-30 cm). On the other hand, both SOC stock on the full profile and the potential mineralization did not have a significant effect on the prepared area. At the forest stand scale, the RAZ+C3B combination had no effect on SOC stock or potential mineralization. This thesis work suggests that although they had an impact on the prepared area, the tools used in this study had low influence on the soil at the forest plot scale. However, these observations may vary according to the soil type and have a significant impact on the forest plot

    Temporal reconstruction of metallic and organic particulate contamination in the Eure River watershed, and the fate of sediments following dam removal

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    L’impact anthropique sur les cours d’eau a significativement augmenté suite à la révolution industrielle engagée par les pays occidentaux. Ainsi, les modifications de la géomorphologie des cours d’eau pour le stockage de l’eau et la navigation, la conversion des surfaces à des fins agricoles, industrielles et d’urbanisation illustrent cette pression environnementale, qui se traduit, en autre, par une augmentation de rejets de divers contaminants dans les compartiments environnementaux et notamment les rivières. Une part de ces rejets peut donc se retrouver dans les matières en suspension, considérées alors comme des puits de stockage, qui transitent dans les rivières. Les aménagements des rivières et notamment la construction de barrages favorisent alors la sédimentation de ces particules contaminées au cours du temps. Ces sédiments d’origines anthropiques, également appelés legacy sediments, sont donc les témoins des activités anthropiques et permettent de reconstruire les trajectoires temporelles des contaminations au sein des bassins versants. L’Eure, affluent majeur de l’estuaire de Seine, a connu d’importantes pressions anthropiques depuis le vingtième siècle. La reconstruction temporelle des pressions anthropiques a nécessité l’association de différentes approches méthodologiques : (i) une analyse diachronique des modifications morphologiques de la rivière a été menée, conjointement à (ii) une analyse de la dynamique sédimentaire et de la nature des dépôts sédimentaires par couplage de méthodes géophysiques, sédimentologiques et géochimiques, et à (iii) la mise en place d’un réseau de suivi du comportement hydro-sédimentaire avec un échantillonnage en continu des matières en suspensions. De profondes modifications géomorphologiques se sont produites en aval du bassin versant, avec pour principales conséquences un exutoire déplacé d’une dizaine de kilomètres en direction d’un barrage et la formation d’annexes hydrauliques favorisant l’accumulation de sédiments dès les années 1940. Ceux-ci ont permis de montrer que le bassin versant de l’Eure avait connu d’importantes contaminations dont les conséquences sont encore enregistrées malgré l’arrêt des activités ou usages. Les tendances temporelles des éléments traces métalliques et métalloïdes ont montré de fortes contaminations en As dans les années 1940 et des contaminations d’origines industrielles en Cr, Co, Ni, Cu, Zn, Ag et Cd durant les années 1960–1970, ainsi que des contaminations en Sb et Pb en 1990–2000. Ces dernières sont toujours enregistrées malgré l’arrêt des activités responsables des rejets, comme l’ont attesté les résultats issus des matières en suspension actuellement collectées dans le cours d’eau. A l’instar d’une majorité des métaux traces, les contaminants organiques, tels les HAPs, ont montré d’importantes contaminations durant les années 1940–1960, dont les signatures indiquent une origine majoritairement pyrogénique. Les PCBs ont montré des contaminations importantes lors de la période 1950–1970, en lien avec la production et les usages nationaux de mélanges composés en majorité de congénères faiblement chlorés. Enfin, l’intérêt porté à une troisième famille de contaminants organiques persistants, les pesticides organochlorés, a montré l’utilisation de lindane et du DDT notamment lors de la période 1940–1970, et a mis en avant d’une part une utilisation post-interdiction du lindane et d’autre part la présence d’un métabolite du DDT plusieurs décennies après l’arrêt d’utilisation de ce dernier, en lien avec l’augmentation de l’érosion des sols cultivés.The anthropogenic impact on rivers has significantly increased following the industrial revolutioninitiated by Western countries. Thus, changes in the geomorphology of rivers for water storage andnavigation, the conversion of land for agricultural, industrial and urbanization purposes illustrate thisenvironmental pressure, which results, among other things, in an increase in discharges of variouscontaminants into environmental compartments, particularly rivers. Therefore, part of these dischargescan end up in suspended particulate matter, which is then considered as storage wells, which transit inrivers. River development, particularly the construction of dams, encourages the sedimentation of these contaminated particles over time. These sediments of anthropogenic origin, also called legacy sediments, are therefore witnesses to human activities and make it possible to reconstruct the temporal trajectories of contamination within watersheds. The Eure River, a major tributary of the Seine estuary, has experienced significant anthropogenic pressures since the twentieth century. The temporal reconstruction of anthropogenic pressures has required the combination of different methodological approaches: (i) a diachronic analysis of the morphological modifications of the river was carried out, in conjunction with (ii) an analysis of the sedimentary dynamics and the nature of the sediment deposits by coupling geophysical, sedimentological and geochemical methods, and (iii) the setting up of a network for monitoring the hydro-sedimentary behaviour with continuous sampling of suspended particulate matter. Significant geomorphological changes have occurred in the lower reaches of the watershed, with the main consequences being an outlet moved some ten kilometres in the direction of a dam and the formation of hydraulic annexes favouring the accumulation of sediments as early as the 1940s. These made it possible to show that the Eure River watershed had experienced significant contamination, the consequences of which are still being recorded despite the cessation of activities or uses. The temporal trends of trace metal and metalloid elements showed strong contaminations in As in the 1940s and contaminations of industrial origin in Cr, Co, Ni, Cu, Zn, Ag and Cd in the 1960s and 1970s, as well as contaminations in Sb and Pb in 1990–2000. The latter are still recorded despite the cessation of the activities responsible for the discharges, as evidenced by the results from the suspended particulate matter currently collected in the river. Like most trace metals, organic contaminants such as PAHs showed significant contamination during the 1940–1960s, with signatures indicating a predominantly pyrogenic origin. PCBs showed significant contamination during the period 1950–1970, in connection with the production and national uses of mixtures composed mainly of low chlorinated congeners. Finally, interest in a third family of persistent organic contaminants, organochlorine pesticides, showed the use of lindane and DDT, particularly during the 1940–1970 period, and highlighted the post-ban use of lindane and the presence of a metabolite of DDT several decades after the cessation of its use, in connection with the increase in erosion of cultivated soils

    Sources and speciation of Carbon 14 (14 C) in a nuclearized river system : the case of the Rhône river

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    Le Carbone 14 (14C) est un isotope radioactif du carbone qui présente des origines naturelles (cosmogéniques) et anthropiques provenant à la fois des retombées atmosphériques des essais nucléaires (1945-1980) et des rejets règlementaires des installations nucléaires dans l'atmosphère et les milieux aquatiques (en France, à partir du début des années 60). Des concentrations de 14C, 2 à 3 fois supérieures aux teneurs naturelles (226 Bq kgC-1), ont été enregistrées dans les sédiments et les poissons en aval des fleuves nucléarisés (e.g., Loire, Rhône). Malgré sa faible radiotoxicité, sa longue période de décroissance (55 000 ans) en fait un radionucléide pouvant persister au sein des écosystèmes. Cette thèse a pour objectif de mieux comprendre les mécanismes biogéochimiques jouant sur la distribution et le devenir du 14C rejeté dans un fleuve nucléarisé, en particulier le Rhône (France). Les travaux de recherche s'appuient sur l'acquisition de données de terrain, incluant des prélèvements d'eau et de matière en suspension, au cours d'une année hydrologique, menée à l'exutoire du Rhône et deux de ses affluents, non nucléarisés (Durance et Ardèche). En parallèle, une synthèse menée à l'échelle globale et reposant sur des données de la littérature a permis de comparer les résultats acquis dans le cadre de ce travail avec d'autres systèmes nucléarisés. Des analyses de 14C, 13C et 12C ont été effectuées dans les fractions de carbone organique dissous (DOC), de carbone inorganique dissous (DIC) et de carbone organique particulaire (POC). Des analyses supplémentaires de nutriments ont été effectuées afin de mieux comprendre les mécanismes de transfert. Par ailleurs, le marquage des rejets nucléaires liquides a été évalué par des mesures de tritium. Les comparaisons des données de 14C acquises pour le Rhône avec celles des affluents mettent en évidence un écart significatif en lien avec le marquage des industries nucléaires. Les plus fortes concentrations sont observées dans la fraction POC contrairement aux fractions DOC (avec quelques valeurs élevées) et DIC qui présentent le plus généralement des valeurs basses. Les relations tritium et 14C-DIC et 14C-DOC, aussi reportées dans la littérature pour les rivières nucléarisées, indiquent que les rejets s'effectuent essentiellement sous forme DIC avec potentiellement une partie sous forme de DOC. A l'exutoire du Rhône, les concentrations élevées de Chlorophylle A corrélées aux fortes signatures 14C-POC indiquent un enrichissement artificiel durant un accroissement de la production primaire : le 14C-DIC artificiel est assimilé par photosynthèse par les végétaux et algues aquatiques au cours de leur développement et intègre ainsi la fraction POC. Le déphasage entre les signatures 14C-POC et 14C-DIC démontre que le marquage anthropique persiste plus longtemps dans la fraction particulaire que dans la fraction dissoute en raison d'un temps de transit plus long des particules par rapport à celui des masses d'eau. De plus, une partie du DIC rejoint l'atmosphère par dégazage abaissant les niveaux de 14C dans cette fraction. Enfin, la comparaison entre les plus fortes valeurs 14C-DOC observées et celles de la fraction POC démontre un transfert de ce marquage vers le DOC qui pourrait être expliqué par des mécanismes d'altération de la fraction POC. Les comparaisons avec les rapports C/N (DOC/NO2-) indiquent une minéralisation préférentielle de la partie labile de la fraction DOC où le marquage est observé, le convertissant en DIC. En perspective, le suivi à partir de prélèvements en aval d'un point de rejet (e.g., centre nucléaire de production électrique) permettra d'apporter des réponses supplémentaires sur cette distribution du 14C pour chaque fraction ainsi que sur les mécanismes de transfert impliqués et de confirmer les observations faites à l'exutoire du fleuveCarbon-14 (14C) is a radioisotope of carbon which has natural (cosmogenic) and anthropogenic origins coming from both atmospheric fallout due to nuclear tests (1945-1980) and regulatory releases from civil nuclear facilities into the atmosphere and aquatic environments (since the 1960s). Concentrations of 14C, 2 to 3 times higher than natural background (226 Bq kgC-1), were recorded in sediments and fish downstream of nuclearized rivers (e.g., Loire, Rhône). Despite its low radiotoxicity, its long decay period (55,000 years) makes it as a persistent radionuclide in ecosystems. This works deals with a better understanding of the mechanisms involved in the distribution and fate of 14C discharged into a nuclearized river, in particular the Rhône (France).It is based on the acquisition of field data, including samples of water and suspended matter, over a hydrological year, conducted at the outlet of the Rhône river and two of its non-nuclearized tributaries (Durance and Ardèche rivers). These two rivers, not nuclearized, were monitored for comparison and present contrasting lithologies and hydroclimatic characteristics. Analyses of 14C, 13C and 12C were performed within the dissolved organic carbon (DOC), dissolved inorganic carbon (DIC), particulate organic carbon (POC) pools. Nutrient analyses were also quantified to better understand the mechanisms of transfer within the carbon cycle. The labelling of liquid nuclear releases was assessed by tritium measurements. In parallel, a comprehensive state-of-the-art was performed to compare our results with other nuclearized systems.The comparisons of the 14C data from the Rhône river with those of the tributaries highlight a significant disconnection with the labeling of the nuclear industries of the Rhône samples. The highest concentrations are observed for the POC fraction, contrary to the DOC (only one high value) and DIC pools. The tritium and 14C-DIC relationship, reported elsewhere in the literature for nuclear-powered rivers, indicates that industrial discharges are mainly converted into DIC form. However, the relevance of the tritium-14C-DOC relationship would suggest a small but not negligeable part of the release directly as DOC form. The high concentrations of chlorophyll-a correlated with the strong 14C-POC signatures show an artificial enrichment when the aquatic primary production is high: the 14C-DIC is thus assimilated during the photosynthesis of aquatic plants, algae, phytoplankton and integrates the POC fraction. The shift between the 14C-POC and 14C-DIC signatures demonstrates that this labelling persists longer in the POC pool subjected to a longer transit time. Furthermore, comparisons with 13C-DIC data highlight that a major part of DIC is released into the atmosphere through degassing processes leading to a decrease of 14C-DIC values. Finally, the comparison between high 14C-DOC values and those of the POC would suggest a transfer of this labeling to the DOC which could be explained by a POC degradation. Comparisons with C/N ratio (DOC /NO2-) indicate a labelling in the labile part of DOC preferentially mineralized as some perspectives, a sampling strategy downstream and close to a release point would provide a better understanding of the 14C distribution within each form and the transfer mechanisms involve

    Origine des matières organiques particulaires des sédiments du Rhône et de la Durance

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    Ce projet porte sur l'analyse du contenu organique des sédiments du bas Rhône et de la Durance. D'un point de vue qualitatif et quantitatif, des différences notables ont été observées. En particulier, les MO des sédiments de la Durance apparaissent très stables, pauvres en Corg, et enrichies en Corg géologique (Mes : 50%). Celles du Rhône sont sensibles aux modifications physico-chimiques liées aux remobilisation du sédiment et contiennent une part notable de Corg géologique (30%). De nouveaux de flux de Corg ont été estimés à la station SORA et pour la Duranc

    Origine des matières organiques particulaires des sédiments du Rhône et de la Durance

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    Ce projet porte sur l'analyse du contenu organique des sédiments du bas Rhône et de la Durance. D'un point de vue qualitatif et quantitatif, des différences notables ont été observées. En particulier, les MO des sédiments de la Durance apparaissent très stables, pauvres en Corg, et enrichies en Corg géologique (Mes : 50%). Celles du Rhône sont sensibles aux modifications physico-chimiques liées aux remobilisation du sédiment et contiennent une part notable de Corg géologique (30%). De nouveaux de flux de Corg ont été estimés à la station SORA et pour la Duranc

    Origine des matières organiques particulaires des sédiments du Rhône et de la Durance

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    Ce projet porte sur l'analyse du contenu organique des sédiments du bas Rhône et de la Durance. D'un point de vue qualitatif et quantitatif, des différences notables ont été observées. En particulier, les MO des sédiments de la Durance apparaissent très stables, pauvres en Corg, et enrichies en Corg géologique (Mes : 50%). Celles du Rhône sont sensibles aux modifications physico-chimiques liées aux remobilisation du sédiment et contiennent une part notable de Corg géologique (30%). De nouveaux de flux de Corg ont été estimés à la station SORA et pour la Duranc

    Altération diagénétique et post-diagénétique (thermicité, oxydation) des charbons carbonifères du Massif Central français (Saint-Etienne, Graissessac et autres lieux)

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    M. P. LANDAIS, Directeur scientifique, ANDRA - PrésidentM. J.R. DISNAR, Directeur de Recherche, CNRS Orléans - Directeur de ThèseMme I. SUAREZ-RUIZ, Cientifico titular, CSIC, Oviedo - RapporteurM. F. BAUDIN, Professeur, U.P.M.C., Paris VI - RapporteurM. J.F. BECQ-GIRAUDON, Ingénieur BRGM, Orléans - ExaminateurM. C. PAILLARD, Professeur, Université d'Orléans - ExaminateurThis work deals with some prominent properties of the organic matter (OM), such as its ability to record the thermal history of basins, (hydro)thermal events of more limited influence or oxidising processes. Two of these topics have been developed in the frame of the study of Carboniferous coals sampled in several basins in the Massif Central.As a consequence of the tectonic regime that prevailed at the end of Hercynian orogenesis, thermal domes and even faults acting as conduits for hydrothermal fluids, have generated a heterogeneous hyperthermicity in the studied basins. Local coalification conditions such as Maximum Paleotemperatures of Burial (MPTB), paleoburial depths, durations of maturation, have been estimated. A compilation of OM characteristic parameters suggests that some mature coals have been affected by a restricted hyperthermal activity, while others have solely recorded a simple oxidation.Astonishingly, this latter process that occurred at low temperature, is characterised by an increase in Tmax (and a decrease in Hydrogen Index), which mimics a classical thermal degradation. This peculiar behaviour is reinforced both by the study of profiles of weathered mature coals and by oxidation experiments. The considered oxidation process consists in two successive reaction stages. The first is defined by a notable loss in hydrogen and a weak gain in oxygen, while the second, is characterised by a weak loss in hydrogen and a gain in oxygen. The increase in Tmax occurs at the beginning of the second stage, this later one being reached all the more faster than the raw coal is poor in hydrogen (i.e. has reached a high level of maturity). This alteration process preferentially affects the periphery of the carbon skeleton (Base Structural Units) by provoking the degradation of "thermolabile / oxilabile" functional groups. Hence, these features justify and explain the strong similarity evidenced between the effects of thermal and oxidising processes.Ce mémoire porte sur des propriétés essentielles de la matière organique (MO), telles que sa capacité à enregistrer l'histoire thermique d'un bassin, des événements thermiques plus limités ou encore des processus d'oxydation. Deux de ces aspects majeurs ont été abordés lors de l'examen de charbons carbonifères prélevés dans différents bassins du Massif Central.Consécutivement au régime tectonique ayant prévalu pendant la fin de l'orogenèse hercynienne, des dômes thermiques, voire des failles vectrices de solutions hydrothermales, ont engendré une hyperthermicité hétérogène des bassins étudiés. Les conditions de la maturation des charbons telles que les PaléoTempératures Maximales d'Enfouissement, les paléoenfouissements et les durées de houillification, ont pu être précisées. La compilation de paramètres caractéristiques de la MO a montré que certains charbons matures ont enregistré une hyperthermicité locale, d'autres, une simple oxydation.Curieusement, ce dernier processus, intervenu à basse température, se traduit notamment par une forte augmentation du Tmax (et une diminution de l'Index d'Hydrogène) qui tend à mimer les effets d'une dégradation thermique classique. Ce comportement singulier est conforté par l'étude de profils d'altération supergène de charbons matures comme par des oxydations artificielles. Il se produit en fait deux étapes successives. La première se marque par une perte en hydrogène et un léger gain en oxygène, la seconde, par une légère perte en hydrogène et un gain en oxygène. L'augmentation de Tmax se produit lors du passage au second stade. Celui-ci serait atteint d'autant plus rapidement que le charbon de départ est pauvre en hydrogène, donc de rang élevé. Cette altération affecte préférentiellement la périphérie du squelette carboné (les Unités Structurales de Base) en dégradant les groupements à la fois les plus thermolabiles et oxylabiles. Ceci justifie et explique ainsi la similitude des effets des processus thermiques et oxydants
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